注册 English

含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究

李佩 ,  郑跃楠 ,  刘占凯 ,  陆安慧

downloadPDF
引用本文: 李佩, 郑跃楠, 刘占凯, 陆安慧. 含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究[J]. 物理化学学报, 2025, 41(4): 100034. doi: 10.3866/PKU.WHXB202406012 shu
Citation:  Pei Li,  Yuenan Zheng,  Zhankai Liu,  An-Hui Lu. Boron-Containing MFI Zeolite: Microstructure Control and Its Performance of Propane Oxidative Dehydrogenation[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2025, 41(4): 100034. doi: 10.3866/PKU.WHXB202406012 shu

含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究

  • 大连理工大学化工学院, 精细化工国家重点实验室, 辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室, 辽宁大连 116024

    • 通讯作者: 陆安慧, E-mail: anhuilu@dlut.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金重点项目(21733002),国家重点研发计划项目(2021YFA1500301),国家自然科学基金青年基金(22302030)与中国博士后科学基金(2023M730467)项目资助

摘要: 含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明，适量添加尿素可调控分子筛形貌，其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性，并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种，显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520 ℃下的丙烷转化率达到20%，丙烯选择性为62.3%，总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比，片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]a和B[3]b)，反应过程中发生了活性硼结构演变，B[3]a和B[3]b是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。

English

    1. [1]

      (1) Sattler, J. J. H. B.; Ruiz-Martinez, J.; Santillan-Jimenez, E.; Weckhuysen, B. M. Chem. Rev. 2014, 114 (20), 10613. doi: 10.1021/cr5002436(1) Sattler, J. J. H. B.; Ruiz-Martinez, J.; Santillan-Jimenez, E.; Weckhuysen, B. M. Chem. Rev. 2014, 114 (20), 10613. doi: 10.1021/cr5002436

    2. [2]

      (2) Phung, T. K.; Pham, T. L. M.; Vu, K. B.; Busca, G. J. Environ. Chem. Eng 2021, 9 (4), 105673. doi: 10.1016/j.jece.2021.105673(2) Phung, T. K.; Pham, T. L. M.; Vu, K. B.; Busca, G. J. Environ. Chem. Eng 2021, 9 (4), 105673. doi: 10.1016/j.jece.2021.105673

    3. [3]

      (3) Shen, S. S.; Liu, X. L.; Guo, Y.; Wang, Y. Q. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39 (7), 85. doi: 10.3866/PKU.WHXB202209043(3) Shen, S. S.; Liu, X. L.; Guo, Y.; Wang, Y. Q. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39 (7), 85. doi: 10.3866/PKU.WHXB202209043

    4. [4]

      (4) Carter, J. H.; Bere, T.; Pitchers, J. R.; Hewes, D. G.; Vandegehuchte, B. D.; Kiely, C. J.; Taylor, S. H.; Hutchings, G. J. Green Chem. 2021,23 (24), 9747. doi: 10.1039/d1gc03700e(4) Carter, J. H.; Bere, T.; Pitchers, J. R.; Hewes, D. G.; Vandegehuchte, B. D.; Kiely, C. J.; Taylor, S. H.; Hutchings, G. J. Green Chem. 2021,23 (24), 9747. doi: 10.1039/d1gc03700e

    5. [5]

      (5) Zhang, T. Acta Phys. -Chim. Sin. 2022, 38 (8), 12. doi: 10.3866/PKU.WHXB202012009(5) Zhang, T. Acta Phys. -Chim. Sin. 2022, 38 (8), 12. doi: 10.3866/PKU.WHXB202012009

    6. [6]

      (6) Grant, J. T.; Carrero, C. A.; Goeltl, F.; Venegas, J.; Mueller, P.; Burt, S. P.; Specht, S. E.; McDermott, W. P.; Chieregato, A.; Hermans, I. Science 2016 354 (6319), 1570. doi: 10.1126/science.aaf7885(6) Grant, J. T.; Carrero, C. A.; Goeltl, F.; Venegas, J.; Mueller, P.; Burt, S. P.; Specht, S. E.; McDermott, W. P.; Chieregato, A.; Hermans, I. Science 2016 354 (6319), 1570. doi: 10.1126/science.aaf7885

    7. [7]

