注册 English

固体酸催化剂结构与催化反应机理的核磁共振研究

李申慧 ,  李静 ,  郑安民 ,  邓风

downloadPDF
引用本文: 李申慧,  李静,  郑安民,  邓风. 固体酸催化剂结构与催化反应机理的核磁共振研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(2): 270-282. doi: 10.3866/PKU.WHXB201611022 shu
Citation:  LI Shen-Hui,  LI Jing,  ZHENG An-Min,  DENG Feng. Solid-State NMR Characterization of the Structure and Catalytic Reaction Mechanism of Solid Acid Catalysts[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2017, 33(2): 270-282. doi: 10.3866/PKU.WHXB201611022 shu

固体酸催化剂结构与催化反应机理的核磁共振研究

  • 中国科学院武汉物理与数学研究所, 波谱与原子分子物理国家重点实验室, 武汉磁共振中心, 武汉 430071

    • 作者简介: 李申慧,obtained his Ph.D.in 2008 from Wuhan Institute of Physics and Mathematics,Chinese Academy of Sciences.He was appointed as a postdoctoral research fellow at Iowa State University during 2008-2010 and joined WIPM as an associate research fellow since 2010.His current research interests are the development of solid-state NMR methodology for heterogeneous catalysts and materials sciences.李静,received her B.S.degree from Liaocheng University in 2014.She is currently a joint graduate student under the supervision of Prof.YU Ning-Ya at Hunan Normal University and Dr.LI Shen-Hui at Wuhan Institute of Physics and Mathematics (WIPM),CAS.Her research focuses on solid state NMR studies of host-guest interaction in MOFs.郑安民,obtained his Ph.D.(2005) from Wuhan Institute of Physics and Mathematics,Chinese Academy of Sciences under the supervision of Prof.DENG Feng and has been affiliated with the same institute afterwards.Then he joined Prof.DENG Feng's group.In 2007,he was a visiting research fellow in Prof.LIU Shang-Bin's lab at Institute of Atomic and Molecular Sciences,Academia Sinica,Taiwan.In 2012,he was promoted to a professor.His past and current research interest has been focusing on studies of structure and reaction mechanism of the solid acid catalysts by using experimental solid-state NMR and theoretical quantum chemical calculations.邓风,obtained his Ph.D.(1996) from WIPM,CAS.After his postdoctoral research (1997-1998) at the Department of Chemistry,Texas A&M University (with Prof.James F.Haw),he has worked at WIPM,CAS as a professor (1999-present).His research interests include solid-state NMR methodology and its application to heterogeneous catalysis.;



  • 基金项目:

    国家自然科学基金（21210005，21221064，21373265）资助项目

摘要: 固体酸催化剂因具有环境友好、高产物选择性和易于分离等优点而广泛应用于现代石油化工领域的各种催化过程。固体核磁共振是一种研究功能材料结构和动力学性质的有力工具。本文将主要介绍固体核磁共振在表征固体酸催化剂的表面酸性以及多相催化反应机理方面的应用。具体来说，可以通过一系列探针分子（如吡啶、丙酮、三烷基氧磷和三甲基磷）的NMR化学位移实验观测值来定量测量酸强度；二维双量子魔角旋转（DQ MAS）固体核磁共振技术能够揭示催化剂上酸中心的空间临近性及协同效应。另外，原位固体核磁共振可以揭示多相催化反应过程中反应物、中间体、反应产物的演化，阐明催化反应机理。

English

    1. [1]

      De Vos, D. E.; Dams, M.; Sels, B. F.; Jacobs, P. A. Chem. Rev. 2002, 102, 3615. doi: 10.1021/cr010368u

    2. [2]

      Lysova, A. A.; Koptyug, I. V. Chem. Soc. Rev. 2010, 39, 4585. doi: 10.1039/b919540h

    3. [3]

      Hunger, M. Prog. Nucl. Magn. Reson. Spectrosc. 2008, 53, 105. doi: 10.1016/j.pnmrs.2007.08.001

