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目次
第42卷第3期封面和目次
2026, 42(3):
[摘要]  (46) [HTML全文] (46) [PDF 1543KB] (0)
摘要:
论文
[Cp*Rh(bpy)H2O]2+自组装CdIn2S4花状微球的高效光催化NADH再生与酶促CO2还原
高春慧, 李璐嵘, 彭官威, 沈锦妮, 戴文新, 张子重
2026, 42(3): 100165  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100165
[摘要]  (51) [HTML全文] (51) [PDF 2128KB] (0)
摘要:
将光催化辅因子再生与酶催化偶联有助于实现可持续的CO2增值利用,但该技术仍面临氢源有限、均相介体及光生空穴诱导酶失活等挑战。本研究表明,L-抗坏血酸(L-AA)的低氧化电位可增强质子供给并促进[Cp*Rh(bpy)H]+中间体形成。仅需0.26 mg (≈ 0.12 mmol L-1) [Cp*Rh(bpy)Cl]Cl即可实现高效/选择性还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)再生,其效率是典型牺牲剂三乙醇胺(TEOA)的两倍以上。本研究开发了一种将[Cp*Rh(bpy)H2O]2+静电自组装在CdIn2S4微球光催化剂上的新策略。这种创新集成方式通过空间分区将游离介体和光生空穴与酶隔离,有效抑制了酶失活。最优集成光催化体系在420 nm光照40 min内实现90%的NADH再生效率,优于已报道的同类体系。与甲酸脱氢酶(FDH)偶联时,该集成体系甲酸生成速率达443.5 μmol g-1 h-1 (明暗循环)和202.7 μmol g-1 h-1 (持续光照),分别是含游离介体体系的1.2倍和3.2倍。本研究为光驱动辅酶再生及酶催化CO2合成高附加值化学品提供了高效可持续的新策略。
S型异质结In2O3/ZnIn2S4光催化5-羟甲基糠醛选择性氧化耦合产氢
骆泽, 朱玉坤, 罗雅丹, 任广敏, 王永红, 唐华
2026, 42(3): 100166  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100166
[摘要]  (52) [HTML全文] (52) [PDF 2832KB] (0)
摘要:
发展可持续的光催化技术,以实现生物质向高附加值化学品和清洁燃料的高效转化,是应对全球能源与环境危机有效途径。本研究通过原位生长法构建了一种新型一维/二维(1D/2D)In2O3/ZnIn2S4 S型异质结光催化剂。该设计巧妙结合棒状In2O3与片状ZnIn2S4,促进定向电荷传输并提供高密度活性位点。因此,优化后的In2O3/ZnIn2S4异质结在420 nm LED光照下对5-羟甲基糠醛(HMF)转化率达81.6%,且对2,5-二甲酰基呋喃(DFF)和2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的选择性高达78.2%。同时,该异质结表现出257.69 μmol g-1 h-1的产氢(H2)速率。这些结果表明,S型异质结能有效实现空间电荷分离并提升光催化活性,为太阳能驱动的生物质增值与可持续产氢提供了可行策略。
通过间接两电子还原的HOF/BiVO4(010)S型光催化剂增强H2O2生产性能
周玲, 李龙, 黄礼文, 吴艳
2026, 42(3): 100172  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100172
[摘要]  (52) [HTML全文] (52) [PDF 5230KB] (0)
摘要:
太阳能驱动的氧还原制取H2O2为传统工业蒽醌法和直接H2/O2合成法提供了一种绿色、高效且环境友好的替代方案。本研究通过定向晶面工程,将氢键有机框架(HOF)选择性锚定在BiVO4的(010)晶面上,构建了以HOF为还原端、通过氧还原反应生成H2O2的S型异质结。该结构使H2O2产率显著提升至555 μmol g-1 h-1,较随机锚定的HOF/BiVO4体系提高约37%。原位开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示了原始BiVO4的(110)与(010)晶面间存在内建电场,且(010)晶面在光照下富集电子。对HOF定向锚定于BiVO4 (010)晶面的材料研究表明,两组分间还建立了额外的内建电场。由此,我们提出了一种在异质结中具有双内建电场的新型HOF/BiVO4 (010)光催化材料,这种结构显著促进了单晶BiVO4不同晶面与S型异质结界面的双向定向电荷转移。原位X射线光电子(XPS)进一步证实了S型异质结的电子转移机制。通过引入电子清除剂与空穴捕获剂,我们证实该异质结介导的光催化过程遵循两电子氧还原反应(ORR)路径。电子顺磁共振(EPR)光谱检测到超氧自由基(∙O2-)的存在,表明ORR通过间接两电子转移机制进行。双内建电场、S型异质结结构与两电子ORR路径的协同效应共同促成了该体系优异的光催化性能。
双层锰酸盐正极LaSr2Mn2O6.96在全固态氟离子电池中的结构与电化学行为
