随着近年来核工业的迅速发展，放射性物质在能源、医疗、食品贮存和科研等领域都有巨大贡献。然而，在生产过程中总有一些核素排放到环境中。而核事故中不受控制的放射性物质逸出，会严重影响环境和人类的安全[1]。在放射性“三废”中，放射性废水的体积以及所含的放射性总量占放射性废物总量的比例都非常大，因此，对放射性废水的处理尤其应当重视。开展放射性废水处理新方法研究，有利于放射性废物减量化，防止放射性污染，保障我国的核生态环境安全，促进我国核事业的健康发展，具有重要的社会意义和经济意义。
核电站废水中，主要核素包括Co58、Co60、Cs134、Cs137、Sr90、H3等。一般而言，以上产生的放射性铯是可控的。但如果是发生核电站事故产生放射性铯，这样的危害是极大的，也很难控制。2011年3月，日本福岛县两座核电站反应堆发生故障导致核蒸汽泄漏，海水中Cs137的浓度是200 Bq/mL，是日本国家规定的安全标准值的3300倍。如图 1所示，日本福岛核泄漏之后，其影响范围大，波及范围广，造成的危害具有全球性和持久性[2]。
Cs137属中毒性核素，进入环境循环之后，造成大气、水和土壤的污染，并通过各种渠道侵入人体内。Cs137是高放废液中主要的裂变产物，半衰期长达30年，容易迁移和转移，铯和钠、钾属于同族元素，其化学性质与钠、钾相似，易溶于水，可通过水体和地下水层进入生物圈，对人体危害周期性长且危害大[3]；Cs137还会造成人体造血系统和神经系统损伤。本文对放射性铯离子去除的主要方法进行了评述，旨在为科学选用铯离子的去除方法提供参考。
离子交换法即通过吸附剂中的可交换离子与废水中的放射性离子互相交换，选择性地去除放射性核素，从而使废水得到净化。由于放射性废水中含有常量的非放射性离子，它们经常以常量的优势与痕量的放射性核素进行竞争，所以选择吸附容量大、选择性高的离子交换剂始终是近年来研究的热点。离子交换法对放射性核素的选择性较高，且易控制，工艺简单，浓缩倍数较高，抗辐射性和热稳定性较高。但是，当废水中放射性或非放射性离子浓度较高时，树脂床很快会因穿透而失效，并且处理放射性废水的树脂通常是不能进行再生处理的，所以一旦树脂失效应立即更换。
离子交换剂分为无机型和有机型两类。无机离子交换剂有沸石、粘土矿物、杂多酸盐、普鲁士蓝(金属亚铁氰化物)、钛硅化合物及复合离子交换材料等[4]。通常采用的有机离子交换剂有阴、阳离子交换树脂、离子交换膜和大孔聚合物等，其优势在于离子交换之后的树脂可通过再生剂进行再生。无机离子交换剂具有良好的抗辐射能力和热稳定性，有机离子交换剂在高温或强辐射时易分解，不易固化处理。因此在放射性废水的处理中，具有高吸附容量的无机离子交换剂得到了广泛的应用。天然沸石因其简单有效的离子交换性能，引起了广泛关注，如基于沸石骨架与包封硫族元素的协同作用，可以提高对放射性Cs离子的交换选择性[5]。Lee等[6]研究表明，沸石上存在的八氧环结构对放射性Cs离子存在高选择性的离子交换有增强作用，为沸石结构改性以提高离子交换性能提出了研究方向。此外，用蒙脱石处理浓度为30μg/L的硝酸铯溶液，室温下铯离子的去除率超过98%。磷钼酸铵(AMP)被认为是多金属氧酸盐中铯离子的特效性阳离子吸附剂，其吸附机制也是基于离子交换[7]。金属亚铁氰化物也是一种金属离子交换剂，对铯离子有较强的结合能力和很高的选择性[8, 9]。李婷婷等[10, 11]研究了多金属普鲁士蓝类化合物亚铁氰化铜镍钴(CNC-PB)对铯离子的吸附，发现CNC-PB对Cs+具有极高的选择性吸附能力、吸附速度较快，最大吸附量为130.81 mg/g。有机离子交换剂中，酚醛型阳离子树脂能够有效去除放射性铯。
萃取法是近年来研究较多、应用较广、进展较快的一种分离技术。Rb、Cs离子可以与一些有机试剂上的一价阳离子发生交换反应，或是与有机化合物发生络合反应从而进入无机相或是有机相，进而达到与其他离子分离的效果。冠醚、酚醇类试剂、二苦胺及其衍生物、硼化物等均可以作为萃取剂来分离Rb、Cs。目前应用最广泛的萃取剂是酚类试剂，其次是二苦胺类，最近研究最多的萃取剂是冠醚类试剂。
