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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针，以促进学术交流及本学科发展为已任，为发现和培养科技人才服务，提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
《物理化学学报》设有通讯、展望、专论、综述、论文、亮点等栏目；对栏目的详细说明请参见征稿简则。
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2025, 41(7): 100066
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100066
摘要:
电容去离子(CDI)是一种具有广阔前景的电脱盐技术。通过引入成本低、无毒的电极材料，CDI在水体硬度离子的选择性去除方面呈现显著优势。丝光沸石(MOR)是天然的、环保型离子交换材料。本研究通过静电纺丝法，将MOR有效嵌入纳米纤维，随后进行炭化处理得到丝光沸石负载氮掺杂碳纳米纤维(MOR@N-CNF)。研究证实了MOR在碳纳米纤维基体中均匀分布。MOR@N-CNF表现出增强的亲水性的高的比表面积。而且纤维柔性好、导电性高，作为自支撑电极在CaCl2溶液中，呈现高的电化学比电容(162.7 F∙g−1)。直接用于CDI阴极与活性炭(AC)阳极构成非对称CDI系统，进行选择性硬度离子吸附。MOR@N-CNF阴极对Mg2+和Ca2+的吸附容量分别为1501和1416 μmol∙g−1，且对这两种离子的选择性远高于Na+ (对Ca2+的选择性系数为9.7，对Mg2+的选择性系数为8.9)。经过40次循环测试后，该电极保留了78%的吸附能力，展现出优异的循环稳定性。本研究不仅为离子交换型复合电极材料的制备提供了新思路，也进一步凸显了CDI技术在硬水软化领域的潜力。
电容去离子(CDI)是一种具有广阔前景的电脱盐技术。通过引入成本低、无毒的电极材料，CDI在水体硬度离子的选择性去除方面呈现显著优势。丝光沸石(MOR)是天然的、环保型离子交换材料。本研究通过静电纺丝法，将MOR有效嵌入纳米纤维，随后进行炭化处理得到丝光沸石负载氮掺杂碳纳米纤维(MOR@N-CNF)。研究证实了MOR在碳纳米纤维基体中均匀分布。MOR@N-CNF表现出增强的亲水性的高的比表面积。而且纤维柔性好、导电性高，作为自支撑电极在CaCl2溶液中，呈现高的电化学比电容(162.7 F∙g−1)。直接用于CDI阴极与活性炭(AC)阳极构成非对称CDI系统，进行选择性硬度离子吸附。MOR@N-CNF阴极对Mg2+和Ca2+的吸附容量分别为1501和1416 μmol∙g−1，且对这两种离子的选择性远高于Na+ (对Ca2+的选择性系数为9.7，对Mg2+的选择性系数为8.9)。经过40次循环测试后，该电极保留了78%的吸附能力，展现出优异的循环稳定性。本研究不仅为离子交换型复合电极材料的制备提供了新思路，也进一步凸显了CDI技术在硬水软化领域的潜力。
2025, 41(7): 100072
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100072
摘要:
电容去离子(Capacitive deionization，CDI)是一种新型的海水淡化技术，而电极材料是影响脱盐性能的关键因素。采用简单易行的水热法制备了氮掺杂碳量子点修饰的羟基氧化铁(NCQDs/FeOOH)电极材料，并将其作为CDI器件阴极，探究了脱盐特性。微结构测试表明复合材料具有均匀纳米颗粒网络结构、分级孔分布及丰富孔隙率。电化学测试表明复合电极具有突出的电容性能及导电性能。当工作电压为1.4 V，NaCl溶液初始浓度为2000 mg∙L−1时，NCQDs/FeOOH电极的GACNaCl高达56.52 mg∙g−1，且具有突出的循环稳定性。此外，CV (cyclic voltammetry)及非原位XPS (X-ray photoelectron spectroscopy)测试表明以赝电容反应为主的盐离子吸附机制。
电容去离子(Capacitive deionization，CDI)是一种新型的海水淡化技术，而电极材料是影响脱盐性能的关键因素。采用简单易行的水热法制备了氮掺杂碳量子点修饰的羟基氧化铁(NCQDs/FeOOH)电极材料，并将其作为CDI器件阴极，探究了脱盐特性。微结构测试表明复合材料具有均匀纳米颗粒网络结构、分级孔分布及丰富孔隙率。电化学测试表明复合电极具有突出的电容性能及导电性能。当工作电压为1.4 V，NaCl溶液初始浓度为2000 mg∙L−1时，NCQDs/FeOOH电极的GACNaCl高达56.52 mg∙g−1，且具有突出的循环稳定性。此外，CV (cyclic voltammetry)及非原位XPS (X-ray photoelectron spectroscopy)测试表明以赝电容反应为主的盐离子吸附机制。
2025, 41(7): 100074
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100074
摘要:
