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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针，以促进学术交流及本学科发展为已任，为发现和培养科技人才服务，提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
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熔盐极化技术利用高温熔盐中的离子相互作用，成为一种强大但尚未充分开发的结构工程策略。该技术能实现对聚合氮化碳(PCN)的精确结构调控，为提升光催化H2O2合成效率提供了新思路。本研究通过调控LiCl/KCl熔盐比例，成功构建了两种不同晶相结构：以七嗪单元为主的LKCN-0.95和七嗪-三嗪给受体(D-A)结结构的LKCN-0.2。结合实验与理论分析发现，富Li+熔盐体系促进高度有序七嗪骨架形成，而K+主导体系则有利于三嗪单元的引入。优化后的七嗪主导结构和七嗪-三嗪结结构分别展现出27倍和42倍的光合成H2O2性能提升(3.3和5.2 mmol L−1 h−1)，较原始PCN(0.12 mmol L−1 h−1)显著提高，并保持五个循环的优异稳定性。机理研究表明，结构调控可增强电荷分离效率并优化氧吸附/活化过程，从而促进选择性2e−氧还原反应。该工作不仅深化了对熔盐驱动结构演变的理解，更为设计高效太阳能驱动H2O2人工光合成催化剂提供了可规模化制备的新方法。
随着人们对农药污染的日益关注，尤其是在食品、谷物和肉类产品领域，寻找高效且稳定的光催化剂用于污染物降解成为一个重要研究方向。本研究成功合成了一种新型S型异质结光催化剂Al6Si2O13/BiOBr(ASO/BO)纳米复合材料，旨在增强电荷转移并提高对常见农业污染物三唑磷(TAP)和敌敌畏(DDVP)的光催化降解效率。性能评估表明，60-ASO/BO纳米复合材料(ASO负载比为60%)表现出卓越的降解效率，在100 min内将农药(TAP)浓度从100%降至28.0%，且在四次循环(400 min)后仍保持94.7%的初始活性。相比之下，单相ASO和BO的降解效率显著降低，分别仅为56.6%和58.8%。对于DDVP，该复合材料也展现出优异的光催化降解活性，在100 min内将其浓度从100%降至32.3%，远优于ASO(100%至67.8%)和BO(100%至47.9%)。这一卓越性能归因于S-scheme异质结结构所带来的增强电荷转移效应。通过飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、吸附能理论计算、差分电荷密度分析、开尔文探针力显微镜(KPFM)和原位X射线光电子能谱(XPS)进一步验证了电荷转移路径和机制。研究结果显示，S型电荷转移效应对于提升光催化性能至关重要。总体而言，ASO/BO的S型异质结为持久高效的光催化降解环境污染物提供了可靠途径，在农业、食品安全以及谷物和肉类产品保鲜领域具有广阔的应用前景。
通过合理设计能够同时利用太阳能和高级氧化工艺(AOPs)的无机/有机催化剂，对抗生素污染物的降解具有重要前景。本研究采用超声辅助技术开发了具有氧空位的MoO2-x/g-C3N4 (MOCN) S型异质结，并将其作为太阳能驱动的过一硫酸盐(PMS)催化剂用于抗生素降解。利用密度泛函理论、飞秒瞬态吸收光谱和原位XPS分析，证实了MoO2-x与g-C3N4之间内建电场的形成以及S型异质结中的电荷转移路径。同时，MOCN异质结的氧空位和光热效应进一步加速了电子迁移速率。与原始MoO2-x和g-C3N4相比，优化后的MOCN-2催化剂在20 min内对四环素(TC)去除率达到了90.9%。连续流实验和抗菌活性实验共同验证了该催化剂在水处理应用中的实际可行性。基于上述分析，提出了TC降解的可能机制。本研究为合成S型异质结以改善废水处理提供了新策略。
