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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针，以促进学术交流及本学科发展为已任，为发现和培养科技人才服务，提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
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二维共价有机框架(COFs)被认为是最具太阳能驱动制氢潜力的晶态多孔材料之一，但通常需要引入贵金属助催化剂来提升其析氢能力。本研究通过简单溶剂热合成法，在典型二维共价有机框架TtTfp-COF表面生长金属硫化物，成功构建了独特的S型异质结结构TtTfp-COF/NiS复合材料。该结构中，棒状NiS的线性结构更稳定且便于后续表面修饰，同时提供关键活性位点并促进电子高效转移，显著提升析氢效率。共价有机框架通过控制前驱体与配体的空间排布，增强了载流子传输效率。实验结果表明，NT-20样品析氢速率可达5978 μmol·g−1·h−1，较原始TtTfp-COF (520 μmol·g−1·h−1)提升约11.5倍。此外，该材料在420 nm光照下表现出1.96%的显著量子效率。实验结果与理论分析共同证实了光催化析氢速率的提升，并深入阐明了S型异质结内的电荷转移机制。本文为非贵金属COF基光催化剂的设计开发提供了新思路，通过无机与有机材料在光催化中的协同组合，为S型异质结的构建提供了新见解。
设计与构建兼具高效光生载流子分离能力和强氧化/还原能力的双功能S型异质结光催化剂，在能源转换与环境净化的光催化应用中具有重要实践价值。本研究通过静电纺丝与水热法系统设计合成了一系列新型x% CoWO4/CdIn2S4复合材料(x%代表CWO与CIS的质量比；x = 10, 20, 30, 40, 50)。通过可见光下甲醛降解与产氢实验评估其光催化性能。最优的30% CWO/CIS异质结展现出865.14 μmol g−1 h−1的卓越产氢性能(420 nm处表观量子效率AQE = 3.6%)，并在1 h内实现69%的甲醛去除率。基于原位红外光谱技术解析了甲醛降解路径。优异的催化性能主要归因于可见光吸收增强、活性位点数量增加及S型异质结的构建。通过原位XPS、电子自旋共振测试、自由基捕获实验及密度泛函理论(DFT)计算，证实了CWO/CIS体系的S型电荷转移机制。该研究为系统性开发兼具气体污染物去除与产氢功能的双功能S型异质结提供了重要见解。
S型异质结因其优异的电荷分离能力和最大化的氧化还原电位，在高效光催化产氢领域受到广泛关注。本研究通过Yamamoto偶联反应合成新型芘-苯并噻二唑共轭聚合物(YBTPy)，并采用溶剂热法原位沉积CdS纳米颗粒，构建了CdS/YBTPy S型异质结光催化剂。优化后的CP5复合材料产氢速率达5.01 mmol h−1 g−1，较纯相CdS(1.20 mmol h−1 g−1)提升4.2倍。通过原位辐照X射线光电子能谱结合开尔文探针力显微镜，阐明了异质结界面的特征性S型电荷转移路径。此外，采用飞秒瞬态吸收光谱研究了光生载流子的动力学行为。该工作为有机-无机杂化S型光催化体系的设计提供了新的理论基础。
尽管氢气具有高能量密度、环境友好性和可再生性等优势，但其高效生产受限于析氧反应(Oxygen Evolution Reaction，OER)的缓慢动力学。本研究报道了一种Pt@PtNi3核壳合金电催化剂，通过引入Ni元素调控Pt 5d反键轨道占据，同步提升析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction，HER)与尿素氧化反应(Urea Oxidation Reaction，UOR)活性。对于HER，优化后的Pt@PtNi3-500在酸性条件下实现10 mA cm-2电流密度仅需21 mV的低过电位，同时在碱性条件下的UOR起始电位为1.27 V，性能均优于单金属Pt和Ni催化剂。当被应用于酸碱非对称电解(HER/UOR)时，相较于传统碱性水分解(HER/OER)，Pt@PtNi3-500的制氢能耗降低了68.3%。机理研究表明Pt@PtNi3中适量的Ni掺杂增加了Pt 5d–H 1s反键轨道占据，既强化了H+吸附又削弱了过强的H*结合，同时还降低了*NH2脱氢能垒，从而协同促进了氢气生成与尿素分解。该研究为高效生物质氧化辅助制氢合金电催化剂设计提供了新思路。