光催化二氧化碳(CO2)还原已成为一种有效的技术用于将CO2转化为高价值的化学品。金属有机框架(MOFs)材料因其结构可调、比表面积大、催化性能好和光响应性优异等特点而展现出巨大的潜力。本文采用MOF材料NNU-55(Fe)将CO2光催化转化为一氧化碳(CO)。通过改变无机阴离子配体调节金属活性中心(Fe-N4)的电子性质，可以轻松调控NNU-55(Fe) MOFs的光催化性能。研究表明，相较于SO42−和Cl−配位的催化剂，NO3−配位的NNU-55(Fe)展现出更优异的催化性能，在3 h内实现了124 μmol∙g−1的CO产量。NO3−更强的电子供给能力提升了Fe中心的电子密度，降低了Fe的d带中心，并增强了吸附系统成键轨道的占据，从而提高了CO2的吸附能力和还原活性。本研究通过改变金属位点的无机配体来调节MOFs电子结构和催化活性的策略，为开发高效光催化材料提供了新的思路。
光催化二氧化碳(CO2)还原已成为一种有效的技术用于将CO2转化为高价值的化学品。金属有机框架(MOFs)材料因其结构可调、比表面积大、催化性能好和光响应性优异等特点而展现出巨大的潜力。本文采用MOF材料NNU-55(Fe)将CO2光催化转化为一氧化碳(CO)。通过改变无机阴离子配体调节金属活性中心(Fe-N4)的电子性质，可以轻松调控NNU-55(Fe) MOFs的光催化性能。研究表明，相较于SO42−和Cl−配位的催化剂，NO3−配位的NNU-55(Fe)展现出更优异的催化性能，在3 h内实现了124 μmol∙g−1的CO产量。NO3−更强的电子供给能力提升了Fe中心的电子密度，降低了Fe的d带中心，并增强了吸附系统成键轨道的占据，从而提高了CO2的吸附能力和还原活性。本研究通过改变金属位点的无机配体来调节MOFs电子结构和催化活性的策略，为开发高效光催化材料提供了新的思路。
2025, 41(7): 100078
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100078
摘要:
肖特基势垒高度(SBH)的准确预测对优化半金属/半导体异质结器件的性能至关重要。目前，二维半金属/半导体异质结构已在实验上得到广泛研究。然而，基于第一性原理的SBH预测通常需要在包含超过103个原子的超胞中求解从头算哈密顿量。计算复杂度的增加不仅导致效率极低，还限制了异质结器件的设计和优化。本研究采用密度泛函理论结合核心能级对准方法，将过渡金属二碲化物半金属/硅异质结的超胞尺寸减少了一个数量级，计算得到的SBH与实验结果一致。进一步研究了多种二维半金属化合物，结果表明候选材料的空穴SBH均低于电子SBH，此外，厚度效应在三到五层后变得可以忽略不计。本研究为复杂异质结构中SBH计算提供一种高效的计算框架，能够为高性能二维半金属异质结器件的优化设计提供理论依据。
肖特基势垒高度(SBH)的准确预测对优化半金属/半导体异质结器件的性能至关重要。目前，二维半金属/半导体异质结构已在实验上得到广泛研究。然而，基于第一性原理的SBH预测通常需要在包含超过103个原子的超胞中求解从头算哈密顿量。计算复杂度的增加不仅导致效率极低，还限制了异质结器件的设计和优化。本研究采用密度泛函理论结合核心能级对准方法，将过渡金属二碲化物半金属/硅异质结的超胞尺寸减少了一个数量级，计算得到的SBH与实验结果一致。进一步研究了多种二维半金属化合物，结果表明候选材料的空穴SBH均低于电子SBH，此外，厚度效应在三到五层后变得可以忽略不计。本研究为复杂异质结构中SBH计算提供一种高效的计算框架，能够为高性能二维半金属异质结器件的优化设计提供理论依据。
2025, 41(7): 100081
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100081
摘要:
铂(Pt)作为优异的氧还原助催化剂，在光催化产H2O2方面具有巨大潜力。然而，Pt对O2的吸附能力过强，易使O―O键裂解，从而降低2电子氧还原反应(ORR)生成H2O2的选择性。在本研究中，通过调节助剂结构改变Pt的电子结构，从而削弱Pt―O键的强度。本文通过两步光沉积法在BiVO4的(010)面上连续修饰了铂和银助催化剂。由于在此过程中存在置换反应，最终合成了一种具有中空AgPt合金核和富电子Ptδ−壳(AgPt@Pt)结构的协同催化剂。光催化实验结果表明：修饰空心结构AgPt@Pt助剂的BiVO4产生H2O2的速率达到了1021.5 μmol∙L−1，且其对应的量子效率(AQE)为5.07%，是Pt/BiVO4光催化剂(35.7 μmol∙L−1)的28.6倍。此外，密度泛函理论计算和X射线光电子能谱表征表明：AgPt合金向Pt壳转移电子，生成富电子的Ptδ−活性位点，进而增加了AgPt@Pt助催化剂中Pt―Oads反键轨道的占有率。这种电子再分布削弱了O2在Pt上的吸附强度，促进了2电子ORR反应，并显著提高了H2O2的生成效率。这一合成策略为制备具有更高H2O2选择性的铂基纳米助催化剂提供了可靠的方法。
铂(Pt)作为优异的氧还原助催化剂，在光催化产H2O2方面具有巨大潜力。然而，Pt对O2的吸附能力过强，易使O―O键裂解，从而降低2电子氧还原反应(ORR)生成H2O2的选择性。在本研究中，通过调节助剂结构改变Pt的电子结构，从而削弱Pt―O键的强度。本文通过两步光沉积法在BiVO4的(010)面上连续修饰了铂和银助催化剂。由于在此过程中存在置换反应，最终合成了一种具有中空AgPt合金核和富电子Ptδ−壳(AgPt@Pt)结构的协同催化剂。光催化实验结果表明：修饰空心结构AgPt@Pt助剂的BiVO4产生H2O2的速率达到了1021.5 μmol∙L−1，且其对应的量子效率(AQE)为5.07%，是Pt/BiVO4光催化剂(35.7 μmol∙L−1)的28.6倍。此外，密度泛函理论计算和X射线光电子能谱表征表明：AgPt合金向Pt壳转移电子，生成富电子的Ptδ−活性位点，进而增加了AgPt@Pt助催化剂中Pt―Oads反键轨道的占有率。这种电子再分布削弱了O2在Pt上的吸附强度，促进了2电子ORR反应，并显著提高了H2O2的生成效率。这一合成策略为制备具有更高H2O2选择性的铂基纳米助催化剂提供了可靠的方法。