以玉米酒糟为原料制备的硬碳(HC)是一种可持续、低成本钠离子电池(SIBs)负极候选材料，但其实际应用一直受限于其不足的可逆容量。本研究报道一种温度梯度处理法，该方法可精确调控玉米酒糟衍生硬碳的层间距、孔隙率和石墨化程度，从而获得卓越的电化学性能。优化后的材料具有0.378 nm层间距和1.68 nm主孔径，展现出优异的高倍率性能：在1.0和2.0 A g-1电流密度下分别实现289与198 mAh g-1的比容量，且在2.0 A g-1下循环700次后容量保持率达83%。通过原位X射线衍射与非原位拉曼光谱联用，揭示出“吸附-插层协同孔隙填充”的独特储钠机制，该机制有助于解释其快速动力学特性和长循环稳定性。这些结果表明，通过精准调控生物质衍生硬碳的结构策略，可实现实用化SIB负极所需的容量、倍率性能和循环寿命——使这种储量丰富、源自废弃物的材料大幅迈向商业化。
以葡萄糖为碳源制备了碳掺杂BiOCl。碳掺杂剂主要富集于晶体表面或浅层晶格中，部分与氧原子成键。在室温可见光条件下，以分子氧为绿色氧化剂，碳掺杂BiOCl催化苄胺自偶联转化率(> 99%)是纯BiOCl的12倍。该掺杂催化剂对胺类底物具有良好官能团耐受性，并表现出晶面依赖的光催化活性。综合表征证实：碳掺杂在晶体原带隙中形成掺杂能级，使BiOCl吸收范围拓宽至可见光区并降低其功函数；同时增强了BiOCl内部电场，其中单层/双层石墨烯为最有效掺杂形态，可捕获经电子-空穴分离后跃迁至高能级的导带电子，从而抑制电子-空穴复合，提高光生载流子分离效率；此外还促进了O2活化。本研究为光催化剂理性设计及实现高效定向有机转化提供了参考。
分子表示学习是人工智能驱动药物研发中的关键任务。尽管图神经网络(GNN)在该领域已表现出优异性能并被广泛应用，但高效提取并显式解析官能团仍是一项挑战。为此，我们提出了MolUNet++模型，该模型通过分子边收缩池化(Molecular Edge Shrinkage Pooling，MESPool)实现分层子结构提取，利用嵌套式UNet框架进行多粒度特征融合，并结合子结构掩蔽解释器实现分子片段的定量分析。我们在分子性质预测、药物-药物相互作用(Drug-Drug Interaction，DDI)预测及药物-靶标相互作用(Drug-Target Interaction，DTI)预测等任务上对MolUNet++进行了评估。实验结果表明，MolUNet++不仅在预测性能上优于传统GNN模型，同时展现出显式、直观且符合化学逻辑的可解释性，为药物设计与优化领域的研究者提供了有价值的启示与工具。
人工智能生成内容(AIGC)——由AI系统无需人工干预自主生成的内容——已显著提升多个领域的效率。然而，材料科学中的AIGC技术面临双重挑战：既要高效发现超越现有数据库范围的新型材料，又需确保晶体结构的对称性与稳定性。为应对该挑战，我们开发了T2MAT(文本到材料)，这是一种端到端智能体，能够通过全面探索化学空间并结合全自动第一性原理验证，将用户输入的文本转化为超越现有数据库范围、具有目标性能的新型材料结构的逆向设计。此外，我们提出CGTNet (晶体图变换器网络)，这是一种专门用于捕捉长程相互作用的图神经网络，可显著提高性质预测的准确性和数据效率，从而增强逆向设计的可靠性。通过这些创新，T2MAT降低了对人类专业知识的依赖，加速了高性能功能材料的发现，为真正全自动的材料设计铺平了道路。
钠离子电池在启动电源、储能调频等功率型应用中潜力显著，其发展亟需兼具高倍率性能和长循环稳定性的正极材料。传统P2-Na0.67Ni0.33Mn0.67O2材料虽具有高能量密度优势，但在高电压下会出现结构退化，影响其作为功率型电源的长期可靠性。在此，本研究采用多元素掺杂的策略，设计了P2-Na0.67Zn0.05Ni0.23Fe0.1Mn0.57Ti0.05O2正极材料。该材料通过抑制高电压相变，提升了结构稳定性，在3C高倍率下循环300次后仍具有85%以上的容量保持率，展现出优异的倍率和循环性能，为功率型钠离子电池正极的设计提供了思路。