Vanita Vanita, Roland Schoch, Pascal Puphal, Hasan Yilmaz, Matthias Bauer, Oliver Clemens
2026, 42(3): 100181  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100181
[摘要]  (43) [HTML全文] (43) [PDF 6588KB] (0)
摘要:
本研究探讨了Ruddlesden-Popper型双层锰酸盐LaSr2Mn2O6.96作为全固态氟离子电池(FIBs)插层型正极材料的潜力。通过非原位X射线衍射分析了LaSr2Mn2O6.96在氟离子嵌入/脱嵌过程中的结构变化,发现F-的嵌入会形成三种不同的四方相。为理解这些物相的复杂行为,采用X射线吸收光谱和磁学测量手段研究了Mn氧化态及配位环境的变化。在20 kN的堆叠压力和1 V至-1 V电位区间的电化学循环中,LaSr2Mn2O6.96的比容量从初始的~30 mAh g-1持续增加至200次循环后的~68 mAh g-1,库仑效率达~99%,且未出现容量衰减迹象。这表明双层锰酸盐LaSr2Mn2O6.96有望成为循环稳定的全固态FIBs正极材料,尤其是在施加堆叠压力的条件下。
WO3@TP无机@有机S型光催化剂用于促进产H2O2
朱文君, 艾陈斌, 许凯强, 周亚太, 张锡东, 张勇
2026, 42(3): 100184  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100184
[摘要]  (54) [HTML全文] (54) [PDF 5027KB] (0)
摘要:
利用氧气和水光催化生产过氧化氢(H2O2)是一种经济环保的工艺,但开发高性能光催化剂仍具挑战性。本研究通过室温下在WO3纳米纤维表面原位生长席夫碱聚合物三(4-氨基苯基)胺(TAPA)-对苯二甲醛(PDA)(标记为TP),成功合成了WO3@聚合物S型光催化剂(WO3@TP)。所制备的WO3@TP S型异质结展现出快速的载流子分离能力和较短的光生载流子传输距离。最优的WO3@TP复合材料(WT-10)实现了3242 μmol g-1 h-1的H2O2产率,分别是纯WO3和TP的137.3倍和4.6倍。通过原位辐照X射线光电子能谱(ISI-XPS)、理论计算和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)等先进表征手段的结合,验证了WO3@TP S型异质结内的电荷转移机制。电子顺磁共振(EPR)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)证实了反应体系中存在双通道路径(氧气还原反应(ORR)与水氧化反应(WOR)),从而促成高效H2O2生产。该研究不仅深化了对S型异质结中超快电荷迁移行为的理解,还为应用于太阳能驱动H2O2生产的无机@有机光催化剂提供了合理设计思路。
π-共轭扩展二萘并咔唑膦酸作为反式钙钛矿太阳能电池的空穴选择层
张善涛, 侯天骜, 王艳东, 方志敏, 吴宇, 王灝霖, 陈涛, 陈爽, 张文华, 刘生忠, 杨上峰
2026, 42(3): 100194  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100194
[摘要]  (48) [HTML全文] (48) [PDF 2683KB] (0)
摘要:
自组装单层(SAMs)是当前高效率反式钙钛矿太阳能电池(PSCs)中关键的空穴选择层材料(HSLs)。SAMs不仅决定了界面空穴的提取效率,还显著影响顶部钙钛矿层的薄膜质量,从而精细调控钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。本研究开发了一种新型SAM材料——(4-(8H-二萘并[2,3-c:2',3'-g]咔唑-8-基)丁基)膦酸(4PADNC),它含有二萘并咔唑(DNC)结构单元,可作为反式PSCs的高性能HSL。与常用的咔唑类SAM (如4PACZ)相比,4PADNC中的DNC单元展现出扩展的π共轭特征,能够产生更大的分子偶极矩,从而调节氧化铟锡(ITO)电极的功函数,实现与钙钛矿能级的精准匹配,并显著降低界面能量损失。此外,该分子的非平面结构有效地抑制了π-π堆积,促进在ITO基底上形成致密且均匀的选择层,进而诱导高质量钙钛矿薄膜的沉积。得益于上述优势,采用4PADNC作为HSL的PSCs器件实现了24.32%的功率转换效率,显著优于基于4PACZ的参比器件(22.89%)。此外,基于4PADNC的器件还表现出卓越的热稳定性和运行稳定性。
用于可扩展和高分辨率隐形印刷的磷光碳纳米点油墨
龙燕, 赵文博, 曹庆, 李翔宇, 李付奎, 胡宴伟, 宋世玉, 刘凯凯
2026, 42(3): 100198  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100198
[摘要]  (41) [HTML全文] (41) [PDF 14193KB] (0)
摘要:
基于碳纳米点(CNDs)的磷光油墨为持久可视化和延时信息读取提供了一种环保且低成本的解决方案。然而,当前依赖基质的磷光碳纳米点存在加工性能差和基底兼容性有限的问题,阻碍了其在可扩展、高分辨率隐形印刷中的应用。本文报道了一种可实现高分辨率、环境稳定且隐形印刷的水溶性磷光CNDs油墨。通过印刷过程中的空间限域效应,稳定CNDs中的三重态激子,从而产生明亮且长寿命的磷光。该磷光CNDs油墨能以微米级分辨率(2480×3508 dpi,约100 μm特征尺寸)实现复杂文本图案的隐形高保真印刷,在五类纸质基底上支持最小5 pt字号与0.05 pt的细线宽度。印刷图案在约870万像素中显示出超过98.7%的准确度,展现出卓越的保真性。基于优异的隐形印刷特性,研究团队成功制作了采用磷光CNDs油墨的200页无字书。这项工作为磷光油墨印刷提供了可扩展、低成本且高分辨率的平台,标志着隐形印刷技术的重大突破。
掺铬富锂锰基材料作为高性能全固态锂电池正极
高珂珂, 许浩哲, 刘兴坤, 孙春文
2026, 42(3): 100200  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100200
[摘要]  (74) [HTML全文] (74) [PDF 2719KB] (0)
摘要:
具有富锂锰基材料(LRMs)的全固态锂离子电池(ASSLBs)因其高能量密度和安全性被视为下一代储能体系。然而,不可逆的氧释放导致的卤化物固态电解质(SEs)严重的界面降解问题亟待解决。本研究合成了兼具高容量与稳定性的铬掺杂LRMs材料。Cr3+/Cr6+的可逆氧化还原反应提升了额外的容量,同时Cr6+离子在八面体与四面体位点间的可逆迁移有效维持了材料结构稳定性。此外,强Cr-O键能稳定晶格氧,构建稳定的正极/电解质界面并缓解电压衰减。因此,采用LRMs-Cr0.1正极与卤化物电解质的ASSLBs在0.5C倍率下循环500圈,每圈容量衰减率仅为0.065%。值得注意的是,LRMs-Cr0.1//Li21Si5@Si/C全电池在0.3C倍率下循环1000圈,容量保持率接近100%,对应的能量密度为413.11 Wh kg-1。该研究为开发高能量密度的固态电池提供了指导。
综述
碳点在先进电池电解质中的应用
张英豪, 刘华新, 丁涵睿, 郑智, 邓文韬, 邹国强, 徐来强, 侯红帅, 纪效波
2026, 42(3): 100170  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100170
[摘要]  (46) [HTML全文] (46) [PDF 17218KB] (0)
摘要:
锂离子电池等二次电池顺应可再生能源发展需求,在储能与日常生活中应用日益广泛。当前,电池在追求高比能与高安全性过程中受限于电解质本体及界面反应,因而调控电解质与界面是突破瓶颈、发展下一代电池的关键。作为一种新兴的纳米材料,碳点(CDs)丰富的表面官能团和可掺杂位点使其能够通过表面化学设计同时调控本体离子动力学和界面稳定性,在应对电解质关键难题方面展现出巨大潜力。本文系统综述了功能化碳点在锂/钠/锌离子电池电解质中的前沿应用,介绍了碳点的结构特性、分类及合成方法,总结了其在液态电解质添加剂、固态电解质填料及固态复合电解质界面调控等方面的多重角色,并重点剖析了碳点在调控离子沉积、构筑功能化界面层及优化电解质微环境的作用机制。最后,展望了碳点在电解质工程中面临的挑战和未来的发展方向,为高比能、高安全电池体系的设计提供新思路与理论支撑。
纳米材料相工程:从基础理论到应用前沿
毕帅, 王习习, 翟伟, 史振宇, 李子健, 翟傈, 张安, 田玉辉, 程婷, 姚尧, 吴直颖, 刘佳玮, 张华
2026, 42(3): 100188  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100188
[摘要]  (35) [HTML全文] (35) [PDF 6065KB] (0)
摘要:
纳米材料的“相”(即原子排列方式)是决定其物理化学性质及功能的核心因素之一。近年来,纳米材料相工程(phase engineering of nanomaterials, PEN)已经成为材料科学领域新兴的研究方向。通过精确调控原子排列方式,PEN不仅能够突破材料常规的热力学稳定相的限制,还能赋予新的非常规相材料独特的物理化学性质和功能,为开发新型功能纳米材料提供了全新策略。本文系统综述了利用PEN策略来制备新的非常规相贵金属和过渡金属二硫族化合物(TMDs),总结了直接合成、诱导相变等关键制备方法,阐明了其相依赖的性质和催化性能,强调了相对其功能和应用的显著影响。同时,本文深入分析了当前研究中存在的挑战,提出了未来发展方向,包括合成机制的研究、非常规相材料的稳定性提升以及人工智能辅助设计等,以期为纳米材料相工程的基础研究与实际应用提供理论指导和技术参考。
亮点
肖特基/S型复合异质结用于高效CO2光还原
聂新明, 吴新鹤
2026, 42(3): 100192  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100192
[摘要]  (40) [HTML全文] (40) [PDF 1167KB] (0)
摘要:
金纳米粒子局域表面等离子体共振促进超快界面电荷转移以促进光催化产氢
戚克振, 程蓓, 许凯强
2026, 42(3): 100205  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100205
[摘要]  (46) [HTML全文] (46) [PDF 1307KB] (0)
摘要:

  

目次
第42卷第1期封面和目次
2026, 42(1):
[摘要]  (435) [HTML全文] (435) [PDF 17495KB] (435)
摘要:
综述
电化学提锂中的法拉第材料:进展、挑战与性能强化方法
王雷, 张盼盼, 郭志远, 汪婧, 马杰, 纪志永
2026, 42(1): 100127  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100127
[摘要]  (467) [HTML全文] (467) [PDF 7890KB] (467)
摘要:
电动汽车行业的快速增长导致锂产品需求激增,推动了先进锂提取技术的发展。其中,电化学提锂技术因其优异锂选择性(相较于竞争性阳离子,如Na+和Mg2+)、高能效和环境可持续性被认为具有发展前景。关于法拉第材料、操作模式/参数和装置构型的研究已大量发表。尽管已有一些关于电化学提锂技术的综述发表,但仍缺乏系统性总结电化学提锂中法拉第材料研究进展、分析其固有性质如何影响提锂性能并阐明性能增强策略与关键提锂性能指标之间联系的全面综述。在此,我们系统地介绍了电化学提锂技术的原理并汇总了文献中涉及的所有性能指标,包括锂离子嵌入容量、锂离子提取速率、容量保持率、选择性系数(或纯度)、能耗和电流效率。我们全面分析了用于电化学提锂的法拉第材料,其中包括LiFePO4、LiMn2O4、层状镍钴锰氧化物、Li3V2(PO4)3和Li1.6Mn1.6O4,构建了其性质与性能间的内在关系,并比较了每种材料的优缺点。此外,我们对不同的性能增强策略进行了分类和评估,包括材料设计方法(如3D结构制造、晶体调控、元素掺杂和表面包覆),以及涉及进水流向、充放电模式和操作参数等方面的条件优化方法,并进一步阐明了每种方法如何影响电化学提锂的某一/某些性能及其内在影响机制。我们同时综述了基于每种法拉第材料的电化学提锂技术的工业化进展及材料成本。本综述旨在通过建立材料设计、操作条件优化和性能结果间的联系,为从事新型电化学提锂法拉第材料研究的学者和工程师提供有价值的见解,并启发法拉第材料开发和工艺优化的创新方法,为实现更可持续和更具成本效益的卤水锂资源开发提供参考。
论文
羟基功能化分子工程消除二维相壁垒实现高效宽带隙及全钙钛矿叠层太阳能电池
刘彬彬, 陈杨, 贾天赐, 陈辰, 吴章豪, 刘毓辉, 翟宇航, 马天舒, 王长擂
2026, 42(1): 100128  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100128
[摘要]  (442) [HTML全文] (442) [PDF 3217KB] (442)
摘要:
全钙钛矿叠层太阳能电池展现出突破单结器件效率极限的潜力,通过最大化利用太阳光谱和减少热弛豫损失,其理论转换效率可超过44%。宽带隙钙钛矿太阳能电池(WBG PSCs)是叠层光伏技术的核心元件,其性能在过去十年取得飞速进展。然而,这类器件仍然面临着严重的开路电压(VOC)损失问题,主要归因于界面复合损失和载流子传输损耗,其中关键诱因是在表面钝化过程中形成的绝缘性二维(2D)钙钛矿相。因此,本文引入多功能分子添加剂4-羟基苯乙基碘化铵(p-OHPEAI),以解决高电压和高效电荷提取之间的核心矛盾。不同于传统的苯乙基碘化铵(PEAI)处理会形成绝缘二维相并因其分子垂直取向导致反向内建电场(阻碍电荷输运),p-OHPEAI通过氨基(–NH3)和羟基(–OH)的协同作用,实现了分子在钙钛矿表面的平行吸附构型。这种构型有效抑制了绝缘二维相的形成,同时钝化了配位不足的卤素离子和铅空位缺陷,显著降低非辐射复合。此外,p-OHPEAI的分子极性会在钙钛矿层/电子传输层界面诱导产生内建偶极矩,优化了能级匹配并加速了电子提取过程。将p-OHPEAI应用于1.77 eV宽带隙钙钛矿太阳能电池,器件的开路电压达到1.344 V,相应的开路电压损失仅为0.426 V,在已经报道的1.75–1.80 eV带隙范围内的反式结构器件中处于领先水平。优化后的器件光电转换效率(PCE)达到19.24%,显著优于PEAI钝化器件。将该策略应用于全钙钛矿叠层太阳能电池(TSCs),实现了28.50%的冠军效率(认证效率为28.19%)。同时,叠层器件展现出优异的运行稳定性,在350 h持续光照后仍能保持90%以上的初始效率,充分验证了羟基钝化策略的可靠性。本研究通过在钝化分子中引入羟基官能团,开发了一种兼具缺陷钝化与电荷传输保障的普适性策略,成功解决了钙钛矿电池高电压与高效载流子提取之间的矛盾。