共价有机框架材料(COFs)因其结构可精确调控且具有高比表面积，被认为是极具前景的过氧化氢(H2O2)光催化合成材料。然而，pH值对COFs在光催化合成H2O2过程中稳定性的关键影响尚不明确。本研究通过简单质子化策略显著提升了亚胺连接型COF的光催化H2O2合成性能。值得注意的是，质子化COF在弱酸性条件(pH ≥ 3)下表现出优异的稳定性，但在强酸性条件(pH < 3)下会发生不可逆水解。质子化过程发生在亚胺单元的氮原子上，具有双重功能：抑制超快电荷复合(由飞秒瞬态吸收光谱证实)以及直接为H2O2生成提供质子源。此外，在光催化体系中引入氟离子(F−)可进一步提高H2O2产率，F−的强电负性促进了电子从COF向F−转移，从而实现光生载流子的空间分离。机理研究证实H2O2通过双电子氧还原反应路径生成。这些发现阐明了质子化COFs的pH依赖性稳定性与活性，为载流子转移动力学提供了思路，并为开发高效稳定的COF基光催化剂用于太阳能驱动H2O2合成确立了设计原则。
供体-π-受体(D-π-A)共轭聚合物是一类新兴材料，其结构特征为交替排列的电子供体(D)、π桥(π)和电子受体(A)单元，在增强可见光吸收及优化电荷分离与再分布方面展现出显著潜力。为克服石墨相氮化碳(g-C3N4)的局限性并发挥D-π-A体系的结构优势，本研究通过精确的分子水平调控，设计合成了一系列4-芳香胺衍生物修饰的g-C3N4光催化剂，以实现特定的局域电子离域化。该策略可系统研究电子离域程度与光催化H2O2生成之间的构效关系。此外，调控电子离域的吸电子诱导效应显著增强了光生电子向表面活性位点的转移效率。最优催化剂表现出卓越的H2O2生成性能，其产率是原始g-C3N4的30.44倍。机理研究表明，D-π-A型g-C3N4的光催化H2O2生成主要通过双电子氧还原反应(ORR)路径实现。
本文采用静电纺丝与水热法相结合的策略，成功制备了具有双功能的TiO2/CdIn2S4 S型异质结光催化剂，用于耦合产氢与香兰醇(VAL)选择性氧化为香兰醛(VN)。实验结果表明，含0.5 wt% CdIn2S4的复合材料表现出最佳光催化性能，其产氢速率达403.36 μmol g−1 h−1，同时VAL转化率为90.99%。实验与密度泛函理论(DFT)计算证实，S型异质结结构可有效促进光生电荷的迁移与分离，显著提升电荷分离效率。在该体系中具有更强氧化能力的光生空穴被保留下来，用于催化VAL转化为VN，而具有更强还原能力的电子则用于光催化产氢反应。本研究提出了一种将光催化产氢与有机化合物选择性转化相结合的新策略，为开发高效太阳能驱动的新型光催化系统提供了创新思路。
构建S型异质结光催化剂已成为解决抗生素废水污染，实现其高效修复的重要策略。然而，半导体间界面接触紧密性不足与电荷转移过程难以精确调控等问题，仍然制约其实际应用。本研究通过可控溶剂热合成法构建了分级Cd0.5Zn0.5S/BiOBr S型异质结，其中BiOBr微球作为核芯，Cd0.5Zn0.5S纳米颗粒锚定在其表面形成共形外壳。这种结构确保了最大界面接触与定向电荷传输，对优化光催化效率至关重要。优化后的异质结展现出卓越的催化性能，其四环素(TC)降解速率常数分别是纯相BiOBr和Cd0.5Zn0.5S的3.3倍和1.6倍。这种增强源于S型机制固有的高效电荷分离与保留氧化还原能力的协同作用。此外，本研究阐明了TC降解过程与机制，为开发高性能缺陷型S型异质结用于抗生素废水净化提供了新视角。
能源危机与环境恶化的危害日益严峻，亟需发展环境友好型可持续生产技术。将丰富的太阳能直接转化为化学能，被视为一种极具前景的绿色高效技术方案。在此过程中，光催化剂扮演着至关重要的角色。共价有机框架材料(COFs)作为一种通过共价键连接的多孔材料，凭借其高比表面积、优异的结晶性和可调控的结构，展现出卓越的光催化潜力。本综述深入探讨了组分调控对提升COFs光催化性能的作用机制，涵盖调控光吸收、增加活性位点、促进激子解离以及改善载流子分离，并对相关计算模拟与机理表征方法进行了详细论述。更为重要的是，系统总结了组分调控的核心策略，包括杂原子工程、金属单原子工程、离子工程、官能团工程、供体-受体(D-A)分子工程、侧链工程、多组分工程、同分异构工程、共轭桥工程、单分子结工程和层间工程。此外，本文还详细阐述了这些策略在光催化析氢(H2)、过氧化氢(H2O2)合成及二氧化碳(CO2)还原等领域的多样化改性策略与应用。最后，对COF基光催化技术当前面临的挑战及未来发展方向进行了前瞻性展望。
近年来，二硫化锡(SnS2)基异质结因其理想带隙(2.0–2.3 eV)、卓越稳定性、环境友好性及优异表面反应活性，在光催化和传感领域展现出巨大应用潜力。尽管优势显著，但目前对该新兴领域的系统性综述仍较为缺乏。本文首先概述了SnS2异质结构的前沿合成策略，继而重点评述其在析氢反应、环境修复和过氧化氢合成等关键应用中的光催化性能表现。随后分析了其气体传感特性，特别聚焦二氧化氮和氨气的检测。机理研究表明，性能提升源于定制的异质结设计：S型异质结显著促进光催化中的电荷分离；n-n/p-n结优化了传感应用中的活性位点分布与气体吸附。SnS2与耦合半导体间的界面协同作用被确认为性能提升的关键因素。最后，本文提出了结论、展望及未来挑战。