2025, 41(7): 100082
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100082
摘要:
锂硫(Li-S)电池因其高理论能量密度被视为下一代能源存储系统中最有前景的候选者之一。然而，Li-S电池的实际应用受到锂离子(Li+)传输效率低和由于穿梭效应引起的快速容量衰减的限制。在此，我们报道了一种复合材料，由聚乙二醇(PEG)和氮化钒(VN)纳米片涂覆在商业聚丙烯(PP)隔膜上，称为PEG-VN@PP隔膜。VN纳米片所表现出的超催化效应和吸附特性显著增强了多硫化物的转化，从而提高了Li-S电池的容量和稳定性。由于PEG的涂层，Li+被极性官能团吸引，实现了选择性传输，改善了Li+的传输效率和Li-S电池的倍率性能。使用硫质量负载为1.2 mg·cm−2的碳纳米管/硫阴极组装的Li-S电池，展现出高达782.0 mAh·g−1的比容量，并在1C (1675 mA·g−1)条件下经过700个循环后平均容量衰减为0.048%。
锂硫(Li-S)电池因其高理论能量密度被视为下一代能源存储系统中最有前景的候选者之一。然而，Li-S电池的实际应用受到锂离子(Li+)传输效率低和由于穿梭效应引起的快速容量衰减的限制。在此，我们报道了一种复合材料，由聚乙二醇(PEG)和氮化钒(VN)纳米片涂覆在商业聚丙烯(PP)隔膜上，称为PEG-VN@PP隔膜。VN纳米片所表现出的超催化效应和吸附特性显著增强了多硫化物的转化，从而提高了Li-S电池的容量和稳定性。由于PEG的涂层，Li+被极性官能团吸引，实现了选择性传输，改善了Li+的传输效率和Li-S电池的倍率性能。使用硫质量负载为1.2 mg·cm−2的碳纳米管/硫阴极组装的Li-S电池，展现出高达782.0 mAh·g−1的比容量，并在1C (1675 mA·g−1)条件下经过700个循环后平均容量衰减为0.048%。
2025, 41(7): 100071
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100071
摘要:
利用太阳能驱动的光催化技术，有望成为缓解环境和能源压力的可行策略。因此，光催化性能的优异与否取决于光催化剂的合理设计。通过考虑形貌调控、带隙工程、助催化剂修饰以及异质结构建等因素，可以开发出性能优异的光催化剂。基于中空结构光催化剂独特特性的启发，具有中空结构的光催化剂在光催化剂设计中赋予了诸多优势，包括增强光的多重折射和反射、缩短光生载流子的传输距离以及提供丰富的表面反应位点。在此，我们系统地回顾了中空结构光催化剂的最新研究进展，并总结了其几何形貌、内部结构和化学成分的多样性。具体而言，我们重点介绍了中空结构光催化剂的合成策略，包括硬模板法、软模板法和无模板法。此外，还详细总结了一系列中空结构光催化剂，如金属氧化物、金属硫化物、金属有机框架和共价有机框架等。随后，我们概述了中空结构光催化剂在光催化污染物降解、H2生成、H2O2生成、CO2还原和N2固定等领域的潜在应用。同时，深入探讨了中空结构与光催化性能之间的内在关系。最后，我们分析了中空结构光催化剂未来发展方向中的挑战和前景。该综述为更好地设计中空结构光催化剂以满足环境修复和能源转换需求提供了启示。
利用太阳能驱动的光催化技术，有望成为缓解环境和能源压力的可行策略。因此，光催化性能的优异与否取决于光催化剂的合理设计。通过考虑形貌调控、带隙工程、助催化剂修饰以及异质结构建等因素，可以开发出性能优异的光催化剂。基于中空结构光催化剂独特特性的启发，具有中空结构的光催化剂在光催化剂设计中赋予了诸多优势，包括增强光的多重折射和反射、缩短光生载流子的传输距离以及提供丰富的表面反应位点。在此，我们系统地回顾了中空结构光催化剂的最新研究进展，并总结了其几何形貌、内部结构和化学成分的多样性。具体而言，我们重点介绍了中空结构光催化剂的合成策略，包括硬模板法、软模板法和无模板法。此外，还详细总结了一系列中空结构光催化剂，如金属氧化物、金属硫化物、金属有机框架和共价有机框架等。随后，我们概述了中空结构光催化剂在光催化污染物降解、H2生成、H2O2生成、CO2还原和N2固定等领域的潜在应用。同时，深入探讨了中空结构与光催化性能之间的内在关系。最后，我们分析了中空结构光催化剂未来发展方向中的挑战和前景。该综述为更好地设计中空结构光催化剂以满足环境修复和能源转换需求提供了启示。
2025, 41(7): 100073
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100073
摘要:
在当今时代，全球极端天气事件呈现出愈发频繁的态势，过量温室气体排放是极为关键的诱因。二氧化碳(CO2)是最主要的温室气体之一，排放量逐年递增，迫使人们采取行之有效的行动以应对过量CO2排放的影响和威胁。全球各国都在探索脱碳技术以实现净零排放。从能源角度来说，CO2是一种丰富且低成本的碳资源，其可通过与烃类化合物(如烷烃、烯烃、芳香烃和聚烯烃等)协同转化为高值化学品。通过氢转移，CO2可被还原成CO，同时形成H2O。通过CO2和烃分子干重整，可转化为合成气(CO和H2)。此外，CO2还可以插入烃分子，引起碳链增长，生成醇类、羧酸和芳烃等物种。然而，由于CO2的热力学稳定性和动力学惰性，以及烃类中C―H键的键能较高和极性较小，CO2和烃类的协同转化极具挑战。本综述重点介绍在非均相催化剂上协同催化CO2和不同烃类增值转化的产物和反应效率的最新进展，探讨了CO2和烃类转化中涉及的相关反应动力学模型(Langmuir-Hinshelwood和Eley-Rideal)。此外，设计具有不同活性位点的双功能催化剂可分别活化这两种反应分子，以及调控酸碱性、构筑氧空位和优化界面位点是增强催化性能的有效策略。最后，提出了CO2与烃类共转化技术的未来发展方向，并对低碳发展战略提出了建议。