高熵P2/O3双相正极的协同设计助力高性能钠离子电池
赵珊, 刘旭, 郭昊天, 柳宗琳, 王鹏飞, 舒杰, 伊廷锋
2026, 42(1): 100129  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100129
[摘要]  (450) [HTML全文] (450) [PDF 6503KB] (450)
摘要:
P2型层状过渡金属氧化物(P2-NaxTMO2)因其优异的循环稳定性和倍率性能,成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而,其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题,阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相,构建新型P2/O3双相高熵层状氧化物Na0.70Ni0.25Mn0.35Co0.15Fe0.05Ti0.20O2 (简称Na0.70NMCFT)。其中,高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变,而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外,双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Na0.70NMCFT在1C倍率下的初始放电容量为102.08 mAh g−1,200次循环后容量保持率达88.15%,表明具有优异的循环稳定性。更重要的是,即使在10C的高倍率下,Na0.70NMCFT仍能提供85.67 mAh g−1的初始放电比容量,并在1000次循环后容量保持率达70%。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用,为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。
废弃医用口罩衍生的碳量子点增强BiOBr/g-C3N4 S型异质结光催化降解聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)
陈轼逸, 付家龙, 裘建平, 常国菊, 郝仕油
2026, 42(1): 100135  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100135
[摘要]  (446) [HTML全文] (446) [PDF 3012KB] (446)
摘要:
2019冠状病毒病(COVID-19)的大流行增加了医用口罩的需求,迄今为止,许多废弃口罩未经再处理就被丢弃,造成了环境的破坏。PET作为一种常用的塑料产品,其自然降解存在一定的障碍。在本研究中,通过简单的溶剂热法将废弃医用口罩转化为具有蓝色荧光发射的碳量子点(MCQDs),然后将其掺杂到BiOBr/g-C3N4复合材料中,构建S型异质结用于PET降解。密度泛函理论(DFT)计算表明,g-C3N4和BiOBr之间形成了界面电场(IEF)。研究结果表明,MCQDs作为电子传输和存储的助催化剂,促进了S型异质结进一步分离光生电子和空穴。左氧氟沙星(LEV)被用作分子探针,直观地比较了各种催化剂的催化活性。这些具有不同光催化活性的催化剂随后被用于降解PET。研究结果表明,BiOBr/g-C3N4/3MCQDs在海水中对于PET的降解效率为39.88% ± 1.04% (重量损失),比BiOBr/g-C3N4高1.37倍,并且优于大多数文献报道的结果。自由基捕获实验、静电场轨道阱高分辨率气相色谱质谱联用(HRGC-MS)和超高效液相色谱质谱联用(UPLC-MS)实验数据揭示并简要分析了PET光催化降解过程中的关键产物,以及PET光催化降解的相关机理。降解产物有望成为进一步生产聚合物和药物等的前体。本研究为开发用于PET生态友好降解的创新光催化剂提供了新的视角,有助于进一步减少微塑料(MPs)造成的环境损害,并提高资源的可持续性。
揭示ZnxCd1−xS固溶体光催化析氢中的直接-间接带隙跃迁机制