金属卤化物钙钛矿材料在光电探测领域具有突出的应用前景，但是多晶薄膜材料的晶界和缺陷问题，以及体单晶材料较厚的载流子传输距离限制了其性能。通过调控纵向尺寸制备的钙钛矿薄单晶材料理论上更适合光电探测，成为新型探测器领域的研究热点。本文介绍了钙钛矿单晶生长的结晶思路和薄单晶的制备工艺，回顾了钙钛矿薄单晶光电探测器领域的代表性工作，最后讨论了目前面临的问题和未来可能的发展方向。
铀是核工业不可或缺的资源，而陆基铀矿资源含量有限且分布不均。因此，海水提铀(UES)对可持续能源生产具有巨大潜力。电容去离子(CDI)技术以其低能耗、工艺简单、对环境友好和高吸附效率而闻名，对UES具有重要潜力。本文回顾了CDI技术的发展历史、原理、分类和应用。在发展历史部分，我们简要介绍了CDI技术的早期发展，并强调了其在UES中的关键里程碑以及近期优化工作。在原理和分类部分，我们将CDI技术置于UES应用的背景下，进行了全面介绍。另外，在应用部分，我们重点介绍了CDI技术在UES中的当前应用。此外，本文详细阐述了CDI技术在UES中的当前研究现状及其在吸附性、选择性和经济效益方面的优势。在吸附性方面，CDI技术通过精心优化电极结构和材料选择，展现了其吸附铀离子的效率。在选择性方面，CDI技术通过灵活调控电极材料和操作参数，有选择性地提取铀，同时减轻了来自竞争离子的干扰，从而提高了提取效率。在经济性方面，CDI技术因其低能耗和经济性脱颖而出，促进了高效的铀提取，且在UES领域具有与替代方法相比的实质经济优势。最后，我们讨论了该技术在铀提取过程中的挑战因素(竞争离子、盐度、pH值和生物污损)，旨在探讨使用CDI技术进行UES的可行性和经济效益，并为进一步优化和推广CDI技术在UES中的应用提供理论支持。此外，我们还致力于通过引入材料信息学来解决CDI在提铀过程中存在的一些当前挑战，并展望该问题的未来发展。本文为CDI技术在UES中的发展和工业进展提供了实用的见解，旨在为后续CDI海水提铀研究提供宝贵的参考，以促进海水资源的可持续利用。
钠离子电池由于资源储量丰富、原料成本低廉、低温和快充性能优异等特点，在电网储能和低速交通领域可与锂离子电池形成互补，具有十分可观的应用前景。正极材料是影响电池整体性能的核心，它既是钠离子电池比能量提高的瓶颈，也是决定电池成本的最重要因素。低成本铁基聚阴离子正极材料由于结构稳定性好、安全性高、随充放电体积应变小等优势，从基础研究到成果产业化方面均受到广泛关注。本文综述了钠离子电池铁基聚阴离子正极材料的最新进展，包括铁基磷酸盐、铁基氟磷酸盐、铁基焦磷酸盐、铁基硫酸盐、铁基混合聚阴离子化合物等。系统分析讨论了各类铁基聚阴离子材料的晶体结构、制备方法、储钠机理和改性策略等，揭示铁基聚阴离子材料化学组成、结构调控与性能提升的构效关系。展望了铁基聚阴离子正极材料从实验室基础研究走向大规模产业应用过程中面临的挑战和对策建议。为新型低成本、高比能正极材料的探索开发和钠离子电池的产业化推进提供理论和技术指导。
在能源短缺和环保优先的背景下，光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd0.5Zn0.5S纳米棒和Ti3C2 MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti3C2 MXene的含量为0.5 wt% (质量分数)时，光催化产氢的最大速率为15.56 mmol∙g−1∙h−1，是纯Cd0.5Zn0.5S的2.56倍。经过5次催化循环后，光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外，基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验，我们提出了MXene/Cd0.5Zn0.5S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明，引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。
析氧反应(OER)是电解水的关键反应之一。因此，高效的析氧反应电催化剂对水的分解至关重要。本研究工作基于泡沫镍(NF)基底，成功构筑了新型FeCoCrMnBS高熵氢氧化物(HEH)催化剂。FeCoCrMnBS HEH具有由大量非晶结构的超薄纳米片构成的多孔形态。获得的FeCoCrMnBS/NF电极在碱性介质中表现出优异的OER电催化活性，在100 mA∙cm−2下只需要290 mV的过电位。此外，该催化剂在10 mA∙cm−2下显示出超过120 h的耐久性。增强的催化性能受益于独特的非晶结构以及B与S之间的正协同作用。该协同作用能够促进了硫酸盐的形成，从而削弱了OER中间体在催化剂表面的吸附。本研究为设计高效的OER电催化剂提供了一种新的设计策略。
