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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针，以促进学术交流及本学科发展为已任，为发现和培养科技人才服务，提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
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串联S型异质结已成为光催化领域一项极具前景的创新技术，为环境修复提供了有效解决方案。与传统Z型或Ⅱ型光催化剂不同，S型结构选择性保留了高效参与氧化还原反应的高能光生载流子。这种独特机理能增强电荷分离、强化内建电场并提升光吸收能力。然而，单结S型体系存在量子效率低的问题。因此，构建多组分S型体系可有效提升光催化性能。串联S型体系由多个具有交错能带位置的半导体/材料组成，形成阶梯式或定向电荷转移机制。这种阶梯式电位梯度可显著提升电荷分离、光吸收、氧化还原能力、稳定性及整体光催化活性。本文深入阐述了串联S型异质结的作用原理，探讨了通过半导体配对、助催化剂添加和介质嵌入等设计策略实现电荷迁移最大化与复合最小化的方法；系统分析了多种合成路径及其动力学与热力学原理；讨论了包括密度泛函理论(DFT)模拟、原位X射线光电子能谱(XPS)、瞬态吸收光谱(TAS)、光致发光(PL)和电化学阻抗谱(EIS)在内的一系列先进表征手段，这些技术为揭示电子行为与界面动力学提供了重要见解。文章还探讨了该类异质结在二氧化碳还原、产氢和有机污染物降解等主要领域的应用。尽管潜力显著，但仍需解决合成工艺复杂、材料稳定性和规模化生产等挑战。针对现有局限，本文提出了未来研究方向。总体而言，串联S型异质结是构建高效可持续光催化技术的卓越方案。
在大气浓度下进行光催化CO2还原极具挑战性，但对于实现碳中和技术应用却至关重要。本研究通过微波辅助熔盐法合成了一种负载铜(Cu)的碳(C)掺杂氮化硼(Cu/BCN)光催化剂。该方法能够同时将C引入BN晶格并选择性负载Cu纳米颗粒，形成高效的异质结构。C掺杂与Cu负载之间的协同作用调节了能带结构，增强了可见光吸收，促进了电荷分离，并改善了CO2吸附。优化后的Cu/BCN光催化剂在环境CO2条件下实现了30.62 μmol·g−1·h−1的CO产率，选择性为95.8%。结合实验和DFT分析证实，Cu/BCN界面促进了电荷转移，并降低了*COOH形成的能垒。这项工作展示了直接从空气中高效利用CO2的有前景途径，为大气中的碳转化提供了一种可扩展的策略。
在光催化CO2加氢领域，光生载流子的吸附-脱附行为及其动力学特性是影响光催化反应动力学过程与整体效率的关键因素。本文通过简便的浸渍-煅烧法制备了5A分子筛功能化的In2O3复合材料(记为IO@5A-xwt%)。其中，经5A分子筛负载量优化的IO@5A-5wt%复合材料在光催化CO2转化为CO的反应中表现出色，CO生成速率达到2610.55 μmol·g−1·h−1，为原始In2O3的19倍。此外，IO@5A-5wt%复合材料在经过持续45 h、总计108次循环的长时间测试后仍保持可接受的催化稳定性。一系列全面的表征技术和性能评估表明，5A分子筛的引入显著调节了光催化反应中的吸附-脱附行为和空穴动力学。5A分子筛的多通道结构具有合适的孔径，有效增强了CO2的吸附。同时，5A分子筛的表面羟基促进了光生空穴的转移，从而抑制了光生载流子的复合。此外，反应产物H2O更容易从催化剂表面脱附。这些协同效应共同构成了IO@5A-5wt%复合材料光催化性能增强的关键机制。
将产过氧化氢与有机污染物降解相结合，不仅能有效克服水氧化反应动力学迟缓的问题，同时还能应对环境污染挑战。在这项工作中，通过在多孔超薄UCN上原位生长ZIS1−x纳米片，构建了一种富含S缺陷的ZnIn2S4/g-C3N4 (ZIS1−x/UCN) S型异质结光催化剂。设计的ZIS1−x/UCN光催化剂表现出增强的可见光吸收、丰富的活性位点和紧密的界面接触。优化后的ZIS1−x/UCN-1.0光催化剂表现出出色的双重功能，同时实现了2902.2 µmol·g−1·h−1的H2O2生成速率和91.3%的四环素(50 mg·L−1)降解效率。与在纯水中的活性(1777.0 µmol·g−1·h−1)相比，H2O2性能提高了1.63倍。通过飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、原位X射线光电子能谱(ISI-XPS)和原位X射线吸收精细结构光谱(XAFS)的综合表征，我们证实了S型异质结电荷转移机制。这种S型异质结诱导的独特电子结构不仅促进了界面上的超快电子转移(3.54 ps)，还显著增强了光生载流子的氧化还原能力。总体而言，这项工作为光催化技术在能源生产和环境修复领域的双重应用开辟了新的途径。
