低温合成四相BaTiO3及其压电催化性能
胡志文, 董伟霞, 包启富, 李萍
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230462
基于淀粉糊化机制低温合成了四方相BaTiO3粉体。采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外可见吸收光谱、X射线光电子能谱对合成粉体的形貌、物相进行表征;在超声条件下,以系列典型染料为降解对象测试BaTiO3压电催化性能。结果显示,煅烧温度为600 ℃时即可获得四方相BaTiO3粉体,且随着温度的提升,结晶度逐渐增加;当煅烧温度为700 ℃时,合成的BaTiO3粉体尺寸分布均匀,分散度良好,呈现类立方体状;在超声驱动下,BaTiO3降解罗丹明B、刚果红、甲基橙染料时均展现出良好的效果,反应速率常数分别为1.090×10-2、1.113×10-2、1.084×10-2 min-1,并以降解刚果红为对象揭示其压电催化的机理,即空穴和超氧自由基是降解过程中的主要反应物质。
关键词: 淀粉糊化, 低温, BaTiO3, 压电催化
空位缺陷调控策略构筑高能量密度六孔洞MXene水系超级电容器
薛艳辉, 晁少飞, 徐曼, 吴琼, 伍复发, MuhammadSufyanJaved
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240183
利用碳空位缺陷有序化策略构筑了多层六方孔洞MXene电极材料,在软包超级电容器中实现了高比容量和高能量密度水系钾离子存储。该电极材料具有较大比表面积的三维六方孔洞结构,为储钾提供了更多的活性位点。结合六方孔洞内壁新暴露的钛原子的化合价变化引起的赝电容效应,阐明了多层六方孔洞MXene水系钾离子超级电容器比容量提高的内在原因。通过密度泛函理论计算多层六方孔洞MXene对钾离子的吸附能,并结合电化学储钾性能实验及动力学分析,确定了钾离子被吸附的最佳位置,得出了钾离子的吸附规律。通过定量分析多层六方孔洞MXene中电子的能带结构和差分电荷密度等电子传输规律,揭示了其水系钾离子超级电容器具有高电导率和良好倍率性能的内在机理。
关键词: 超级电容器, 六方孔洞MXene, 缺陷调控, 比容量, 储钾机理
微波促进下沙酰胺甲磺酸盐的合成
于月娜, 房芳
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202401076
本文基于一款治疗阿兹海默症的药物——沙芬酰胺甲磺酸盐进行教学设计,以4-(3-氟苄氧基)苯甲醛为起始原料,引入微波合成技术,采用还原胺化策略,经过三步反应,迅速、高效得到目标产物,并采用核磁、熔点和旋光分析方法鉴定结构与纯度。实验设置既兼顾有机综合实验技术的训练,又注重知识的交叉融合。
关键词: 沙芬酰胺, 微波合成, 还原胺化
CeO2的淀粉模板法制备及其光顿降解甲基橙性能
唐俊杰, 张云婷, 刘正江, 吴佳妮
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240420
以六水合硝酸铈(Ce(NO3)3·6H2O)和可溶性淀粉(ST)为原料,通过生物模板法制备了CeO2非均相光芬顿催化剂(ST-CeO2)。采用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、固体紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征。FTIR和Raman光谱证实了Ce—O键及氧空位的存在。UV-Vis DRS显示其在紫外和可见光区域有强吸收,XPS光谱分析表明催化剂表面存在Ce3+和Ce4+的混合价态,这可有效促进光生电荷的分离和H2O2的活化。甲基橙(MO)降解结果表明,ST-CeO2在紫外光下照射60 min时对MO染料的降解率可达82.8%;加入H2O2后,其在60 min时对MO染料的降解率可达99.7%,而且重复回收利用5次后仍然保持优良的催化性能。自由基捕获实验证明空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是在MO染料降解反应中起主导作用的活性物质,而超氧自由基(·O2-)起次要作用。此外还详细探讨了ST-CeO2光芬顿降解MO染料的机理。
关键词: 氧化铈, 染料废水, 光催化, 非均相光芬顿反应
“综合+探究”式、模块化分析化学实验教学——“一生一案”,因材施教实验教学法
姚奇志, 金谷, 朱平平
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202309071