在当今时代，全球极端天气事件呈现出愈发频繁的态势，过量温室气体排放是极为关键的诱因。二氧化碳(CO2)是最主要的温室气体之一，排放量逐年递增，迫使人们采取行之有效的行动以应对过量CO2排放的影响和威胁。全球各国都在探索脱碳技术以实现净零排放。从能源角度来说，CO2是一种丰富且低成本的碳资源，其可通过与烃类化合物(如烷烃、烯烃、芳香烃和聚烯烃等)协同转化为高值化学品。通过氢转移，CO2可被还原成CO，同时形成H2O。通过CO2和烃分子干重整，可转化为合成气(CO和H2)。此外，CO2还可以插入烃分子，引起碳链增长，生成醇类、羧酸和芳烃等物种。然而，由于CO2的热力学稳定性和动力学惰性，以及烃类中C―H键的键能较高和极性较小，CO2和烃类的协同转化极具挑战。本综述重点介绍在非均相催化剂上协同催化CO2和不同烃类增值转化的产物和反应效率的最新进展，探讨了CO2和烃类转化中涉及的相关反应动力学模型(Langmuir-Hinshelwood和Eley-Rideal)。此外，设计具有不同活性位点的双功能催化剂可分别活化这两种反应分子，以及调控酸碱性、构筑氧空位和优化界面位点是增强催化性能的有效策略。最后，提出了CO2与烃类共转化技术的未来发展方向，并对低碳发展战略提出了建议。
2025, 41(7): 100075
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100075
摘要:
在去除盐酸四环素(TC)方面，光催化技术被认为是一种高效和绿色的方法，可满足可持续发展的需求。本研究采用简单的搅拌过程来构建具有多级结构的Ti3C2/Bi12O17Br2 (命名为TBOB)肖特基异质结，其中Bi12O17Br2组分紧密地沉积在Ti3C2表面。通过模拟太阳光下降解TC来评价所有样品的光催化性能。与Bi12O17Br2相比，所制备的TBOB复合材料表现出更好的光降解活性，活性的增强归功于Ti3C2和Bi12O17Br2之间的协同效应，增加Ti3C2的负载量可提高光捕获能力，肖特基异质结的形成可促进有效的电荷载流子分离，以及光热效应可促进表面反应动力学。此外，对影响TBOB复合材料光催化性能的关键因素进行了详细的研究。自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)技术证实了•O2−和e−是TC光催化降解的主要活性物种。结合实验分析和理论计算，提出并讨论了可能的电荷载流子转移途径和光催化降解机理。本研究为合理设计高效光热辅助Ti3C2基光催化剂提供了理论和实验依据。
在去除盐酸四环素(TC)方面，光催化技术被认为是一种高效和绿色的方法，可满足可持续发展的需求。本研究采用简单的搅拌过程来构建具有多级结构的Ti3C2/Bi12O17Br2 (命名为TBOB)肖特基异质结，其中Bi12O17Br2组分紧密地沉积在Ti3C2表面。通过模拟太阳光下降解TC来评价所有样品的光催化性能。与Bi12O17Br2相比，所制备的TBOB复合材料表现出更好的光降解活性，活性的增强归功于Ti3C2和Bi12O17Br2之间的协同效应，增加Ti3C2的负载量可提高光捕获能力，肖特基异质结的形成可促进有效的电荷载流子分离，以及光热效应可促进表面反应动力学。此外，对影响TBOB复合材料光催化性能的关键因素进行了详细的研究。自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)技术证实了•O2−和e−是TC光催化降解的主要活性物种。结合实验分析和理论计算，提出并讨论了可能的电荷载流子转移途径和光催化降解机理。本研究为合理设计高效光热辅助Ti3C2基光催化剂提供了理论和实验依据。
2025, 41(7): 100079
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100079
摘要:
Green hydrogen holds great promise for the future energy ecosystem and designing alternative electrocatalysts is essential for industrial-scale green hydrogen production for high-current water splitting under industrial conditions. Herein, the Zn-doped NiBP microsphere electrocatalyst is fabricated via a multi-step process combining hydrothermal and electrochemical approaches, followed by post-annealing. The optimized Zn/NiBP electrode outperforms the majority of previously reported catalysts, with low overpotentials of 95 mV for HER (hydrogen evolution reaction) and 280 mV for OER (oxygen evolution reaction) at 100 mA∙cm−2 in 