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明，适量添加尿素可调控分子筛形貌，其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性，并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种，显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520 ℃下的丙烷转化率达到20%，丙烯选择性为62.3%，总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比，片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]a和B[3]b)，反应过程中发生了活性硼结构演变，B[3]a和B[3]b是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念，其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而，由于SMSI效应一般是可逆的，在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退，因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近，因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征，发现经过500 ℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应，该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下，Rh物种稳定存在于载体表面，其烧结和液相反应下的流失被显著抑制，因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外，我们还观察到，Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600 ℃的高温还原后，部分SMSI效应仍然保留，确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围，并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。
5 Ⅴ级LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO)作为无钴正极材料，满足了对廉价高性能锂离子电池(LIBs)日益增长的需求。然而，由于高工作电位，LNMO在与商用电解液的界面上存在不稳定性问题。本文提出使用硅酸四乙酯作为LNMO正极浆料添加剂。这种简单的方法能够在电极制备过程中在正极表面原位形成乙氧基官能化的聚硅氧烷薄膜。它不仅有助于形成稳固的人工正极-电解液界面，还能清除氢氟酸(HF)以抑制有害的化学串扰影响。因此，与原始正极相比，优化后的LNMO正极在半电池中表现出显著提高的循环稳定性(1000次循环后容量保持率为84.6% vs. 51.4%)，在与商用石墨负极配对的全电池中也是如此(500次循环后保持率为83.3% vs. 53.4%)，并在50 ℃的高温测试环境下和软包电池中进一步得到验证，这一简单策略有望为开发下一代高性能锂离子电池铺平道路。
丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径，但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用，在CuOx/TiO2催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180 ℃时，引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.2增加到180.6 μmol·g−1·h−1)，同时选择性提高了3倍以上(从8%增加到27%)，打破了半导体在DEP反应中活性和选择性极低的传统认知。动力学研究结果表明，光照可显著降低PO生成的活化能(从95降至40 kJ·mol−1)。采用原位电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)技术，对铜氧化物物种的价态进行了动态表征，确定了氧气分子活化中间体的构型，首次捕捉到促进PO生成的活性氧物种。光生电子能够促进Cu+活性物种的形成以及μ侧过氧化二铜结构的产生，削弱O―O键，从而提高PO的生成速率和选择性。本工作为设计用于DEP反应的半导体光催化剂奠定良好的基础。
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《物理化学学报》第4届编委会
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