      (7) Shi, L.; Wang, D.; Song, W.; Shao, D.; Zhang, W. P.; Lu, A. H. ChemCatChem 2017, 9 (10), 1788. doi: 10.1002/cctc.201700004(7) Shi, L.; Wang, D.; Song, W.; Shao, D.; Zhang, W. P.; Lu, A. H. ChemCatChem 2017, 9 (10), 1788. doi: 10.1002/cctc.201700004

    8. [8]

      (8) Gao, X.; Liu, M.; Huang, Y.; Xu, W.; Zhou, X.; Yao, S. ACS Catal. 2023, 13 (14), 9667. doi: 10.1021/acscatal.3c00728(8) Gao, X.; Liu, M.; Huang, Y.; Xu, W.; Zhou, X.; Yao, S. ACS Catal. 2023, 13 (14), 9667. doi: 10.1021/acscatal.3c00728

    9. [9]

      (9) Yan, H.; Alayoglu, S.; Wu, W.; Zhang, Y.; Weitz, E.; Stair, P. C.; Notestein, J. M. ACS Catal. 2021,11 (15), 9370. doi: 10.1021/acscatal.1c02168(9) Yan, H.; Alayoglu, S.; Wu, W.; Zhang, Y.; Weitz, E.; Stair, P. C.; Notestein, J. M. ACS Catal. 2021,11 (15), 9370. doi: 10.1021/acscatal.1c02168

    10. [10]

      (10) Tian, J.; Li, J.; Qian, S.; Zhang, Z.; Wan, S.; Wang, S.; Lin, J.; Wang, Y. Appl. Catal. A-Gen. 2021, 623, 118271. doi: 10.1016/j.apcata.2021.118271(10) Tian, J.; Li, J.; Qian, S.; Zhang, Z.; Wan, S.; Wang, S.; Lin, J.; Wang, Y. Appl. Catal. A-Gen. 2021, 623, 118271. doi: 10.1016/j.apcata.2021.118271

    11. [11]

      (11) Grant, J. T.; McDermott, W. P.; Venegas, J. M.; Burt, S. P.; Micka, J.; Phivilay, S. P.; Carrero, C. A.; Hermans, I. ChemCatChem 2017, 9 (19), 3623. doi: 10.1002/cctc.201701140(11) Grant, J. T.; McDermott, W. P.; Venegas, J. M.; Burt, S. P.; Micka, J.; Phivilay, S. P.; Carrero, C. A.; Hermans, I. ChemCatChem 2017, 9 (19), 3623. doi: 10.1002/cctc.201701140

    12. [12]

      (12) Lu, W.-D.; Qiu, B.; Liu, Z.-K.; Wu, F.; Lu, A.-H. Catal 2023, 13 (6), 1696. doi: 10.1039/d2cy02098j(12) Lu, W.-D.; Qiu, B.; Liu, Z.-K.; Wu, F.; Lu, A.-H. Catal 2023, 13 (6), 1696. doi: 10.1039/d2cy02098j

    13. [13]

      (13) Xu, B. Acta Phys. -Chim. Sin.2023, 39 (1), 7. doi: 10.3866/PKU.WHXB202012030(13) Xu, B. Acta Phys. -Chim. Sin.2023, 39 (1), 7. doi: 10.3866/PKU.WHXB202012030

    14. [14]

      (14) Gao, X.; Zhu, L.; Yang, F.; Zhang, L.; Xu, W.; Zhou, X.; Huang, Y.; Song, H.; Lin, L.; Wen, X.; et al.Nat. Commun. 2023, 14 (1), 1478. doi: 10.1038/s41467-023-37261-x(14) Gao, X.; Zhu, L.; Yang, F.; Zhang, L.; Xu, W.; Zhou, X.; Huang, Y.; Song, H.; Lin, L.; Wen, X.; et al.Nat. Commun. 2023, 14 (1), 1478. doi: 10.1038/s41467-023-37261-x

    15. [15]

      (15) Gao, B.; Qiu, B.; Zheng, M.; Liu, Z.; Lu, W.-D.; Wang, Q.; Xu, J.; Deng, F.; Lu, A.-H. ACS Catal. 2022,12 (12), 7368. doi: 10.1021/acscatal.2c01622(15) Gao, B.; Qiu, B.; Zheng, M.; Liu, Z.; Lu, W.-D.; Wang, Q.; Xu, J.; Deng, F.; Lu, A.-H. ACS Catal. 2022,12 (12), 7368. doi: 10.1021/acscatal.2c01622

    16. [16]