黄火帅, 韦之栋, 严嘉玮, 池家晟, 苏千翔, 陈铭夏, 江治, 孙洋洲, 上官文峰
2026, 42(1): 100141  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100141
[摘要]  (444) [HTML全文] (444) [PDF 3094KB] (444)
摘要:
固溶体策略可以在热力学上提高光催化性能,然而对固溶体催化剂载流子动力学的研究同样重要。本文基于能带结构调控成功合成了一系列ZnxCd1−xS固溶体,并通过飞秒瞬态吸收光谱(TAS)和密度泛函理论(DFT)研究了载流子动力学,揭示了ZnxCd1−xS固溶体中的混合直接-间接带隙跃迁机制。间接带隙表现出较低的载流子复合率,更重要的是它还可以作为载流子的捕获中心,从而提高电荷分离效率。因此,在可见光(> 420 nm)照射下,ZnxCd1−xS固溶体的析氢速率(1426.66 μmol h–1)相较于纯CdS (129.83 μmol h–1)提高了约11倍。本工作提出光催化性能的提升可能同时源于热力学和动力学两个方面,而载流子跃迁机制的改变是影响动力学的主要因素之一。
共价键调控电荷转移以实现自供能电化学传感平台对重金属离子的灵敏分析
陈芸, 邓代洁, 徐丽, 朱兴旺, 李赫楠, 孙成明
2026, 42(1): 100144  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100144
[摘要]  (462) [HTML全文] (462) [PDF 6208KB] (462)
摘要:
光催化燃料电池光阳极活性材料的合理设计对开发高灵敏自供能电化学传感器至关重要。实现光阳极中电荷定向迁移和缩短传输路径是提升光催化燃料电池析氧反应性能的挑战。本文设计了一种具有N–W–O共价键的钨原子分散富碳石墨相氮化碳(W-CN-C)光阳极,用于构建对重金属铜离子检测的自供能光催化燃料电池传感器。通过自组装、剥离和热诱导相结合制备W-CN-C。N–W–O共价键作为界面电荷传输通道,促进电荷载流子分离与迁移。形成的富碳结构增加碳含量,进而增强W-CN-C的π-电子离域,从而显著拓宽太阳光响应范围。原子分散的钨提供活性位点,增强W-CN-C光阳极与电解质界面间的析氧反应动力学。这些协同效应显著提高可见光吸收能力和电荷分离与转移效率,增强W-CN-C光阳极的光电转换效率,表现出优异的析氧反应性能。基于Pt@C电催化剂阴极优异的氧还原反应性能,所构建的光催化燃料电池平台展现出增强的开路电位。在W-CN-C光阳极表面锚定对铜离子特异性识别的探针,构建了自供能光催化燃料电池传感平台,用于检测铜离子。铜离子与探针形成的复合物阻碍W-CN-C光阳极的电子传输,改变光催化燃料电池的输出检测信号。所构筑的传感器表现出跨越五个数量级的宽检测范围(2.0 × 10−2–9.2 × 102 nmol L−1)、低检测限(7.0 pmol L−1)、对常见干扰物的高选择性,以及对水生环境中重金属铜离子检测的可行性。此外,以万用表作为信号输出装置,传感平台实现对铜离子的自供能和便携式检测,检测范围为0.25–1.3 × 102 nmol L−1,检测限为84 pmol L−1。这项工作利用原子分散级金属引入的共价键作为电荷转移通道设计高性能光阳极,为构筑对环境检测的高灵敏自供能电化学传感器提供了思路。
SBA-15模板化共价三嗪框架增强光催化产氢
赵呈孝, 李昭霖, 吴东方, 杨小飞
2026, 42(1): 100149  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100149
[摘要]  (458) [HTML全文] (458) [PDF 1847KB] (458)
摘要:
共价三嗪框架(CTFs)是一类极具吸引力的可见光响应无金属共价有机框架(COFs),因其具有大比表面积、高氮含量、永久孔隙率以及高耐热性和化学稳定性等特性,被认为在光催化水分解制氢方面具有潜在的应用前景。然而,大多数CTFs在化学合成方面面临一定困难,且在光催化析氢反应(HER)过程中普遍表现出低电导率和严重的光生载流子复合现象。因此,材料的析氢性能高度依赖于CTFs的π-共轭结构及其合成方法,且实现具有明确结构的COFs纳米材料的可控合成仍具有高度挑战性。在本研究中,我们报道了以介孔二氧化硅分子筛SBA-15为模板,通过有机酸催化合成多孔CTF纳米结构的方法。SBA-15模板法制备的多孔网状CTF-S2在光催化HER中表现显著增强的催化活性,相较于微米级块体CTF-1 (4.1 μmol h−1)提升了14倍。这种显著的HER性能提升主要归因于扩展的可见光吸收、加速的载流子转移以及优化的能带结构。