围绕以学生发展为中心的创新人才培养目标,我们在多年持续教改和探索基础上,提出了“综合+探究”式、模块化分析化学实验教学。要求学生在完成既定的综合实验基础上,针对实验过程中发现的问题,自主设计探究方案,进行个性化实验探究;同时,将研究生组会研讨模式融入到本科生实验教学中,增设方案答辩环节,实现“一生一方案”的教学。该教学方法实施以来,成效显著,不仅激发了学生学习兴趣和实验潜能,锻炼了实验思维和知识运用能力等综合实践能力,而且开启了对求异思辨、创新能力的培养,教学模式得到普遍欢迎和首肯。
关键词: 多层次分析化学实验, 模块化教学, 自主设计和探究, 一生一方案, 因材施教
直接Z型MIL-100(Fe)/BiOBr异质结的构建及光顿降解磺胺甲恶唑的性能
李雨佳, 王天予, 王茀学, 王崇臣
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230314
通过原位共沉淀法可控制备了系列直接Z型MIL-100(Fe)/BiOBr异质结。使用粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶红外变换(FTIR)光谱、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)、高倍透射电镜(HRTEM)以及X射线光电子能谱(XPS)对MIL-100(Fe)/BiOBr异质结晶体结构、微观形貌、光学性能、化学组成进行表征。以低功率发光二级管可见光为光源,探究了MIL-100(Fe)/BiOBr异质结光芬顿降解磺胺甲恶唑(SMX)性能。最佳反应体系MB-7/Vis/H2O2(MB-7是MIL-100(Fe)质量为BiOBr质量的70%时制备的样品)在光源照射70 min后可降解99.8% SMX(5 mg·L-1)。同时,还考察了H2O2浓度、催化剂投加量、pH值以及无机阴离子对MB-7/Vis/H2O2降解SMX影响。MB-7/Vis/H2O2能够在经过5轮循环降解实验后保持95%以上的SMX降解效率,表明其具有较好的循环稳定性。通过光致发光(PL)光谱、光电化学测试、活性物质捕获实验以及电子自旋共振(ESR)技术对光芬顿降解SMX机理进行了揭示。增强的光芬顿活性的机制主要来自于异质结的构建加速了光生载流子的分离,进而促进了活性物质产生以及Fe3+/Fe2+的循环。
关键词: 光芬顿, 异质结, MIL-100(Fe), BiOBr, 磺胺甲恶唑
钴镍双单原子催化剂电催化合成H2O2及原位电顿降解污染物
邢志强, 刘金玲, 苏明明, 张蕾, 杨丽君
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250181
基于原子级金属分散活性位点以及N、O元素共掺杂碳基底的协同作用,设计、合成了一种原子级分散的异核双金属单原子电催化剂(Co/Ni-SACs)。相比于单原子催化剂,Co/Ni-SACs的两电子ORR活性和选择性得到了明显提升。在0~0.6 V(vs RHE)范围内,Co/Ni-SACs催化合成H2O2的选择性约为80%;在0.4 V(vs RHE)电位下Co/Ni-SACs催化反应4.5 h后的H2O2产量达到1.88 mol·L-1·gcat-1·cm-2,且具有稳定的电流响应、选择性和循环利用性。Co/Ni-SACs与不锈钢网(SSM)构建的双阴极电芬顿体系,可以高效活化原位生成的H2O2,进而产生高氧化性的羟基自由基(·OH),实现多种染料、抗生素等有机污染物的降解以及重金属Cr(Ⅵ)的减毒。
关键词: 单原子催化剂, H2O2电合成, 氧还原反应, 双阴极电芬顿, 污染物降解
FeOOH调节Bi12O17Cl2@FeOOH异质结中Bi12O17Cl2的表面势阱深度以增强压电电荷转移和压电自顿催化
邱江源, 于涛, 陈均鑫, 李文轩, 张晓萱, 李金生, 郭瑞, 黄在银, 刘宣文
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100157
尽管异质结压电催化剂的设计被证明可以显著提升其催化活性,但异质结界面在压电过程中对表面势阱的调控机制及其对载流子迁移的影响仍缺乏系统研究。本研究通过自组装策略,在Bi12O17Cl2@FeOOH体系中构建了非晶FeOOH与Bi12O17Cl2之间的增强界面相互作用异质界面结。这种强界面相互作用显著增强了界面极性,可大幅抑制Bi12O17Cl2表面电荷的应力响应能力(最大降幅达原始值的63%–98%),这显著降低了压电过程中表面势阱的深度,从而有效削弱了压电电荷的束缚,同时促进了电荷转移。同时,界面形成的Bi–O–Fe化学键构建了电荷传输通道。这些协同机制使得压电自芬顿反应中H2O2产率达到3.04 mmol g−1 h−1,总有机碳去除率提高了3倍(从18.6%增至55.8%)。
关键词: 压电催化剂, 势阱, 电荷传输通道, 界面效应, 表面电场

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