Mo2C MXene(Mo2CTx)由于其表面Mo活性位点具有类Pt的电子结构在光催化中展现出优异的析氢潜力。然而，Mo2CTx中的Mo位点在析氢反应(HER)过程中通常表现出过强的H吸附能力，显著限制了Mo2CTx的本征催化活性。为了削弱Mo活性位点的H吸附能力，本论文通过功函数诱导效应原位构建MoC-Mo2C MXene异质结，实现了d轨道电子的调控。利用Co诱导的熔盐法将Mo2C MXene原位转化为MoC，随后通过简单的超声辅助方法与TiO2耦合，制备了MoC-Mo2CTx/TiO2光催化剂。光催化产氢测试表明，最优的MoC-Mo2CTx/TiO2样品实现了1886 μmol∙h−1∙g−1的产氢速率，分别是TiO2和Mo2CFx/TiO2(Mo2CFx通过常规蚀刻剂NH4F+HCl制备)的117.9倍和3.9倍。实验和理论计算证实，MoC与Mo2C MXene之间的功函数梯度诱导电子从MoC向Mo2C MXene转移，从而削弱了Mo2CTx助催化剂中Mo活性位点的H吸附能力，进而提升了其HER活性。该研究为原位构建基于Mo2C MXene的异质结以调控Mo活性位点的H吸附能力提供了一种新策略。
光催化氧还原反应(ORR)为过氧化氢(H2O2)的生产提供了一种温和且经济高效的方法。然而，催化剂的快速载流子复合和氧气吸附能力不足严重制约了其实际应用。针对上述问题，本研究提出了一种协同策略，首先通过制备富含S空位的CdIn2S4(Sv–CIS)促进电荷分离，随后负载纳米金颗粒(Au–Sv–CIS)以增强O2吸附能力。结果表明，优化后的Au–Sv–CIS在10%乙醇/水溶液中的H2O2产率显著提高至2542 μmol·h−1·g−1，分别是单体CIS和Sv–CIS的12.8倍和1.7倍。采用光致发光光谱、时间分辨光致发光光谱、瞬态光电流响应、电化学阻抗谱和飞秒瞬态吸收光谱等证明了Au–Sv–CIS具有显著改善的电荷分离效率。程序升温脱附实验和密度泛函理论计算揭示了Au–Sv–CIS增强的氧气吸附特性。本研究为实现高效的太阳能-化学能转化提供了新的设计思路。
开发具有全光谱响应的高效光催化剂用于制氢具有重要意义。为了实现全光谱太阳光驱动的光催化，W18O49由于局域表面等离子体共振(LSPR)效应，在捕获可见光和近红外(NIR)光方面表现良好。然而，W18O49的光催化产氢活性非常低，需要进行改性。在本研究中，采用简单的原位溶剂热合成方法制备了Al掺杂的SrTiO3 (ASTO)/W18O49 S型异质结。得益于更强的载流子分离、更快的电子传输和强大的氧化还原能力，10% ASTO/W18O49 S型异质结表现出最高的全光谱太阳光驱动光催化产氢速率，分别是纯ASTO和W18O49的17.5倍和27.6倍。W18O49中丰富的氧空位产生的LSPR效应将光吸收范围扩展到NIR区域，显著提高了其对全光谱太阳光的利用效率。此外，由于W18O49的LSPR效应，它可以产生等离子体高能“热电子”，并使其转移到ASTO/W18O49异质结中ASTO的导带(CB)，从而促进光生载流子的分离和迁移，并大大增加ASTO的CB上参与光催化产氢反应的光生电子和“热电子”的数量，与单一组分的W18O49和ASTO相比，表现出优异的光催化产氢性能。
光催化制备H2O2与高值木质素技术创新了绿色化学合成和废弃生物质转化的相关途径。本研究通过水热法合成了木质素基碳量子点(LCQDs)，并构建了S型异质结光催化剂LCQDs/Bi2WO6以高效生产H2O2，其在模拟可见光下展现出优异的H2O2产率(3.776 mmol·h−1·g−1)，较BWO−A样品提升5.97倍，在五轮循环后仍可保持89.72%的性能。这一突破源于LCQDs与氧空位缺陷的协同调控：LCQDs独特的上转换发光特性结合S型电荷转移路径，有效增强了光吸收能力和载流子分离效率，而氧空位作为电子陷阱则延长了载流子寿命。结合原位电子顺磁共振分析和能带结构表征，我们证实了反应途中•O2⁻和•OH自由基的大量存在，复合材料主要通过连续单电子反应优化H2O2合成路径，经过导带与价带位置的同步调整，增强了氧还原反应(ORR)与水氧化反应(WOR)能力。鉴于木质素的主要来源为农林废弃物，该研究不仅为高性能光催化体系的设计提供了新策略，还显著推动了废弃生物质资源的高值化利用。
通过光催化将CO2转化为高附加值碳氢化合物在可持续能源领域具有巨大潜力，但实现高活性和选择性仍然具有挑战性。本文中，一种新型的TiO2/CdS异质结光催化剂在光催化CO2还原中表现出优异的性能。优化后的催化剂的CH4产率比纯TiO2提高了4.2倍，且对CH4的选择性高达65.4% (CO为34.6%)。其增强的活性源于独特的形貌，促进了CO2的吸附和传质，以及CdS与TiO2之间形成紧密的S型异质结，这提高了电荷分离效率，同时保持了强氧化还原电位。并且，飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)与原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)相结合，为光催化二氧化碳还原路径提供了直接证据，并确定了CdS上的硫位点是稳定*CH3O、*CHO和*CO中间体的关键，从而促进选择性生成CH4。此外，基于密度泛函理论(DFT)的理论计算进一步补充了实验结果。计算证实了S型异质结的电子结构特征，揭示了原子尺度上的能级和电荷转移机制。这不仅加深了我们对光催化过程的理解，还为进一步优化光催化剂设计提供了理论基础。总体而言，我们的工作展示了TiO2/CdS异质结光催化剂在光催化CO2还原中的优异性能。