      (16) Qian, H.; Sun, F.; Zhang, W.; Huang, C.; Wang, Y.; Fang, K. Catal 2022, 12 (6), 1996. doi: 10.1039/d1cy01792f(16) Qian, H.; Sun, F.; Zhang, W.; Huang, C.; Wang, Y.; Fang, K. Catal 2022, 12 (6), 1996. doi: 10.1039/d1cy01792f

    17. [17]

      (17) Zhou, H.; Yi, X. Y.; Hui, Y.; Wang, L.; Chen, W.; Qin, Y. C.; Wang, M.; Ma, J. B.; Chu, X. F.; Wang, Y. Q.; et al. Science 2021, 372 (6537), 76. doi: 10.1126/science.abe7935(17) Zhou, H.; Yi, X. Y.; Hui, Y.; Wang, L.; Chen, W.; Qin, Y. C.; Wang, M.; Ma, J. B.; Chu, X. F.; Wang, Y. Q.; et al. Science 2021, 372 (6537), 76. doi: 10.1126/science.abe7935

    18. [18]

      (18) Qiu, B.; Lu, W.-D.; Gao, X.-Q.; Sheng, J.; Yan, B.; Ji, M.; Lu, A.-H.J. Catal. 2022, 408, 133. doi: 10.1016/j.jcat.2022.02.017(18) Qiu, B.; Lu, W.-D.; Gao, X.-Q.; Sheng, J.; Yan, B.; Ji, M.; Lu, A.-H.J. Catal. 2022, 408, 133. doi: 10.1016/j.jcat.2022.02.017

    19. [19]

      (19) Shan, Z.; Wang, H.; Meng, X.; Liu, S.; Wang, L.; Wang, C.; Li, F.; Lewis, J. P.; Xiao, F.-S. Chem. Commun.2011, 47 (3), 1048. doi: 10.1039/c0cc03613g(19) Shan, Z.; Wang, H.; Meng, X.; Liu, S.; Wang, L.; Wang, C.; Li, F.; Lewis, J. P.; Xiao, F.-S. Chem. Commun.2011, 47 (3), 1048. doi: 10.1039/c0cc03613g

    20. [20]

      (20) Ping, C.; Zhu, Q.; Ma, W.; Hu, C.; Zhang, Y. J. Porous Mater. 2022, 29 (6), 1919. doi: 10.1007/s10934-022-01303-4(20) Ping, C.; Zhu, Q.; Ma, W.; Hu, C.; Zhang, Y. J. Porous Mater. 2022, 29 (6), 1919. doi: 10.1007/s10934-022-01303-4

    21. [21]

      (21) Li, W.; Qiu, M.; Li, W.; Ge, L.; Zhang, K.; Chen, X. Sustain. Energy Fuels 2022, 6 (10), 2462. doi: 10.1039/d2se00365a(21) Li, W.; Qiu, M.; Li, W.; Ge, L.; Zhang, K.; Chen, X. Sustain. Energy Fuels 2022, 6 (10), 2462. doi: 10.1039/d2se00365a

    22. [22]

      (22) Zhu, J.; Yan, S.; Xu, G.; Zhu, X.; Yang, F. J. Solid State Chem. 2023, 318, 123772. doi: 10.1016/j.jssc.2022.123772(22) Zhu, J.; Yan, S.; Xu, G.; Zhu, X.; Yang, F. J. Solid State Chem. 2023, 318, 123772. doi: 10.1016/j.jssc.2022.123772

    23. [23]

      (23) Zhou, Z.; Jiang, R.; Chen, X.; Wang, X.; Hou, H. J. Solid State Chem. 2021, 298, 122132. doi: 10.1016/j.jssc.2021.122132(23) Zhou, Z.; Jiang, R.; Chen, X.; Wang, X.; Hou, H. J. Solid State Chem. 2021, 298, 122132. doi: 10.1016/j.jssc.2021.122132

    24. [24]

      (24) Roberto Millini, G. P. a. G. B. Top. Catal. 1999, 9 (1-2), 13. doi: 10.1023/A:1019198119365(24) Roberto Millini, G. P. a. G. B. Top. Catal. 1999, 9 (1-2), 13. doi: 10.1023/A:1019198119365

    25. [25]

      (25) Sayed, M. B.; Auroux, A.; Vedrine, J. C. J. Catal. 1989, 116 (1), 1. doi: 10.1016/0021-9517(89)90070-5(25) Sayed, M. B.; Auroux, A.; Vedrine, J. C. J. Catal. 1989, 116 (1), 1. doi: 10.1016/0021-9517(89)90070-5