自集成黑色NiO团簇与ZnIn2S4微球实现S型电子转移机制下光热辅助制氢
葛成艳, 胡佳伟, 刘星雨, 宋玉玺, 刘超, 邹志刚
2026, 42(1): 100154  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100154
[摘要]  (443) [HTML全文] (443) [PDF 4057KB] (443)
摘要:
利用太阳能制氢(H2)技术是实现碳中和目标的关键策略,但是设计最优异质结构光催化剂仍面临重大挑战。本研究首次在溶剂热过程中成功实现了高度分散的黑色NiO团簇与ZIS微球的自组装。所构建的NiO/ZIS S型异质结构复合材料可提供更多活性位点用于可见光驱动光催化产氢(PHE)反应。最优样品2-NiO/ZIS表现出2474.0 μmol g−1 h−1的最佳产氢速率、36.67%的最高表观量子产率(AQY)以及优异的结构稳定性。此外,NiO/ZIS复合材料在天然海水中也展现出高产氢活性。通过原位X射线光电子能谱(XPS)、水相时间分辨光致发光光谱(TRPL)和瞬态吸收光谱(TAS)等先进表征技术,系统评估了催化剂的电荷分离行为。实验分析与理论计算结果共同阐明了NiO/ZIS的S型电荷转移机制。提升的PHE活性源于黑色NiO团簇与ZIS之间的协同效应,包括增强光捕获能力、加速载流子传输与分离、保持高氧化还原能力以及改善表面反应动力学。本研究为构建具有光热效应的S型异质结构复合材料提供了新思路。
离子键交联碳化聚合物点用于可调谐和增强的室温磷光
康春源, 李小瑜, 杨帆, 杨柏
2026, 42(1): 100156  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100156
[摘要]  (420) [HTML全文] (420) [PDF 2846KB] (420)
摘要:
碳化聚合物点因其可调的发光性能和简便的合成方法,已成为有前景的室温磷光材料。然而,当前依赖氢键/共价键来增强发光的策略存在磷光强度有限和颜色多样性不足(主要为绿色)的问题。本工作提出构建离子键交联网络作为一种新颖的设计策略来解决这些局限性。得益于离子键的高强度、无方向性和无饱和性,构建的交联网络能够固定发色团并抑制非辐射跃迁。通过将锂离子引入聚丙烯酸基碳化聚合物点中,光致发光量子产率从1.1%显著提升至48.4%,磷光强度增强了近40倍。进一步引入锌离子,通过过渡金属掺杂实现了从绿色到黄色的可调谐室温磷光发射。该策略实现了对碳化聚合物点中室温磷光强度和波长的有效调控,为设计具有定制化室温磷光特性的先进有机磷光材料提供了一个通用平台。
FeOOH调节Bi12O17Cl2@FeOOH异质结中Bi12O17Cl2的表面势阱深度以增强压电电荷转移和压电自芬顿催化
邱江源, 于涛, 陈均鑫, 李文轩, 张晓萱, 李金生, 郭瑞, 黄在银, 刘宣文
2026, 42(1): 100157  doi: 10.1016/j.actphy.2025.100157
[摘要]  (473) [HTML全文] (473) [PDF 4339KB] (473)
摘要:
尽管异质结压电催化剂的设计被证明可以显著提升其催化活性,但异质结界面在压电过程中对表面势阱的调控机制及其对载流子迁移的影响仍缺乏系统研究。本研究通过自组装策略,在Bi12O17Cl2@FeOOH体系中构建了非晶FeOOH与Bi12O17Cl2之间的增强界面相互作用异质界面结。这种强界面相互作用显著增强了界面极性,可大幅抑制Bi12O17Cl2表面电荷的应力响应能力(最大降幅达原始值的63%–98%),这显著降低了压电过程中表面势阱的深度,从而有效削弱了压电电荷的束缚,同时促进了电荷转移。同时,界面形成的Bi–O–Fe化学键构建了电荷传输通道。这些协同机制使得压电自芬顿反应中H2O2产率达到3.04 mmol g−1 h−1,总有机碳去除率提高了3倍(从18.6%增至55.8%)。