温和条件下甲烷选择性氧化制备高附加值化学品是一条可持续但极具挑战的路径，其瓶颈在于CH4活化能垒高且易发生过度氧化。本研究通过Ti掺杂与Au负载的协同策略，构建了高效Au/Ti-CeO2光催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烷。优化后的催化剂在20次循环反应中保持稳定，C2H6产率达2971.4 μmol·g−1·h−1，C2+选择性达85.1%。原位X射线光电子能谱、电子顺磁共振和漫反射红外傅里叶变换光谱分析表明：Ti掺杂向CeO2中引入杂质能级，通过内建电场促进电子定向迁移至表面金纳米颗粒(Au NPs)；Au NPs作为电子富集位点可活化O2、促进*CH3自由基偶联为C2H6并稳定活性中间体，从而增强电荷分离并抑制中间体过度氧化。该研究揭示了元素掺杂与助催化剂协同调控电荷动力学和表面反应活性对实现高效光催化甲烷转化的重要作用。
金属卤化物钙钛矿材料在光电探测领域具有突出的应用前景，但是多晶薄膜材料的晶界和缺陷问题，以及体单晶材料较厚的载流子传输距离限制了其性能。通过调控纵向尺寸制备的钙钛矿薄单晶材料理论上更适合光电探测，成为新型探测器领域的研究热点。本文介绍了钙钛矿单晶生长的结晶思路和薄单晶的制备工艺，回顾了钙钛矿薄单晶光电探测器领域的代表性工作，最后讨论了目前面临的问题和未来可能的发展方向。
铀是核工业不可或缺的资源，而陆基铀矿资源含量有限且分布不均。因此，海水提铀(UES)对可持续能源生产具有巨大潜力。电容去离子(CDI)技术以其低能耗、工艺简单、对环境友好和高吸附效率而闻名，对UES具有重要潜力。本文回顾了CDI技术的发展历史、原理、分类和应用。在发展历史部分，我们简要介绍了CDI技术的早期发展，并强调了其在UES中的关键里程碑以及近期优化工作。在原理和分类部分，我们将CDI技术置于UES应用的背景下，进行了全面介绍。另外，在应用部分，我们重点介绍了CDI技术在UES中的当前应用。此外，本文详细阐述了CDI技术在UES中的当前研究现状及其在吸附性、选择性和经济效益方面的优势。在吸附性方面，CDI技术通过精心优化电极结构和材料选择，展现了其吸附铀离子的效率。在选择性方面，CDI技术通过灵活调控电极材料和操作参数，有选择性地提取铀，同时减轻了来自竞争离子的干扰，从而提高了提取效率。在经济性方面，CDI技术因其低能耗和经济性脱颖而出，促进了高效的铀提取，且在UES领域具有与替代方法相比的实质经济优势。最后，我们讨论了该技术在铀提取过程中的挑战因素(竞争离子、盐度、pH值和生物污损)，旨在探讨使用CDI技术进行UES的可行性和经济效益，并为进一步优化和推广CDI技术在UES中的应用提供理论支持。此外，我们还致力于通过引入材料信息学来解决CDI在提铀过程中存在的一些当前挑战，并展望该问题的未来发展。本文为CDI技术在UES中的发展和工业进展提供了实用的见解，旨在为后续CDI海水提铀研究提供宝贵的参考，以促进海水资源的可持续利用。
钠离子电池由于资源储量丰富、原料成本低廉、低温和快充性能优异等特点，在电网储能和低速交通领域可与锂离子电池形成互补，具有十分可观的应用前景。正极材料是影响电池整体性能的核心，它既是钠离子电池比能量提高的瓶颈，也是决定电池成本的最重要因素。低成本铁基聚阴离子正极材料由于结构稳定性好、安全性高、随充放电体积应变小等优势，从基础研究到成果产业化方面均受到广泛关注。本文综述了钠离子电池铁基聚阴离子正极材料的最新进展，包括铁基磷酸盐、铁基氟磷酸盐、铁基焦磷酸盐、铁基硫酸盐、铁基混合聚阴离子化合物等。系统分析讨论了各类铁基聚阴离子材料的晶体结构、制备方法、储钠机理和改性策略等，揭示铁基聚阴离子材料化学组成、结构调控与性能提升的构效关系。展望了铁基聚阴离子正极材料从实验室基础研究走向大规模产业应用过程中面临的挑战和对策建议。为新型低成本、高比能正极材料的探索开发和钠离子电池的产业化推进提供理论和技术指导。
在能源短缺和环保优先的背景下，光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd0.5Zn0.5S纳米棒和Ti3C2 MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti3C2 MXene的含量为0.5 wt% (质量分数)时，光催化产氢的最大速率为15.56 mmol∙g−1∙h−1，是纯Cd0.5Zn0.5S的2.56倍。经过5次催化循环后，光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外，基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验，我们提出了MXene/Cd0.5Zn0.5S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明，引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。
析氧反应(OER)是电解水的关键反应之一。因此，高效的析氧反应电催化剂对水的分解至关重要。本研究工作基于泡沫镍(NF)基底，成功构筑了新型FeCoCrMnBS高熵氢氧化物(HEH)催化剂。FeCoCrMnBS HEH具有由大量非晶结构的超薄纳米片构成的多孔形态。获得的FeCoCrMnBS/NF电极在碱性介质中表现出优异的OER电催化活性，在100 mA∙cm−2下只需要290 mV的过电位。此外，该催化剂在10 mA∙cm−2下显示出超过120 h的耐久性。增强的催化性能受益于独特的非晶结构以及B与S之间的正协同作用。该协同作用能够促进了硫酸盐的形成，从而削弱了OER中间体在催化剂表面的吸附。本研究为设计高效的OER电催化剂提供了一种新的设计策略。