    4. [4]

      Wang, W.; Hunger, M. Acc. Chem. Res. 2008, 41, 895. doi: 10.1021/ar700210f

    5. [5]

      Li, S. H.; Deng, F. Ann. Rep. NMR Spectrosc. 2013, 78, 1. doi: 10.1016/B978-0-12-404716-7.00001-8

    6. [6]

      Zheng, A. M.; Li, S. H.; Liu, S. B.; Deng, F. Acc. Chem. Res. 2016, 49, 655. doi: 10.1021/acs.accounts.6b00007

    7. [7]

      Zhang, W. P.; Xu, S. T.; Han, X. W.; Bao, X. H. Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 192. doi: 10.1039/c1cs15009j

    8. [8]

      Zhang, L.; Ren, Y. H.; Yue, B.; He, H. Y. Chem. Commun. 2012, 48, 2370. doi: 10.1039/c2cc16882k

    9. [9]

      Lunsford, J. H.; Rothwell, W. P.; Shen, W. J. Am. Chem. Soc. 1985, 107, 1540. doi: 10.1021/ja00292a015

    10. [10]

      Biaglow, A. I.; Gorte, R. J.; Kokotailo, G. T.; White, D. J. Catal. 1994, 148, 779. doi: 10.1006/jcat.1994.1264

    11. [11]

      Freude, D.; Hunger, M.; Pfeifer, H. Chem. Phys. Lett. 1982, 91, 307. doi: 10.1016/0009-2614(82)80162-0

    12. [12]

      Zheng, A. M.; Deng, F.; Liu, S. B. Ann. Rep. NMR Spectrosc. 2014, 81, 47. doi: 10.1016/B978-0-12-800185-1.00002-4

    13. [13]

      Chu, Y.; Yu, Z.; Zheng, A.; Fang, H.; Zhang, H.; Huang, S. J.; Liu, S. B.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2011, 115, 7660. doi: 10.1021/jp200811b

    14. [14]

      Fang, H.; Zheng, A.; Chu, Y.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 12711. doi: 10.1021/jp1044749

    15. [15]

      Zheng, A.; Huang, S. J.; Chen, W. H.; Wu, P. H.; Zhang, H.; Lee, H. K.; de Menorval, L. C.; Deng, F.; Liu, S. B. J. Phys. Chem. A 2008, 112, 7349. doi: 10.1021/jp8027319

    16. [16]

      Zheng, A.; Zhang, H.; Chen, L.; Yue, Y.; Ye, C.; Deng, F. J. Phys. Chem. B 2007, 111, 3085. doi: 10.1021/jp067340c

    17. [17]

      Zheng, A.; Zhang, H.; Lu, X.; Liu, S. B.; Deng, F. J. Phys. Chem. B 2008, 112, 4496. doi: 10.1021/jp709739v

    18. [18]

      Zheng, A. M.; Huang, S. J.; Liu, S. B.; Deng, F. Phys. Chem. Chem. Phys. 2011, 13, 14889. doi: 10.1039/c1cp20417c

    19. [19]

      Zhao, Q.; Chen, W. H.; Huang, S. J.; Wu, Y. C.; Lee, H. K.; Liu, S. B. J. Phys. Chem. B 2002, 106, 4462. doi: 10.1021/jp015574k

    20. [20]

      Yang, J.; Janik, M. J.; Ma, D.; Zheng, A. M.; Zhang, M. J.; Neurock, M.; Davis, R. J.; Ye, C. H.; Deng, F. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 18274. doi: 10.1021/ja055925z

    21. [21]

      Feng, N. D.; Zheng, A. M.; Huang, S. J.; Zhang, H. L.; Yu, N.Y.; Yang, C. Y.; Liu, S. B.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 15464. doi: 10.1021/jp105683y

    22. [22]