醇酚类试剂中应用最多的是4-仲丁基-2-(α-甲基苄基)苯酚(BAMBP)及4-叔丁基-2-(α-甲基苄基)苯酚(t-BAMBP)，它们是铷、铯的特效萃取剂。江西分宜有色金属冶炼厂曾用t-BAMBP-二乙苯磺化煤油体系来进行萃取分离提锂母液中的铷、铯的扩大试验，Rb+、Cs+的收率分别达到99.48%和98.46%。陈正炎等以t-BAMBP为萃取剂优化了提取Rb、Cs的工艺流程，Cs+的萃取率达到99.3%。冠醚或杯冠醚等对铯离子有特效的络合性质，在放射条件、酸性、高温环境下均构象稳定，成为萃取Cs+的研究热点。Kumar等对杯冠化合物和冠醚化合物进行了系统深入的研究，对合成的杯冠醚萃取Cs+性能和机理进行了探究[13]。杯芳烃由于其高抗辐射稳定性及其冠醚化衍生物对Cs+的超强选择性和配合能力，近年来受到了广泛关注。国内外研究杯冠化合物萃取高放废液中Cs137的报道较多[14]，但用于核设施日常维护、运行及退役过程所产生的放射性工艺废液萃取分离的研究还较少。金永东等[15]合成了一种基于多重氢键组装形成的新型双杯冠化合物，对铯离子的萃取率由单杯冠的82%提高到96%。
萃取法去除效率高，但成本高，不适合大规模高放废液的去污。
用无机离子吸附剂从水溶液中提取铯被认为是目前最具有应用潜力也是研究较为广泛的分离方法。常用的吸附剂有沸石、无机矿物、金属氧化物、生物质吸附剂、介孔碳材料、无机离子交换剂，以及研究较热的多功能复合吸附材料等[1]。沸石晶体结构中Si4+常被Al3+置换出来造成过剩负电荷，具有优良的离子交换性。沸石因其成本低、有较好的吸附能力引起了研究人员的关注。Du等[16]研究发现，菱形沸石对铯离子的吸附性能可达到99%，吸附能力在一个宽的温度范围之内变化不大。刘爱平等[17]用初始浓度不超过664.55mg/L铯离子的水溶液进行吸附实验，Cs+的去除率达到97.79%。
常见的无机矿物吸附材料有凹凸棒土、膨润土、蒙脱土、伊利石和硅藻土等具有分子筛结构的矿物。天然矿物具有明显的经济优势，对其进行改性提高其吸附能力也是研究热点之一。金属氧化物吸附材料具有来源广泛、成本低廉、环境友好、吸附容量大等优点，在放射性核素去除和污染治理方面展现出巨大的潜力。王祥学等对近五年来常用的金属氧化物材料，如Fe3O4、双金属氧化物、TiO2和氧化铝等对放射性核素的去除行为进行了全面综述[18]，对Fe3O4基纳米材料对放射性核素及重金属离子的去除进展进行了专门综述[19]。无机纳米材料如碳纳米管、石墨烯以及其他碳基纳米材料对水体环境中放射性元素的吸附研究也已得到广泛开展[20]。另外，像功能性纳米零价铁这类特殊的纳米材料也被应用于对环境放射性核素的富集[21]。生物质吸附剂具有可再生性和良好的可降解性，也成为研究焦点，比较成熟有壳聚糖、海藻、香根草等生物质材料。
为了提高离子吸附剂的吸附性能，一般采用化学方法对无机颗粒进行改性，主要包括两种改性方式：在前驱体中加入一定量的改性剂，在一定的条件下合成球体；在已成型的球体上，通过化学方法对球体进行改性。邓红英等[22]采用十八烷基三甲基氯化铵改性蒙脱石，改善了蒙脱石对铯的吸附性能。