    26. [26]

      (26) Yue, Q.; Liu, C.; Zhao, H.; Liu, H.; Ruterana, P.; Zhao, J.; Qin, Z.; Mintova, S. Nano Res. 2023, 16 (10), 12196. doi: 10.1007/s12274-023-5749-0(26) Yue, Q.; Liu, C.; Zhao, H.; Liu, H.; Ruterana, P.; Zhao, J.; Qin, Z.; Mintova, S. Nano Res. 2023, 16 (10), 12196. doi: 10.1007/s12274-023-5749-0

    27. [27]

      (27) Tian, H.; He, H.; Gao, P.; Guo, X.; Tang, X.; Chang, Y.; Zha, F.; Chen, H. Appl. Surf. Sci. 2023,608, 155158. doi: 10.1016/j.apsusc.2022.155158(27) Tian, H.; He, H.; Gao, P.; Guo, X.; Tang, X.; Chang, Y.; Zha, F.; Chen, H. Appl. Surf. Sci. 2023,608, 155158. doi: 10.1016/j.apsusc.2022.155158

    28. [28]

      (28) Qiu, B.; Lu, W.-D.; Gao, X.-Q.; Sheng, J.; Ji, M.; Wang, D.; Lu, A.-H. J. Catal. 2023, 417, 14. doi: 10.1016/j.jcat.2022.11.031(28) Qiu, B.; Lu, W.-D.; Gao, X.-Q.; Sheng, J.; Ji, M.; Wang, D.; Lu, A.-H. J. Catal. 2023, 417, 14. doi: 10.1016/j.jcat.2022.11.031

    29. [29]

      (29) Dorn, R. W.; Cendejas, M. C.; Chen, K.; Hung, I.; Altvater, N. R.; McDermott, W. P.; Gan, Z.; Hermans, I.; Rossini, A. J. ACS Catal. 2020,10 (23), 13852. doi: 10.1021/acscatal.0c03762(29) Dorn, R. W.; Cendejas, M. C.; Chen, K.; Hung, I.; Altvater, N. R.; McDermott, W. P.; Gan, Z.; Hermans, I.; Rossini, A. J. ACS Catal. 2020,10 (23), 13852. doi: 10.1021/acscatal.0c03762

    30. [30]

      (30) Altvater, N. R.; Dorn, R. W.; Cendejas, M. C.; McDermott, W. P.; Thomas, B.; Rossini, A. J.; Hermans, I. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59 (16), 6546. doi: 10.1002/anie.201914696(30) Altvater, N. R.; Dorn, R. W.; Cendejas, M. C.; McDermott, W. P.; Thomas, B.; Rossini, A. J.; Hermans, I. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59 (16), 6546. doi: 10.1002/anie.201914696

    31. [31]

      (31) Tian, H.; Li, W.; He, L.; Zhong, Y.; Xu, S.; Xiao, H.; Xu, B. Nat. Commun. 2023, 14 (1), 6520. doi: 10.1038/s41467-023-42403-2(31) Tian, H.; Li, W.; He, L.; Zhong, Y.; Xu, S.; Xiao, H.; Xu, B. Nat. Commun. 2023, 14 (1), 6520. doi: 10.1038/s41467-023-42403-2

    32. [32]

      (32) Lu, W.-D.; Wang, D.; Zhao, Z.; Song, W.; Li, W.-C.; Lu, A.-H. ACS Catal. 2019, 9 (9), 8263. doi: 10.1021/acscatal.9b02284(32) Lu, W.-D.; Wang, D.; Zhao, Z.; Song, W.; Li, W.-C.; Lu, A.-H. ACS Catal. 2019, 9 (9), 8263. doi: 10.1021/acscatal.9b02284

    33. [33]

      (33) Coudurier, G.; Vedrine, J. C. Pure Appl. Chem. 1986, 58 (10), 1389. doi: 10.1351/pac198658101389(33) Coudurier, G.; Vedrine, J. C. Pure Appl. Chem. 1986, 58 (10), 1389. doi: 10.1351/pac198658101389

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  0
  • 文章访问数:  37
  • HTML全文浏览量:  11
文章相关
  • 收稿日期:  2024-06-12
  • 接受日期:  2024-07-29
  • 修回日期:  2024-07-10
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net