高效捕集低浓度二氧化碳(CO2)需要兼具强反应活性与长期结构稳定性的化学吸附剂。碱金属氧化物虽具潜力，但存在快速烧结问题，会严重减少可接触活性位点。本研究开发了一种普适性界面策略，将Li2O、Na2O和K2O以高度分散的非晶态域形式锚定于空心碳球(分别命名为Li-HCS、Na-HCS和K-HCS)，形成稳定的M–O–C键合位点。这种界面结构既可阻止氧化物迁移，又能增强表面碱性，显著强化CO2结合能力。在碱金属负载空心碳球中，K-HCS表现出最优异的CO2吸附容量(273 K、1 bar (1 bar = 105 Pa)条件下4.9 mmol g−1)、最快吸附动力学(313 K、1 bar条件下13.56 mol kg−1 h−1)，以及最佳低压脱除效率(273 K、0.15 bar条件下44%)。密度泛函理论计算进一步揭示，随着电子给体能力与极化率从Li到Na再到K的增强，其吸附强度与分子活化能呈现单调递增规律。该研究为稳定碱金属氧化物提供了普适性方案，并为发展低压CO2捕集材料提供了机理层面的新见解。
钠离子电池(SIBs)凭借钠资源丰富、成本低廉及环境友好等优势，在大规模储能系统中展现出巨大应用潜力。正极材料的离子迁移与电子转移速率是决定电池倍率性能、循环寿命及容量保持率的关键因素，二者的协同提升对突破性能瓶颈至关重要。本文以钠离子电池三大主流正极材料——层状过渡金属氧化物(LTMOs)、聚阴离子化合物(PACs)和普鲁士蓝类似物(PBAs)为研究对象，系统梳理了不同材料体系中离子迁移通道与电子转移路径的结构基础，深入解析了二者的协同调控机制。结合最新研究成果，从元素优化、结构设计与复合改性三个维度，阐释了协同提升离子通道通畅性与电子通路连续性的具体路径与作用机理，提炼出高性能SIBs正极材料的普适性设计策略，为进一步开发兼具高容量、高倍率性能与稳定的SIBs正极材料提供了有益参考。
无线局域网(WLAN)和第五代移动通信(5G)的快速发展，使得高效电磁防护(EMP)材料的研究备受关注。然而，早期EMP材料往往优先考虑电磁衰减效率而忽略了机械柔性，这限制了其在可穿戴电子产品、软体机器人和智能传感系统等新兴领域的应用。因此，柔性EMP材料的开发势在必行。本文将柔性EMP材料系统地分为柔性电磁干扰(EMI)屏蔽材料和柔性电磁波吸收(EWA)材料，并根据不同的材料体系和设计策略进一步细分。基于导电聚合物、碳基纳米材料、MXene和金属复合材料等不同基底的柔性EMI屏蔽材料，因其高屏蔽效能(SE)和高柔性而备受关注。薄膜结构已被广泛应用于EMI屏蔽和电磁波吸收系统，本文也对其作用进行了介绍。随后，人们系统地介绍了具有多种结构设计的柔性电磁屏蔽材料，包括聚合物基复合材料、海绵、泡沫和气凝胶。本文全面阐述了柔性电磁屏蔽材料和电磁屏蔽材料，解释了近期研究成果的机理和材料分类，并探讨了其设计思路对下一代柔性电磁屏蔽材料的意义。
将等离子体金属纳米晶与半导体光催化材料复合是一种提升其光催化性能的有效策略。然而，由于局域表面等离子体共振(LSPR)效应复杂的物理化学行为，其活性增强机制仍不明确。本研究通过原位生长策略精确合成了具有强局域电场(LEF)的金纳米双锥体(NBs)，并将其封装在TpBD-COF中。实验表明，优化后的AuNBs/TpBD-COF复合材料表现出良好的光催化产氢性能，420 nm波长下的表观量子效率(AQE)达到0.58%。电磁场模拟和飞秒瞬态吸收光谱证实，强的局域电场有效促进了电荷分离激子的形成，从而为TpBD-COF产氢过程提供更多热载流子(高能电子/空穴对)。本研究工作为探究LSPR效应提升COF基光催化性能提供了深入见解。