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明，适量添加尿素可调控分子筛形貌，其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性，并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种，显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520 ℃下的丙烷转化率达到20%，丙烯选择性为62.3%，总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比，片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]a和B[3]b)，反应过程中发生了活性硼结构演变，B[3]a和B[3]b是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念，其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而，由于SMSI效应一般是可逆的，在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退，因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近，因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征，发现经过500 ℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应，该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下，Rh物种稳定存在于载体表面，其烧结和液相反应下的流失被显著抑制，因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外，我们还观察到，Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600 ℃的高温还原后，部分SMSI效应仍然保留，确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围，并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。
5 Ⅴ级LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO)作为无钴正极材料，满足了对廉价高性能锂离子电池(LIBs)日益增长的需求。然而，由于高工作电位，LNMO在与商用电解液的界面上存在不稳定性问题。本文提出使用硅酸四乙酯作为LNMO正极浆料添加剂。这种简单的方法能够在电极制备过程中在正极表面原位形成乙氧基官能化的聚硅氧烷薄膜。它不仅有助于形成稳固的人工正极-电解液界面，还能清除氢氟酸(HF)以抑制有害的化学串扰影响。因此，与原始正极相比，优化后的LNMO正极在半电池中表现出显著提高的循环稳定性(1000次循环后容量保持率为84.6% vs. 51.4%)，在与商用石墨负极配对的全电池中也是如此(500次循环后保持率为83.3% vs. 53.4%)，并在50 ℃的高温测试环境下和软包电池中进一步得到验证，这一简单策略有望为开发下一代高性能锂离子电池铺平道路。
丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径，但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用，在CuOx/TiO2催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180 ℃时，引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.2增加到180.6 μmol·g−1·h−1)，同时选择性提高了3倍以上(从8%增加到27%)，打破了半导体在DEP反应中活性和选择性极低的传统认知。动力学研究结果表明，光照可显著降低PO生成的活化能(从95降至40 kJ·mol−1)。采用原位电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)技术，对铜氧化物物种的价态进行了动态表征，确定了氧气分子活化中间体的构型，首次捕捉到促进PO生成的活性氧物种。光生电子能够促进Cu+活性物种的形成以及μ侧过氧化二铜结构的产生，削弱O―O键，从而提高PO的生成速率和选择性。本工作为设计用于DEP反应的半导体光催化剂奠定良好的基础。
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