1 mol∙L−1 KOH. The bifunctional Zn/NiBP||Zn/NiBP demonstrates a 3.10 V cell voltage at 2000 mA∙cm−2 in 1 mol∙L−1 KOH, surpassing the benchmark Pt/C||RuO2 systems. The Pt/C||Zn/NiBP hybrid system exhibits exceptionally low cell voltages of 2.50 and 2.30 V at 2000 mA∙cm−2 in 1 and 6 mol∙L−1 KOH respectively, demonstrating excellent overall water-splitting performance under challenging industrial conditions. Furthermore, the 2-E system shows remarkable stability over 120 hours at 1000 mA∙cm−2 in 1 and 6 mol∙L−1 KOH, indicating the robust anti-corrosion properties of the Zn/NiBP microspheres. Zn-doped NiBP microspheres exhibit enhanced electrochemical conductivity, active surface area and intrinsic electrocatalytic activity due to synergistic interactions among Zn, Ni, B and P, enabling rapid charge transfer and superior electrocatalytic performance for efficient hydrogen generation.![]()
Green hydrogen holds great promise for the future energy ecosystem and designing alternative electrocatalysts is essential for industrial-scale green hydrogen production for high-current water splitting under industrial conditions. Herein, the Zn-doped NiBP microsphere electrocatalyst is fabricated via a multi-step process combining hydrothermal and electrochemical approaches, followed by post-annealing. The optimized Zn/NiBP electrode outperforms the majority of previously reported catalysts, with low overpotentials of 95 mV for HER (hydrogen evolution reaction) and 280 mV for OER (oxygen evolution reaction) at 100 mA∙cm−2 in 1 mol∙L−1 KOH. The bifunctional Zn/NiBP||Zn/NiBP demonstrates a 3.10 V cell voltage at 2000 mA∙cm−2 in 1 mol∙L−1 KOH, surpassing the benchmark Pt/C||RuO2 systems. The Pt/C||Zn/NiBP hybrid system exhibits exceptionally low cell voltages of 2.50 and 2.30 V at 2000 mA∙cm−2 in 1 and 6 mol∙L−1 KOH respectively, demonstrating excellent overall water-splitting performance under challenging industrial conditions. Furthermore, the 2-E system shows remarkable stability over 120 hours at 1000 mA∙cm−2 in 1 and 6 mol∙L−1 KOH, indicating the robust anti-corrosion properties of the Zn/NiBP microspheres. Zn-doped NiBP microspheres exhibit enhanced electrochemical conductivity, active surface area and intrinsic electrocatalytic activity due to synergistic interactions among Zn, Ni, B and P, enabling rapid charge transfer and superior electrocatalytic performance for efficient hydrogen generation.