近年，一些复合型铯离子吸附剂被研发出来。郭梦等[23]将焦磷钼酸锆负载于硅胶上制备成复合吸附剂(ZrMoPP-SiO2)，考察了竞争性离子的存在、酸度的变化对吸附铯的影响，结果显示ZrMoPP-SiO2具有一定的工业应用前景。Sun等[24]用天然粘土制备的AMP/Al-MCM-41复合材料对铯离子的吸附表现出高吸附容量和可重复使用性。李婷婷等[11]制备了普鲁士蓝/壳聚糖/碳纳米管复合材料(PBA/CS/CNTs)，明显提高了对铯离子的吸附性能，Cs+的饱和吸附量为219.8mg/g。梁成强等[25]制备了壳聚糖-亚铁氰化镍钾(CTS-KNiFC)球形吸附材料，其对铯离子的选择吸附性能较好。杜玉成等[26]以硅藻土、丙烯酰胺/乙烯基阳(阴)离子单体共聚物为原料制备了硅藻土/WO-PAM复合吸附剂，对Cs133的最大吸附容量分别为165和217 mg/g，初始质量浓度为10mg/L的含Cs133污水，一次吸附去除率均达99%。近两年，研究较多的是将磁性纳米材料与常用的吸附材料进行结合，不仅可以高效去除铯离子，还可以利用磁性进行快速分离。Fe3O4因其具有无可比拟的顺磁性[27]，常用于修饰吸附剂达到快速分离的目的。Minitha等[28]用磁性纳米复合材料修饰氧化石墨烯对铯和锶都有很好的吸附能力，对铯的吸附容量可达128.2mg/g。因此磁性纳米复合材料的优良吸附性能和简便分离的优点已经成为近几年的研究热点。
膜分离法就是利用膜的选择透过性进而达到分离效果的一种方法。膜分离技术作为一种新兴的放射性废水处理技术，与常规的处理技术相比具有许多优点：常温操作，能耗低；占地少，操作简单；适应性广，可以处理废水中各种形态的污染。因此，膜分离法在放射性废水处理中具有很大潜力。随着膜分离技术的进步和发展，膜分离技术又可细分为微滤、超滤、纳滤、反渗透和电渗析等多种方法。对于水中放射性元素的吸收常用多种膜分离方法以达到更好的去除效果。
侯立安等[29~31]开展了一系列以膜处理技术为核心的组合流程处理放射性废水，采用超滤-纳滤为主体的组合工艺对模拟核爆炸放射性废水中的I、Cs、Pu、U等放射性物质的去除进行研究，实验流程如图 2所示，超滤膜材质为聚丙烯腈(PAN)，孔径0.01~0.05 μm。经过处理后再经过纳滤膜处理(材质为芳香聚酰胺)，孔径为0.01~0.001 μm。随后经过离子交换系统，用以除去经膜处理后水中残留的部分离子。该工艺对核放射性污染废水处理效果明显，放射性去除率可达到99.93%。
除此之外，Trznadel等[38]建立了放射性废水处理的三级反渗透工艺总的去污因子高达21000，工艺流程如图 3所示，比活度从原液的105Bq/L降至出水的6Bq/L。其中β和γ放射性比活度低于10Bq/L，α比活度低于1Bq/L，达到放射性废水排放标准。此方法可高效处理核工业中的放射性废水。国外许多国家都建有“超滤-反渗透”膜分离组合工艺系统进行放射性水的处理。膜分离法在放射性环境下有良好的物理和化学稳定性，但膜分离也存在浓差极化、膜污染等问题使膜通量和截留率大大下降，膜的清洗过程还有可能造成二次污染。膜分离法因其高效的分离能力成为当前研究的热点，但成本较高，应用于实践的较少。
除上述几种主要方法外，蒸发浓缩、化学沉淀、生物法等也有研究并用于放射性铯的去除。其中，蒸发浓缩法是将废液进行加热蒸发达到处理目的的一种方法，也是目前技术最为成熟、安全性比较高的方法，但其能耗比较大，不符合绿色化学的要求。
化学沉淀法是在废水中投加某种沉淀剂，并与其中微量的溶解性放射性核素发生共沉淀作用的方法。沉淀法的目的是将废水中的放射性铯离子转移并浓缩到小体积的污泥中去。去除放射性核素常用的无机沉淀剂有铁盐、铝盐、磷酸盐、石灰、苏打等，但利用无机物沉淀铯较为困难。已有报道基于有机物对铯的沉淀去除。王清贵等[32]在采用沉淀法分离放射性核素的研究中发现，在无水乙醇和0.4mol/L的NaOH两种α-安息香肟溶解体系中，α-安息香肟对铯离子有较高的去污系数，进一步研究表明这两种体系对多种放射性离子都具有沉淀作用。为了促进凝结过程，可加入助凝剂，常用的助凝剂有粘土、活性二氧化硅、高分子电解质等。对于难以去除的放射性核素如铯、钌、碘等需要使用特殊的化学沉淀剂。例如放射性钌可用硫化亚铁、高碘酸铅共沉淀去除，放射性碘可用碘化钠和硝酸银共沉淀去除[33]。化学沉淀法的优点是费用低，处理程简单，主要适用于对净化要求不高，体积较大的低浓度放射性废水的处理。沉淀法的选择性不高，对许多的离子都具有沉淀作用，因此净化效果并不是特别好，常与其他方法联合使用，以提高处理效果。