免疫治疗已成癌症治疗的研究热点，癌症纳米疫苗作为该领域的代表性治疗方式取得了显著进展。然而，免疫原性低、抗原递送效率不足、免疫应答效果差等问题限制了免疫治疗的发展。为解决这些局限性，本研究通过绿色水热法合成枸杞衍生碳点(Lyc-CDs)，并基于此开发了一种pH响应性纳米疫苗(Lyc-OVA)。由于保留了枸杞多糖(LBP，总含糖量18.43%)，Lyc-CDs对卵清蛋白(OVA)表现出优异的负载效率(48.40%)和pH响应释放特性(在pH 5.4条件下，OVA在24 h内的释放率为80%)。分子对接模拟表明，LBP单糖(鼠李糖/半乳糖)与OVA之间存在氢键和π-阳离子相互作用。Lyc-OVA可促进树突状细胞成熟(CD80+CD86+占比32.87%，与脂多糖(LPS)相当)并诱导细胞因子分泌(肿瘤坏死因子-α (TNF-α)：13.10 pg mL-1；干扰素-γ (IFN-γ)：17.78 pg mL-1；白细胞介素-6 (IL-6)：3.74 pg mL-1)。在双侧B16-OVA黑色素瘤模型中，Lyc-OVA通过激活CD4+CD8+T细胞、减少免疫抑制性调节性T细胞(Treg)/髓系来源抑制细胞(MDSC)群体及重塑肿瘤免疫微环境，抑制原发/远端肿瘤生长(抑制率分别为80.36%/82.16%)。本研究揭示了天然多糖在纳米疫苗中的多功能作用，为肿瘤免疫治疗提供了有效策略。
过氧化氢(H2O2)被认为是一种具有广泛应用价值的生态可持续氧化剂。光催化纯水和氧气合成H2O2技术为传统工艺提供了一种绿色且节能的替代方案。本研究采用简单浸渍法将单原子镨(Pr)锚定在管状多孔石墨相氮化碳(Pr-TCN)上，通过可见光诱导(λ ≥ 420 nm)合成H2O2。孤立的Pr位点通过为光生电子建立平滑的传输路径，加速面内电荷转移，并促进*OOH中间体形成，从而增强H2O2生成效率。优化后的5% Pr-TCN实现了227.37μmol g-1 h-1的H2O2生成速率，是纯TCN的1.8倍。这项工作展示了一种可扩展的单原子工程策略，用于开发高效光催化剂以实现可持续H2O2生产。
原子模拟正成为现代科学的重要工具，架起了理论与实验之间的桥梁。自20世纪50年代诞生以来，精度与速度的平衡始终是原子模拟的核心命题。近年来，基于机器学习势函数的方法崭露头角，成为探索复杂势能面(PES)时密度泛函理论计算的有力替代方案。本文报道了我们开发的LASPAI平台(www.laspai.com)，这是一个面向未来原子模拟的云端平台。该平台采用LASP软件中实现的广义全局神经网络势函数进行快速PES评估，同时整合了一系列通用扩散生成模型、随机表面行走(SSW)全局优化算法及其他PES探索工具。LASPAI平台通过任务导向、用户友好的网页图形界面(GUI)，能大幅简化和加速从分子材料结构预测到气-固、液-固界面识别、固-固界面判定及反应路径模拟等广泛科学领域的原子模拟工作，旨在为科学家设计新材料和反应提供快速的化学知识支持。
设计高效S型光催化剂以实现同步产氢与有机物氧化，对于可持续能源转化具有重要意义。本文构建了一种负载过渡金属单原子(TM= Pt、Pd、Au)的新型SnS2/CdS S型异质结。通过系统的密度泛函理论(DFT)计算，研究了其几何结构、电子性质以及表面氢吸附与乳酸(LA)氧化反应机制。结果表明，在异质结中电子通过界面Cd-S键从CdS向SnS2转移，形成稳定的复合结构，而TM单原子通过与表面S原子形成TM-S键得以稳定。TM原子的引入增强了界面电子转移。值得注意的是，锚定在CdS表面的TM原子可有效调控相邻S原子的p带中心，从而弱化S-H键并优化氢吸附-脱附平衡；同时，SnS2表面的TM原子能增强LA吸附能，降低脱氢氧化过程中决速步骤的能垒。该工作证明，在S型异质结的不同组分上策略性排布单原子可协同增强还原与氧化半反应，为合理设计高性能单原子负载S型光催化体系以实现协同产氢与高值化学品合成提供了深刻见解。
