Citation: Rao Lu, Lei He, Yang Wang, Xin-Qian Gao, Wen-Cui Li. Promotion effects of nickel-doped Al2O3-nanosheet-supported Au catalysts for CO oxidation[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2020, 41(2): 350-356. doi: S1872-2067(19)63439-X
镍掺杂对氧化铝纳米片负载金催化剂在CO氧化反应中的促进作用
基于上述考虑,本文在氧化铝纳米片合成过程中原位引入硝酸镍,以实现对氧化铝载体的改性,然后负载金并应用于CO氧化反应.结果表明,当载体中的Ni/Al摩尔比为0.05,金负载量为1 wt%时,采用还原性气氛对催化剂进行预处理可以得到具有CO氧化性能优良的金催化剂,20℃下CO转化率即可达100%.预处理气氛能够显著影响催化活性,采用还原性气氛预处理后催化剂活性明显优于氧化性气氛预处理.
采用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、CO吸附原位红外光谱(CO-DRIFT)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段进一步研究了镍掺杂对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应的促进作用机制.XRD测试未观察到明显的金或镍衍射峰,表明金或镍物种均为高分散.HRTEM结果进一步证实,引入镍物种后金颗粒的粒径由3.6nm减小为2.4nm,表明镍掺杂有助于提高金的分散度.而XPS结果显示,镍掺杂催化剂中金与镍存在电子转移,而镍仍以NiO为主.H2-TPR结果表明,镍掺杂的催化剂前驱体中的金物种更容易被还原.O2-TPD结果证实,镍掺杂催化剂能够引入更多的氧空位,促进氧分子的吸附和活化,从而促进CO氧化反应的进行.CO-DRIFT结果表明,相比于氧化性气氛,采用还原性气氛预处理后金物种的电子云密度增加,CO吸附增强.而对于镍掺杂的催化剂,金物种吸附CO分子的能力进一步提高,有利于CO氧化反应的进行.综上,镍掺杂能够有效提高催化剂中金的分散度,增强催化剂对CO的吸附,促进氧气分子的吸附和活化,从而提高了催化剂的CO氧化活性.
English
Promotion effects of nickel-doped Al2O3-nanosheet-supported Au catalysts for CO oxidation
-
Key words:
- Alumina
- / Gold catalyst
- / Nickel doping
- / CO oxidation
- / Oxygen activation
-
-
[1] A. S. K. Hashmi, G. J. Hutchings, Angew. Chem. Int. Ed., 2006, 45, 7896-7936.
-
[2] M. Haruta, N. Yamada, T. Kobayashi, S. Iijima, J. Catal., 1989, 115, 301-309.
-
[3] T. Tabakova, L. Ilieva, I. Ivanov, R. Zanella, J. W. Sobczak, W. Lisowski, Z. Kaszkur, D. Andreeva, Appl. Catal. B, 2013, 136-137, 70-80.
-
[4] J. Long, H. Liu, S. J. Wu, S. Liao, Y. Li, ACS Catal., 2013, 3, 647-654.
-
[5] M. Haruta, A. Ueda, S. Tsubota, R. M. T. Sanchez, Catal. Today, 1996, 29, 443-447.
-
[6] G. Dong, J. C. Tseng, C. Weidenthaler, H. J Bongard, B. Spliethoff, W. Schmidt, F. Soulimani, B. M. Weckhuysen, F. Schüth, J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 9572-9580.
-
[7] A. Loubna, M. Boutahala, B. Djellouli, T. Dintzer, V. Pitchon, Appl. Catal. A, 2014, 475, 446-460.
-
[8] D. Widmann, R. J. Behm, Acc. Chem. Res., 2014, 47, 740-749.
-
[9] M. Comotti, W. C. Li, B. Spliethoff, F. Schüth, J. Am. Chem. Soc., 2006, 128, 917-924.
-
[10] S. H. Overbury, V. Schwartz, D. R. Mullins, W. F. Yan, S. Dai, J. Catal., 2006, 241, 56-65.
-
[11] S. Carrettin, P. Concepcion, A. Corma, J. M. L. Nieto, V. F. Puntes, Angew. Chem. Int. Ed., 2004, 43, 2538-2540.