      Huang, S. J.; Yang, C. Y.; Zheng, A. M.; Feng, N. D.; Yu, N. Y.; Wu, P. H.; Chang, Y. C.; Lin, Y. C.; Deng, F.; Liu, S. B. Chem.- Asian J. 2011, 6, 137. doi: 10.1002/asia.201000572

    23. [23]

      Filek, U.; Bressel, A.; Sulikowski, B.; Hunger, M. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 19470. doi: 10.1021/jp807947v

    24. [24]

      Tagusagawa, C.; Takagaki, A.; Iguchi, A.; Takanabe, K.; Kondo, J. N.; Ebitani, K.; Hayashi, S.; Tatsumi, T.; Domen, K. Angew. Chem. Int. Edit. 2010, 49, 1128. doi: 10.1002/anie.200904791

    25. [25]

      Huang, J.; van Vegten, N.; Jiang, Y. J.; Hunger, M.; Baiker, A. Angew. Chem. Int. Edit. 2010, 49, 7776. doi: 10.1002/anie.201003391

    26. [26]

      Xu, J.; Zheng, A. M.; Yang, J.; Su, Y. C.; Wang, J. Q.; Zeng, D.L.; Zhang, M. J.; Ye, C. H.; Deng, F. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 10662. doi: 10.1021/jp0614087

    27. [27]

      Zhang, H.; Yu, H.; Zheng, A.; Li, S.; Shen, W.; Deng, F. Environ. Sci. Technol. 2008, 42, 5316. doi: 10.1021/es800917e

    28. [28]

      Peng, Y. K.; Ye, L.; Qu, J.; Zhang, L.; Fu, Y.; Teixeira, I. F.; McPherson, I. J.; He, H.; Tsang, S. C. E. J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2225. doi: 10.1021/jacs.5b12080

    29. [29]

      Kreissl, H. T.; Nakagawa, K.; Peng, Y. K.; Koito, Y.; Zheng, J.; Tsang, S. C. E. J. Catal. 2016, 338, 329. doi: 10.1016/j.jcat.2016.03.007

    30. [30]

      Wiper, P. V.; Amelse, J.; Mafra, L. J. Catal. 2014, 316, 240. doi: 10.1016/j.jcat.2014.05.017

    31. [31]

      Russo, P. A.; Antunes, M. M.; Neves, P.; Wiper, P. V.; Fazio, E.; Neri, F.; Barreca, F.; Mafra, L.; Pillinger, M.; Pinna, N.; Valente, A. A. Green Chem. 2014, 16, 4292. doi: 10.1039/c4gc01037j

    32. [32]

      Fang, H. J.; Zheng, A. M.; Li, S. H.; Xu, J.; Chen, L.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 10254. doi: 10.1021/jp103247f

    33. [33]

      Chu, Y.; Han, B.; Fang, H.; Zheng, A.; Deng, F. Microporous Mesoporous Mat. 2012, 151, 241. doi: 10.1016/j.micromeso.2011.10.030

    34. [34]

      Chu, Y. Y.; Han, B.; Zheng, A. M.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 12687. doi: 10.1021/jp302960w

    35. [35]

      Chu, Y. Y.; Ji, P.; Yi, X. F.; Li, S. H.; Wu, P.; Zheng, A. M.; Deng, F. Catal. Sci. Technol. 2015, 5, 3675. doi: 10.1039/c5cy00619h

    36. [36]

      Brown, S. P.; Spiess, H. W. Chem. Rev. 2001, 101, 4125. doi: 10.1021/cr990132e

    37. [37]

      Li, S. H.; Zheng, A. M.; Su, Y. C.; Zhang, H. L.; Chen, L.; Yang, J.; Ye, C. H.; Deng, F. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 11161. doi: 10.1021/ja072767y

    38. [38]

      Li, S. H.; Huang, S. J.; Shen, W. L.; Zhang, H. L.; Fang, H. J.; Zheng, A. M.; Liu, S. B.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 14486. doi: 10.1021/jp803494n

    39. [39]