2025, 41(7): 100080
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100080
摘要:
2025, 41(4): 100030
doi: 10.3866/PKU.WHXB202309045
摘要:
金属卤化物钙钛矿材料在光电探测领域具有突出的应用前景，但是多晶薄膜材料的晶界和缺陷问题，以及体单晶材料较厚的载流子传输距离限制了其性能。通过调控纵向尺寸制备的钙钛矿薄单晶材料理论上更适合光电探测，成为新型探测器领域的研究热点。本文介绍了钙钛矿单晶生长的结晶思路和薄单晶的制备工艺，回顾了钙钛矿薄单晶光电探测器领域的代表性工作，最后讨论了目前面临的问题和未来可能的发展方向。
金属卤化物钙钛矿材料在光电探测领域具有突出的应用前景，但是多晶薄膜材料的晶界和缺陷问题，以及体单晶材料较厚的载流子传输距离限制了其性能。通过调控纵向尺寸制备的钙钛矿薄单晶材料理论上更适合光电探测，成为新型探测器领域的研究热点。本文介绍了钙钛矿单晶生长的结晶思路和薄单晶的制备工艺，回顾了钙钛矿薄单晶光电探测器领域的代表性工作，最后讨论了目前面临的问题和未来可能的发展方向。
2025, 41(4): 100032
doi: 10.3866/PKU.WHXB202404006
摘要:
铀是核工业不可或缺的资源，而陆基铀矿资源含量有限且分布不均。因此，海水提铀(UES)对可持续能源生产具有巨大潜力。电容去离子(CDI)技术以其低能耗、工艺简单、对环境友好和高吸附效率而闻名，对UES具有重要潜力。本文回顾了CDI技术的发展历史、原理、分类和应用。在发展历史部分，我们简要介绍了CDI技术的早期发展，并强调了其在UES中的关键里程碑以及近期优化工作。在原理和分类部分，我们将CDI技术置于UES应用的背景下，进行了全面介绍。另外，在应用部分，我们重点介绍了CDI技术在UES中的当前应用。此外，本文详细阐述了CDI技术在UES中的当前研究现状及其在吸附性、选择性和经济效益方面的优势。在吸附性方面，CDI技术通过精心优化电极结构和材料选择，展现了其吸附铀离子的效率。在选择性方面，CDI技术通过灵活调控电极材料和操作参数，有选择性地提取铀，同时减轻了来自竞争离子的干扰，从而提高了提取效率。在经济性方面，CDI技术因其低能耗和经济性脱颖而出，促进了高效的铀提取，且在UES领域具有与替代方法相比的实质经济优势。最后，我们讨论了该技术在铀提取过程中的挑战因素(竞争离子、盐度、pH值和生物污损)，旨在探讨使用CDI技术进行UES的可行性和经济效益，并为进一步优化和推广CDI技术在UES中的应用提供理论支持。此外，我们还致力于通过引入材料信息学来解决CDI在提铀过程中存在的一些当前挑战，并展望该问题的未来发展。本文为CDI技术在UES中的发展和工业进展提供了实用的见解，旨在为后续CDI海水提铀研究提供宝贵的参考，以促进海水资源的可持续利用。
铀是核工业不可或缺的资源，而陆基铀矿资源含量有限且分布不均。因此，海水提铀(UES)对可持续能源生产具有巨大潜力。电容去离子(CDI)技术以其低能耗、工艺简单、对环境友好和高吸附效率而闻名，对UES具有重要潜力。本文回顾了CDI技术的发展历史、原理、分类和应用。在发展历史部分，我们简要介绍了CDI技术的早期发展，并强调了其在UES中的关键里程碑以及近期优化工作。在原理和分类部分，我们将CDI技术置于UES应用的背景下，进行了全面介绍。另外，在应用部分，我们重点介绍了CDI技术在UES中的当前应用。此外，本文详细阐述了CDI技术在UES中的当前研究现状及其在吸附性、选择性和经济效益方面的优势。在吸附性方面，CDI技术通过精心优化电极结构和材料选择，展现了其吸附铀离子的效率。在选择性方面，CDI技术通过灵活调控电极材料和操作参数，有选择性地提取铀，同时减轻了来自竞争离子的干扰，从而提高了提取效率。在经济性方面，CDI技术因其低能耗和经济性脱颖而出，促进了高效的铀提取，且在UES领域具有与替代方法相比的实质经济优势。最后，我们讨论了该技术在铀提取过程中的挑战因素(竞争离子、盐度、pH值和生物污损)，旨在探讨使用CDI技术进行UES的可行性和经济效益，并为进一步优化和推广CDI技术在UES中的应用提供理论支持。此外，我们还致力于通过引入材料信息学来解决CDI在提铀过程中存在的一些当前挑战，并展望该问题的未来发展。本文为CDI技术在UES中的发展和工业进展提供了实用的见解，旨在为后续CDI海水提铀研究提供宝贵的参考，以促进海水资源的可持续利用。
2025, 41(4): 100035
doi: 10.3866/PKU.WHXB202406014
摘要:
钠离子电池由于资源储量丰富、原料成本低廉、低温和快充性能优异等特点，在电网储能和低速交通领域可与锂离子电池形成互补，具有十分可观的应用前景。正极材料是影响电池整体性能的核心，它既是钠离子电池比能量提高的瓶颈，也是决定电池成本的最重要因素。低成本铁基聚阴离子正极材料由于结构稳定性好、安全性高、随充放电体积应变小等优势，从基础研究到成果产业化方面均受到广泛关注。本文综述了钠离子电池铁基聚阴离子正极材料的最新进展，包括铁基磷酸盐、铁基氟磷酸盐、铁基焦磷酸盐、铁基硫酸盐、铁基混合聚阴离子化合物等。系统分析讨论了各类铁基聚阴离子材料的晶体结构、制备方法、储钠机理和改性策略等，揭示铁基聚阴离子材料化学组成、结构调控与性能提升的构效关系。展望了铁基聚阴离子正极材料从实验室基础研究走向大规模产业应用过程中面临的挑战和对策建议。为新型低成本、高比能正极材料的探索开发和钠离子电池的产业化推进提供理论和技术指导。
钠离子电池由于资源储量丰富、原料成本低廉、低温和快充性能优异等特点，在电网储能和低速交通领域可与锂离子电池形成互补，具有十分可观的应用前景。正极材料是影响电池整体性能的核心，它既是钠离子电池比能量提高的瓶颈，也是决定电池成本的最重要因素。低成本铁基聚阴离子正极材料由于结构稳定性好、安全性高、随充放电体积应变小等优势，从基础研究到成果产业化方面均受到广泛关注。本文综述了钠离子电池铁基聚阴离子正极材料的最新进展，包括铁基磷酸盐、铁基氟磷酸盐、铁基焦磷酸盐、铁基硫酸盐、铁基混合聚阴离子化合物等。系统分析讨论了各类铁基聚阴离子材料的晶体结构、制备方法、储钠机理和改性策略等，揭示铁基聚阴离子材料化学组成、结构调控与性能提升的构效关系。展望了铁基聚阴离子正极材料从实验室基础研究走向大规模产业应用过程中面临的挑战和对策建议。为新型低成本、高比能正极材料的探索开发和钠离子电池的产业化推进提供理论和技术指导。
2025, 41(4): 100031
doi: 10.3866/PKU.WHXB202402016
摘要:
在能源短缺和环保优先的背景下，光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd0.5Zn0.5S纳米棒和Ti3C2 MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti3C2 MXene的含量为0.5 wt% (质量分数)时，光催化产氢的最大速率为15.56 mmol∙g−1∙h−1，是纯Cd0.5Zn0.5S的2.56倍。经过5次催化循环后，光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外，基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验，我们提出了MXene/Cd0.5Zn0.5S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明，引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。
在能源短缺和环保优先的背景下，光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd0.5Zn0.5S纳米棒和Ti3C2 MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti3C2 MXene的含量为0.5 wt% (质量分数)时，光催化产氢的最大速率为15.56 mmol∙g−1∙h−1，是纯Cd0.5Zn0.5S的2.56倍。经过5次催化循环后，光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外，基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验，我们提出了MXene/Cd0.5Zn0.5S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明，引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。
2025, 41(4): 100033
doi: 10.3866/PKU.WHXB202404023
摘要:
析氧反应(OER)是电解水的关键反应之一。因此，高效的析氧反应电催化剂对水的分解至关重要。本研究工作基于泡沫镍(NF)基底，成功构筑了新型FeCoCrMnBS高熵氢氧化物(HEH)催化剂。FeCoCrMnBS HEH具有由大量非晶结构的超薄纳米片构成的多孔形态。获得的FeCoCrMnBS/NF电极在碱性介质中表现出优异的OER电催化活性，在100 mA∙cm−2下只需要290 mV的过电位。此外，该催化剂在10 mA∙cm−2下显示出超过120 h的耐久性。增强的催化性能受益于独特的非晶结构以及B与S之间的正协同作用。该协同作用能够促进了硫酸盐的形成，从而削弱了OER中间体在催化剂表面的吸附。本研究为设计高效的OER电催化剂提供了一种新的设计策略。
析氧反应(OER)是电解水的关键反应之一。因此，高效的析氧反应电催化剂对水的分解至关重要。本研究工作基于泡沫镍(NF)基底，成功构筑了新型FeCoCrMnBS高熵氢氧化物(HEH)催化剂。FeCoCrMnBS HEH具有由大量非晶结构的超薄纳米片构成的多孔形态。获得的FeCoCrMnBS/NF电极在碱性介质中表现出优异的OER电催化活性，在100 mA∙cm−2下只需要290 mV的过电位。此外，该催化剂在10 mA∙cm−2下显示出超过120 h的耐久性。增强的催化性能受益于独特的非晶结构以及B与S之间的正协同作用。该协同作用能够促进了硫酸盐的形成，从而削弱了OER中间体在催化剂表面的吸附。本研究为设计高效的OER电催化剂提供了一种新的设计策略。
2025, 41(4): 100034
doi: 10.3866/PKU.WHXB202406012
摘要:
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明，适量添加尿素可调控分子筛形貌，其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性，并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种，显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520 ℃下的丙烷转化率达到20%，丙烯选择性为62.3%，总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比，片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]a和B[3]b)，反应过程中发生了活性硼结构演变，B[3]a和B[3]b是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明，适量添加尿素可调控分子筛形貌，其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性，并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种，显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520 ℃下的丙烷转化率达到20%，丙烯选择性为62.3%，总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比，片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]a和B[3]b)，反应过程中发生了活性硼结构演变，B[3]a和B[3]b是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。
2025, 41(4): 100036
doi: 10.3866/PKU.WHXB202408004
摘要:
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念，其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而，由于SMSI效应一般是可逆的，在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退，因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近，因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征，发现经过500 ℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应，该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下，Rh物种稳定存在于载体表面，其烧结和液相反应下的流失被显著抑制，因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外，我们还观察到，Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600 ℃的高温还原后，部分SMSI效应仍然保留，确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围，并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念，其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而，由于SMSI效应一般是可逆的，在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退，因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近，因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征，发现经过500 ℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应，该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下，Rh物种稳定存在于载体表面，其烧结和液相反应下的流失被显著抑制，因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外，我们还观察到，Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600 ℃的高温还原后，部分SMSI效应仍然保留，确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围，并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。
2025, 41(4): 100037
doi: 10.3866/PKU.WHXB202408007
摘要:
5 V级LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO)作为无钴正极材料，满足了对廉价高性能锂离子电池(LIBs)日益增长的需求。然而，由于高工作电位，LNMO在与商用电解液的界面上存在不稳定性问题。本文提出使用硅酸四乙酯作为LNMO正极浆料添加剂。这种简单的方法能够在电极制备过程中在正极表面原位形成乙氧基官能化的聚硅氧烷薄膜。它不仅有助于形成稳固的人工正极-电解液界面，还能清除氢氟酸(HF)以抑制有害的化学串扰影响。因此，与原始正极相比，优化后的LNMO正极在半电池中表现出显著提高的循环稳定性(1000次循环后容量保持率为84.6% vs. 51.4%)，在与商用石墨负极配对的全电池中也是如此(500次循环后保持率为83.3% vs. 53.4%)，并在50 ℃的高温测试环境下和软包电池中进一步得到验证，这一简单策略有望为开发下一代高性能锂离子电池铺平道路。
5 V级LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO)作为无钴正极材料，满足了对廉价高性能锂离子电池(LIBs)日益增长的需求。然而，由于高工作电位，LNMO在与商用电解液的界面上存在不稳定性问题。本文提出使用硅酸四乙酯作为LNMO正极浆料添加剂。这种简单的方法能够在电极制备过程中在正极表面原位形成乙氧基官能化的聚硅氧烷薄膜。它不仅有助于形成稳固的人工正极-电解液界面，还能清除氢氟酸(HF)以抑制有害的化学串扰影响。因此，与原始正极相比，优化后的LNMO正极在半电池中表现出显著提高的循环稳定性(1000次循环后容量保持率为84.6% vs. 51.4%)，在与商用石墨负极配对的全电池中也是如此(500次循环后保持率为83.3% vs. 53.4%)，并在50 ℃的高温测试环境下和软包电池中进一步得到验证，这一简单策略有望为开发下一代高性能锂离子电池铺平道路。
2025, 41(4): 100038
doi: 10.3866/PKU.WHXB202408015
摘要:
丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径，但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用，在CuOx/TiO2催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180 ℃时，引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.2增加到180.6 μmol·g−1·h−1)，同时选择性提高了3倍以上(从8%增加到27%)，打破了半导体在DEP反应中活性和选择性极低的传统认知。动力学研究结果表明，光照可显著降低PO生成的活化能(从95降至40 kJ·mol−1)。采用原位电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)技术，对铜氧化物物种的价态进行了动态表征，确定了氧气分子活化中间体的构型，首次捕捉到促进PO生成的活性氧物种。光生电子能够促进Cu+活性物种的形成以及μ侧过氧化二铜结构的产生，削弱O―O键，从而提高PO的生成速率和选择性。本工作为设计用于DEP反应的半导体光催化剂奠定良好的基础。
丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径，但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用，在CuOx/TiO2催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180 ℃时，引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.2增加到180.6 μmol·g−1·h−1)，同时选择性提高了3倍以上(从8%增加到27%)，打破了半导体在DEP反应中活性和选择性极低的传统认知。动力学研究结果表明，光照可显著降低PO生成的活化能(从95降至40 kJ·mol−1)。采用原位电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)技术，对铜氧化物物种的价态进行了动态表征，确定了氧气分子活化中间体的构型，首次捕捉到促进PO生成的活性氧物种。光生电子能够促进Cu+活性物种的形成以及μ侧过氧化二铜结构的产生，削弱O―O键，从而提高PO的生成速率和选择性。本工作为设计用于DEP反应的半导体光催化剂奠定良好的基础。
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《物理化学学报》第4届编委会
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发布时间: 2018-05-02
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发布日期：2009-06-24 浏览：