-
[12] H. L. Tang, Y. Su, B. S. Zhang, A. F. Lee, M. A. Isaacs, K. Wilson, L. Li, Y. G. Ren, J. H. Huang, M. Haruta, B. T. Qiao, X. Liu, C. Z. Jin, D. S. Su, J. H. Wang, T. Zhang, Sci. Adv., 2017, 3, e1700231.
-
[13] B. L. Moroz, P. A. Pyrjaev, V. I. Zaikovskii, V. I. Bukhtiyarov, Catal. Today, 2009, 144, 292-305.
-
[14] C. X. Qi, H. J. Su, R. G. Guan, X. F. Xu, J. Phys. Chem. C, 2012, 116, 17492-17500.
-
[15] J. Wang, K. Shang, Y. Guo, W. C. Li, Microporous Mesoporous Mater., 2013, 181, 141-145.
-
[16] C. X. Qi, S. D. Zhu, H. J. Su, H. Lin, R. G. Guan, Appl. Catal. B, 2013, 138-139, 104-112.
-
[17] S. A. Nikolaev, E. V. Golubina, L. M. Kustov, A. L. Tarasov, O. P. Tkachenko, Kinet. Catal., 2014, 55, 311-318.
-
[18] H. J. Wu, G. Pantaleo, V. La Parola, A. M. Venezia, X. Collard, C. Aprile, L. F. Liotta, Appl. Catal. B., 2014, 156-157, 350-361.
-
[19] M. M. Rashad, O. A. Fouad, Mater. Chem. Phys., 2005, 94, 365-370.
-
[20] B. M. Reddy, K. N. Rao, P. Bharali, Ind. Eng. Chem. Res., 2009, 48, 8478-8486.
-
[21] B. D. Chandler, C. G. Long, J. D. Gilbertson, C. J. Pursell, G. Vijayarapharan, K. J. Stevenson, J. Phys. Chem. C, 2010, 114, 11498-11508.
-
[22] C. C. Leon, J. G. Lee, S. T. Ceyer, J. Phys. Chem. C, 2014, 118, 29043-29057.
-
[23] X. J. Xu, Q. Fu, X. G. Guo, X. H. Bao, ACS Catal., 2013, 3, 1810-1818.
-
[24] Y. X. Miao, L. Shi, L. N. Cai. W. C. Li, Gold Bull., 2014, 47, 275-282.
-
[25] F. R. Shamskar, F. Meshkani, M. Rezaei, Ultrason. Sonochem., 2017, 34, 436-447.
-
[26] F. R. Shamsker, M. Rezaei, F. Meshkani, Int. J. Hydrogen Energy, 2017, 42, 4155-4164.
-
[27] R. Zanella, V. Rodríguez-Gonzalez, Y. Arzola, A. Moreno-Rodriguez, ACS Catal., 2012, 2, 1-11.
-
[28] B. F. Jin, Y. C. Wei, Z. Zhao, J. Liu, Y. Z. Li, R. J. Li, A. J. Duan, G. Y. Jiang, Chin. J. Catal., 2017, 38, 1629-1641.
-
[29] H. Q. Lu, L. Shi, C. He, W. Z. Weng, C. J. Huang, H. L. Wan, Acta Phys.-Chim. Sin., 2012, 28, 2697-2704.
-
[30] H. L. Tang, J. K. Wei, F. Liu, B. T. Qiao, X. L. Pan, L. Li, J. Y Liu, J. H. Wang, T. Zhang, J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 56-59.
-
[31] M. Q. Chai, X. Y. Liu, L. Li, G, X, Pei, Y. J. Ren, Y. Su, H. K. Cheng, A. Q. Wang, T. Zhang, Chin. J. Catal., 2017, 38, 1338-1346.
-
[32] C. T. Campbell, Science, 2004, 306, 234-235.
-
[33] J. L. Guo, F. Dong, S. Y. Zhong, B. L. Zhu, W. P. Huang, S. M. Zhang, Catal. Surv. Asia, 2018, 22, 208-221.
-
[34] J. Xu, Y. Q. Deng, Y. Luo, W. Mao, X. J. Yang, Y. F. Han, J. Catal., 2013, 300, 225-234.
-
计量
- PDF下载量: 24
- 文章访问数: 3503
- HTML全文浏览量: 342