      Yu, Z. W.; Li, S. H.; Wang, Q.; Zheng, A. M.; Jun, X.; Chen, L.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2011, 115, 22320. doi: 10.1021/jp203923z

    40. [40]

      Yu, Z. W.; Wang, Q.; Chen, L.; Deng, F. Chin. J. Catal. 2012. 33, 129. doi: 10.1016/s1872-2067(10)60287-2

    41. [41]

      Yu, Z. W.; Zheng, A. M.; Wang, Q. A.; Chen, L.; Xu, J.; Amoureux, J. P.; Deng, F. Angew. Chem.-Int. Edit. 2010, 49, 8657. doi: 10.1002/anie.201004007

    42. [42]

      Wang, Q.; Hu, B.; Lafon, O.; Trébosc, J.; Deng, F.; Amoureux, J. P. J. Magn. Reson. 2009, 200, 251. doi: 10.1016/j.jmr.2009.07.009

    43. [43]

      Peng, L. M.; Chupas, P. J.; Grey, C. P. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 12254. doi: 10.1021/ja0467519

    44. [44]

      Peng, L. M.; Grey, C. P. Microporous Mesoporous Mat. 2008, 116, 277. doi: 10.1016/j.micromeso.2008.04.014

    45. [45]

      Hunger, M. Prog. Nucl. Magn. Reson. Spectrosc. 2008, 53, 105. doi: 10.1016/j.pnmrs.2007.08.001

    46. [46]

      Zheng, A.; Huang, S. J.; Wang, Q.; Zhang, H.; Deng, F.; Liu, S.B. Chin. J. Catal. 2013, 34, 436. doi: 10.1016/s1872-2067(12)60528-2

    47. [47]

      Xu, J.; Zheng, A. M.; Wang, X. M.; Qi, G. D.; Su, J. H.; Du, J.F.; Gan, Z. H.; Wu, J. F.; Wang, W.; Deng, F. Chem. Sci. 2012, 3, 2932. doi: 10.1039/c2sc20434g

    48. [48]

      Wang, X.; Qi, G.; Xu, J.; Li, B.; Wang, C.; Deng, F. Angew. Chem. Int. Edit. 2012, 51, 3850. doi: 10.1002/anie.201108634

    49. [49]

      Wu, J. F.; Yu, S. M.; Wang, W. D.; Fan, Y. X.; Bai, S.; Zhang, C.W.; Gao, Q.; Huang, J.; Wang, W. J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 13567. doi: 10.1021/ja406978q

    50. [50]

      Wu, J. F.; Wang, W. D.; Xu, J.; Deng, F.; Wang, W. Chem. -Eur. J. 2010, 16, 14016. doi: 10.1002/chem.201002258

    51. [51]

      Wang, X. M.; Xu, J.; Qi, G. D.; Li, B. J.; Wang, C.; Deng, F. J. Phys. Chem. C 2013, 117, 4018. doi: 10.1021/jp310872a

    52. [52]

      Wang, X. M.; Xu, J.; Qi, G. D.; Wang, C.; Wang, Q.; Deng, F. Chem. Commun. 2014, 50, 11382. doi: 10.1039/c4cc03621b

    53. [53]

      Tian, P.; Wei, Y.; Ye, M.; Liu, Z. ACS Catal. 2015, 5, 1922. doi: 10.1021/acscatal.5b00007

    54. [54]

      Li, J. Z.; Wei, Y. X.; Chen, J. R.; Tian, P.; Su, X.; Xu, S. T.; Qi, Y.; Wang, Q. Y.; Zhou, Y.; He, Y. L.; Liu, Z. M. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 836. doi: 10.1021/ja209950x

    55. [55]

      Xu, S. T.; Zheng, A. M.; Wei, Y. X.; Chen, J. R.; Li, J. Z.; Chu, Y. Y.; Zhang, M. Z.; Wang, Q. Y.; Zhou, Y.; Wang, J. B.; Deng, F.; Liu, Z. M. Angew. Chem. Int. Edit. 2013, 52, 11564. doi: 10.1002/anie.201303586