在中低频段(2.0-8.0 GHz)实现薄涂层条件下的高效电磁(EM)波吸收仍然是一项重要挑战。本文系统研究了实现中低频电磁波吸收所需的电磁参数，并利用CST Microwave Studio软件对目标参数如何通过微观结构设计实现进行了建模与模拟。结果表明，提高相对介电常数实部(εr')和相对磁导率实部(μr')有助于在减小涂层厚度的同时实现中低频电磁波吸收。此外，CST模拟结果显示，在相同材料体系及相同体积分数条件下，增大吸波材料的比表面积能够有效提升εr'。在上述理论指导下，成功制备了具有可控比表面积和高磁导率的FeCo立方体、FeCo颗粒及FeCo泡沫。实验结果表明，比表面积的增加可显著提高εr'，从而促进低至中频电磁波吸收性能的提升。最终，FeCo泡沫在C波段实现了3.2 GHz (4.8-8.0 GHz)的有效吸收带宽(EAB)，对应涂层厚度为2.0 mm；在S波段实现了1.5 GHz (2.1-3.6 GHz)的有效吸收带宽，涂层厚度为4.0 mm。本研究为先进中低频电磁波吸收材料的理性设计提供了重要理论依据与设计思路。
由于异质材料的结构较为复杂，通过调控其极化效应来优化介电性能仍具有挑战性。本研究通过分子接枝诱导偶极子重新取向，实现了对界面极化强度的精准调控。实验证明，这些偶极子的取向可以有效调节界面极化：-CF3基团增强了电荷转移和极化损耗，而-NH2基团则抑制这些效应。经-CF3修饰优化的MXene/ZnO复合材料最小反射损耗达到-66.7 dB，有效吸收带宽为5.05 GHz，表现出了卓越的电磁波吸收性能。该工作通过界面偶极子工程展示了一种精确调控电磁参数的新策略，为先进吸波材料的设计提供了新思路。
在现代雷达隐身和电磁兼容领域，实现兼具宽频带、强吸收、轻质和薄型特征的高性能微波吸收材料仍然是一项重大挑战。本研究提出一种简易经济的策略，利用双金属沸石咪唑酯骨架(ZIFs)衍生物制备轻质高效微波吸收剂。通过连续湿化学法合成了一系列掺有多壁碳纳米管(MWCNTs)的ZIF-8@ZIF-67前驱体，经后续热解转化为多孔双金属MOF衍生CoZn-C/MWCNTs复合材料。通过改变前驱体中Co/Zn的摩尔比，可以精确调控热解产物的成分、微观结构和电磁特性。得益于磁损耗与介电损耗的协同作用，Co/Zn比为3 : 1的复合材料在所有样品中表现出最优的衰减常数与阻抗匹配。填料负载量仅为20 wt.%，该优化复合材料在1.9 mm厚度时实现5.29 GHz的有效吸收带宽，2.0 mm厚度时最小反射损耗达−23.78 dB。雷达散射截面模拟进一步验证了其增强的散射抑制性能。本研究为宽带电磁波吸收性能的轻质MOF基复合材料设计提供了新视角。
本文提出了一种通过分子结构设计协同调控介电与磁损耗来制备高性能微波吸收材料的新策略。以同时含有羧基和苯并咪唑官能团的聚酰亚胺前驱体为关键组分，通过冰模板法结合原位离子交换，将Ni2+离子均匀引入聚合物骨架。经热酰亚胺化和碳化处理后，成功制备均匀负载Ni/NiO纳米颗粒的氮掺杂二维碳纳米片复合材料(BPCN@Ni/NiO)。相较于不含苯并咪唑结构的对照样品(NPCN@Ni/NiO)，该材料展现出优异的微波吸收性能：最低反射损耗(RLmin)达-69.02 dB，有效吸收带宽(EAB)为8.92 GHz (8.28-17.2 GHz)。微观结构分析证实其具有三维互联纳米片结构、高度分散的Ni/NiO组分及均匀的元素分布。吸波性能的提升归因于苯并咪唑和羧基对Ni2+的协同络合作用，实现了镍组分的高效负载与均匀分散，从而优化了阻抗匹配。此外，独特的二维导电网络、丰富的C/Ni/NiO异质界面、缺陷诱导偶极极化以及Ni与NiO间的磁耦合共同构建了协同多重损耗机制，赋予材料优异的微波衰减能力。该工作为通过精准分子工程设计轻质、宽频、高效的碳基复合吸波材料提供了新思路。
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《物理化学学报》第4届编委会
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