生物法是研究比较热门的方法，一种为生物还原法：利用微生物将放射性金属离子还原，可降低其毒性并使之沉淀；还有一种生物法：一些微生物，如细菌、真菌、酵母菌等，对金属很强的吸附能力。利用微生物治理放射性水污染是一种极有应用前景的方法，其效率高、成本低，也是现在研究的热门。张丽娟等[34]发现，菌株F54能够耐受10KGy的钴源照射，对重金属离子Ni2+、Cr3+、Zn2+、Co2+、Pb2+、Hg2+均有较高耐受性，对放射性Cs的吸附率为62%。菌株F54在有较高的重金属离子混合污染的放射性环境中具有一定的修复应用潜能。
为了合理和高效去除放射性Cs离子，也有研究将上述方法进行多种组合，以达到更高的除污目的。组合工艺就是运用多种处理方法综合进行对放射性废液的处理方法。运用组合工艺对放射性废水中的Cs137的去除更加有效、彻底。王旭骞[35]以亚铁氰化铜为吸附剂、硫酸铝为混凝剂，采用吸附-混凝-微滤的组合工艺，用自来水溶解非放射性的CsCl(分析纯)模拟除去放射性污水中的铯离子。将吸附过程和膜过滤过程分离，可避免吸附剂在膜分离器中的积累，减缓膜污染，从而能够有效地除去放射性废水中铯离子。8℃、13℃、17℃时的去污因数分别为983、1180、1220。温度对膜的污染速率影响较大，低温下膜比通量下降较快，会造成比较严重的膜污染。吸附/混凝-微滤的组合工艺可以有效解决由于吸附剂不断积累和浓差极化严重造成的膜污染问题。
在2011年日本福岛核电站核泄漏事故中，就采用沸石和多重组合工艺对放射性铯离子进行处理，效果也较为明显[36, 37]。多种放射性铯离子的去除方法进行组合可以高效、可循环、持续性处理废水中的放射性污染，因此，组合工艺在实际核事故中的应用效果比较明显，也是近些年来的研究热点。
综上所述，去除放射性铯离子的主要方法有离子交换法、溶剂萃取法、吸附法、膜分离法等，其他方法还包括化学沉淀法、生物法以及多种方法的组合工艺。表 1列出了不同方法处理放射性废水的特点和它在实际运用中的局限性，在面对不同程度的放射性铯离子污染时，可根据不同的方法特点选择不同的处理方法以达到除污的目的。沉淀法较为成熟，曾得到了大规模的应用，但是沉淀法去污效果较差，处理能力有限。溶剂萃取法在碱性介质和酸性介质中均不够成熟，未能用于大规模的生产。萃取工艺即使存在一定的缺点和未知因素，仍有望实现以工厂规模提取铯。离子交换法得到了比较好的应用效果，碱性介质比酸性介质成熟，直接从酸性高放废液中去除和回收铯，己成为当前高放废液处理的一个新的发展动向，具有较为广阔的应用前景。吸附法处理放射性废水由于具有成本低廉、处理效率高、对核素去除具有一定选择性、二次废物易处理等优点，近些年被广泛研究并应用。
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| 处理技术 | 优点及特点 | 局限性 |
| 离子交换法 | 净化效率高，选择范围广，适用于含盐量低的体系 | 易受到高盐浓度的影响，造成堵塞，吸附剂再生较为困难 |
| 溶剂萃取法 | 有良好的稳定性，净化系数高 | 成本较高 |
| 吸附法 | 目前研究最多的一种方法，吸附效率高，技术也相对成熟，应用也最为广泛 | 脱吸附是难点，也有可能会造成二次污染 |
| 膜分离法 | 能耗低，易于大规模的操作，有良好的稳定性和抗辐射性能 | 盐浓度高时存在浓差极化和膜污染问题，也存在二次污染问题 |
| 化学沉淀法 | 过程简单，费用低，适用于含盐量高的废水，可与其他方法组合使用 | 净化系数较低(10~100)，吸附的选择性不高，存在二次污染 |
| 蒸发浓缩法 | 净化系数高，技术成熟，安全稳定，可大规模使用，灵活性大 | 能耗较高，工艺要求也较高，存在结垢、腐蚀等问题 |
| 生物法 | 效率高、成本低，不会产生二次污染 | 吸附和除去机理还有待研究，有温度、pH等条件的限制 |
| 组合工艺 | 净化程度高(一般在99.9%以上)可循环使用 | 工艺设计要求更高，运行成本较高 |
结合近几年的研究现状，展望未来的研究方向，对于放射性铯的去除方法研究可以从以下三个方面着手：一是开展新型材料的研究。复合材料因具有离子交换、吸附等多重性能，是未来新型高选择性高吸附容量的吸附材料研发的重要方向，如金属亚铁氰化物/壳聚糖、AMP/介孔硅材料复合材料等；磁性纳米复合材料如磁性氧化石墨烯、纳米零价铁等，这类材料不仅具有优越的除污性能还能利用其磁性很容易进行快速分离，并且还有一定的可循环使用性，也成为研究的热门。另外，通过改性提高新型材料的去除性能也是重要的途径。二是开展工程化应用研究。例如，很多吸附材料尚停留在实验室研究阶段，离工程运用还有相当长的距离。在今后的研究中，需要进一步研究吸附材料的抗辐射性能、吸附材料改性和吸附材料的工程化转化等。在开展实验室研究时，不但要进行静态吸附实验，还要进行填充柱或床层动态吸附实验，评估材料和方法的实际应用前景。在实际的放射性废水中，还要考虑去除方法对除铯之外多种核素的去除能力。三是开展组合工艺研究。组合工艺或多级串联工艺因对放射性废水中核素的去除更加有效、彻底，是面向放射性废水处理的重要方向。应结合新型材料成果继续探索吸附-混凝-微滤、共沉淀-微滤、吸附-膜分离等组合工艺，最终实现对放射性废水中核素去除的实际应用。
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图 1 模式预测的福岛核泄漏物质源在近地面高度的影响范围(不同曲线代表不同天数时核辐射的扩散范围)
Figure 1 The model predicts the extent of the Fukushima nuclear leakage source at the near-surface height
图 3 放射性废水处理的三级反渗透工艺流程
Figure 3 Three-stage reverse osmosis process for radioactive waste water treatment
表 1 各种放射性废水处理技术优缺点
Table 1. Pros and cons of various radioactive wastewater treatment technologies
| 处理技术 | 优点及特点 | 局限性 |
| 离子交换法 | 净化效率高，选择范围广，适用于含盐量低的体系 | 易受到高盐浓度的影响，造成堵塞，吸附剂再生较为困难 |
| 溶剂萃取法 | 有良好的稳定性，净化系数高 | 成本较高 |
| 吸附法 | 目前研究最多的一种方法，吸附效率高，技术也相对成熟，应用也最为广泛 | 脱吸附是难点，也有可能会造成二次污染 |
| 膜分离法 | 能耗低，易于大规模的操作，有良好的稳定性和抗辐射性能 | 盐浓度高时存在浓差极化和膜污染问题，也存在二次污染问题 |
| 化学沉淀法 | 过程简单，费用低，适用于含盐量高的废水，可与其他方法组合使用 | 净化系数较低(10~100)，吸附的选择性不高，存在二次污染 |
| 蒸发浓缩法 | 净化系数高，技术成熟，安全稳定，可大规模使用，灵活性大 | 能耗较高，工艺要求也较高，存在结垢、腐蚀等问题 |
| 生物法 | 效率高、成本低，不会产生二次污染 | 吸附和除去机理还有待研究，有温度、pH等条件的限制 |
| 组合工艺 | 净化程度高(一般在99.9%以上)可循环使用 | 工艺设计要求更高，运行成本较高 |
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