    56. [56]

      Wang, C.; Chu, Y. Y.; Zheng, A. M.; Xu, J.; Wang, Q.; Gao, P.; Qi, G. D.; Gong, Y. J.; Deng, F. Chem. -Eur. J. 2014, 20, 12432. doi: 10.1002/chem.201403972

    57. [57]

      Wang, C.; Yi, X. F.; Xu, J.; Qi, G. D.; Gao, P.; Wang, W. Y.; Chu, Y. Y.; Wang, Q.; Feng, N. D.; Liu, X. L.; Zheng, A. M.; Deng, F. Chem. -Eur. J. 2015, 21, 12061. doi: 10.1002/chem.201501355

    58. [58]

      Wang, C.; Xu, J.; Qi, G. D.; Gong, Y. J.; Wang, W. Y.; Gao, P.; Wang, Q.; Feng, N. D.; Liu, X. L.; Deng, F. J. Catal. 2015, 332, 127. doi: 10.1016/j.jcat.2015.10.001

    59. [59]

      Pourpoint, F.; Trebosc, J.; Gauvin, R. M.; Wang, Q.; Lafon, O.; Deng, F.; Amoureux, J. P. ChemPhysChem 2012, 13, 3605. doi: 10.1002/cphc.201200490

    60. [60]

      Li, S.; Pourpoint, F.; Trebosc, J.; Zhou, L.; Lafon, O.; Shen, M.; Zheng, A.; Wang, Q.; Amoureux, J. P.; Deng, F. J. Phys. Chem. Lett. 2014, 5, 3068. doi: 10.1021/jz501389z

    61. [61]

      Huang, M.; Wang, Q.; Yi, X.; Chu, Y.; Dai, W.; Li, L.; Zheng, A.; Deng, F. Chem. Commun. 2016, 52, 10606. doi: 10.1039/c6cc04943e

    62. [62]

      Wang, C.; Wang, Q.; Xu, J.; Qi, G. D.; Gao, P.; Wang, W. Y.; Zou, Y. Y.; Feng, N. D.; Liu, X. L.; Deng, F. Angew. Chem. Int. Edit. 2016, 55, 2507. doi: 10.1002/anie.201510920

    63. [63]

      Song, W. G.; Fu, H.; Haw, J. F. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 4749. doi: 10.1021/ja0041167

    64. [64]

      Gunther, W. R.; Michaelis, V. K.; Caporini, M. A.; Griffin, R.G.; Roman-Leshkov, Y. J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 6219. doi: 10.1021/ja502113d

    65. [65]

      Ong, T. C.; Liao, W. C.; Mougel, V.; Gajan, D.; Lesage, A.; Emsley, L.; Coperet, C. Angew. Chem. Int. Edit. 2016, 55, 4743. doi: 10.1002/anie.201510821

    66. [66]

      Duckett, S. B.; Mewis, R. E. Acc. Chem. Res. 2012, 45, 1247. doi: 10.1021/ar2003094

    67. [67]

      Giernoth, R.; Heinrich, H.; Adams, N. J.; Deeth, R. J.; Bargon, J.; Brown, J. M. J. Am. Chem. Soc. 2000, 122, 12381. doi: 10.1021/ja002516o

    68. [68]

      Kovtunov, K. V.; Zhivonitko, V. V.; Corma, A.; Koptyug, I. V. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 1705. doi: 10.1021/jz100391j

    69. [69]

      Zhou, L.; Li, S.; Su, Y.; Li, B.; Deng, F. Solid State Nucl. Magn. Reson. 2015, 66－67, 29. doi: 10.1016/j.ssnmr.2014.12.008

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  4
  • 文章访问数:  1376
  • HTML全文浏览量:  64
文章相关
  • 收稿日期:  2016-09-23
  • 修回日期:  2016-11-02
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net