编委会

发布时间:


《物理化学学报》第4届编委会

(按拼音排序)

名誉主编

唐有祺

北京大学

顾问编委

包信和

中国科学院大连化学物理研究所

段雪

北京化工大学

付贤智

福州大学

侯建国

中国科学技术大学

黄维

南京工业大学

LIEBER Charles M.

Harvard University

田中群

厦门大学

万立骏

中国科学院化学研究所

吴云东

北京大学

谢晓亮

Harvard University, 北京大学

杨伟涛

 Duke University

姚建年

中国科学院化学研究所

赵新生

北京大学

主编

刘忠范

北京大学

副主编

韩布兴

中国科学院化学研究所

刘鸣华

国家纳米科学中心

申文杰

中国科学院大连化学物理研究所

吴凯

北京大学

杨金龙

中国科学技术大学

庄林

武汉大学

迟力峰

苏州大学

编委

曹勇

复旦大学

陈经广

University of Delaware

陈军

南开大学

崔屹

Stanford University

邓风

中国科学院武汉物理与数学研究所

邓友全

中国科学院兰州化学物理研究所

樊卫斌

中国科学院山西煤炭化学研究所

房喻

陕西师范大学

付红兵

中国科学院化学研究所

傅强

中国科学院大连化学物理研究所

高毅勤

北京大学

郭林

北京航空航天大学

郝京诚

山东大学

侯文华

南京大学

金荣超

Carnegie Mellon University

来鲁华

北京大学

李朝军

McGill University

李隽

清华大学

李象远

四川大学

梁万珍

厦门大学

刘海超

北京大学

刘洪来

华东理工大学

刘述斌

University of North Carolina

刘义

武汉大学

刘志敏

中国科学院化学研究所

罗小民

中国科学院上海药物研究所

马晶

南京大学

孟庆波

中国科学院物理研究所

邵翔

中国科学技术大学

孙俊奇

吉林大学

谭蔚泓

湖南大学

唐智勇

国家纳米科学中心

王键吉

河南师范大学

王鹏

中国科学院长春应用化学研究所

王心晨

福州大学

王永锋

北京大学

魏子栋

重庆大学

翁羽翔

中国科学院物理研究所

吴鹏

华东师范大学

夏永姚

复旦大学

许国勤

National University of Singapore

杨俊林

国家自然科学基金委员会

余家国

武汉理工大学

尉志武

清华大学

占肖卫

北京大学

张东辉

中国科学院大连化学物理研究所

张浩力

兰州大学

张锦

北京大学

章俊良

上海交通大学

周永贵

中国科学院大连化学物理研究所

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发布时间: 2018-05-02


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发布日期:2009-06-24 浏览: