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• 0.   引言

  1987年，Tang等首次报道了基于金属铝配合物Alq₃ (Alq₃=8-羟基喹啉铝)的双层结构有机发光二极管(organic light-emitting diodes，OLEDs)，自此开辟了一个全新的产业和技术研究方向^[1]。此后近40年的时间里，OLEDs凭借其低能耗、宽视角、响应速度快、驱动电压低以及柔性易弯曲等诸多优势，持续引领学术界和产业界的研究热点^[2-4]。目前OLEDs器件已经开始用于可穿戴设备、智能设备、电视、车载显示、工控设备、透明显示以及固态照明等诸多领域，据Expert Market Research机构统计2025年其全球产值约为5 000亿元，并以超过19%的年增长率向万亿级市场规模迈进，凸显出该领域技术研发兼具重要研究价值和广阔应用前景^[5-11]。典型的OLEDs器件主要由3层薄膜结构组成，包括空穴传输层(hole transport layer，HTL)、发光层(emissive layer，EML)和电子传输层(electron transport layer，ETL)(图 1)。目前功能层薄膜的制备方法可分为2类：真空蒸镀法和溶液法。真空蒸镀法是在高真空条件下，将功能材料依次加热蒸发并于目标基底成膜，具备成膜质量高和适用于制备复杂结构器件等优势，但也存在设备成本高、材料利用率低、蒸镀条件苛刻以及不利于大面积制备等缺陷^[12-14]。而溶液法则将功能材料溶解于有机溶剂中，通过旋转涂布、刮刀涂布、喷墨打印或卷对卷等方式成膜，具有工艺简单、成本低、材料利用率高以及大面积制备等优势^[15-16]。

  图 1

  

  图 1.  OLEDs的器件结构

  Figure 1.  Device structure of OLEDs

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  发光材料作为OLEDs器件最重要的组成部分，主要包括以下3类材料：第一类是发光源于单重态的荧光材料，典型的代表为有机小分子发光材料，受限于激发态性质，其最大内量子效率(internal quantum efficiency，IQE)仅为25%^[17]；第二类是发光源于三重态的磷光材料，金属配合物是常用的磷光材料，其内量子效率理论值可接近100%^[18-20]；第三类是热激活延迟荧光(thermally activated delayed fluorescence，TADF)材料，其中B-N类共振结构分子是这类材料的典型代表，可实现100%的内量子效率^[21-24]。材料的发光性能，如最大发射波长(λ_PL)、激发态寿命(τ)、光致发光量子产率(photoluminescence quantum yield，PLQY)以及发射半峰宽(full width at half maximum，FWHM)等，与其OLEDs器件的最大效率[外量子效率(EQE_max)、电流效率(CE_max)和功率效率(PE_max)]、最大亮度(L_max)、最大发射波长(λ_EL)、色纯度、稳定性以及效率滚降(roll-off)等关键性能参数密切相关。上述3类发光材料在OLEDs商业化应用中各有优劣。相较于荧光和延迟荧光材料，金属配合物在发光效率、稳定性及颜色可调性方面的综合优势依然不可替代，是发展高性能OLEDs的理想磷光材料。目前，高性能的金属配合物OLEDs器件主要采用真空蒸镀法制备。相较而言，其溶液加工型OLEDs器件性能普遍较差，制约了其OLEDs器件的产业化应用进程。因此，提升金属配合物溶液加工型器件性能对推动其大规模产业化应用至关重要。近年来，已有基于金属铱、铂、金及其他金属配合物的溶液加工型OLEDs的研究报道。本文中，我们系统总结了溶液加工型金属配合物的设计思路及其器件性能优化策略，并阐述了溶液加工型金属配合物的研究现状和存在的问题，进一步对未来发展方向进行了展望，以期为溶液加工型金属配合物的设计合成及其器件应用提供参考借鉴。

  1.   溶液加工型金属铱配合物OLEDs

  金属铱配合物作为一类重要的电致磷光材料，凭借其高激子利用率、优异的光物理性质以及激发态可调性等优势，被认为是实现高效溶液加工型OLEDs的核心候选材料之一^[25-28]。近年来，通过分子结构调控与功能化修饰，实现了从可见光到近红外(near infrared，NIR)波段的溶液加工型金属铱配合物的设计，并取得了器件性能的突破性进展，这不仅推动了材料体系的发展，也为高性能溶液加工型OLEDs的制备奠定了一定的材料基础，其核心设计策略涵盖配体工程、结构修饰及激发态调控等多个层面。

  1.1   可见光OLEDs

  良好的溶解性是金属铱配合物适用于溶液加工型器件制备的首要条件。Yagi课题组通过在金属铱配合物中引入膦氧化物基团(Ir1)，不仅提高了材料在醇类溶剂中的溶解性，还增强了材料的电子传输能力，从而优化了载流子平衡。基于该材料，该课题组制备了具有双发光层的绿光器件(λ_EL=530 nm)，其EQE_max为2.9%，表明引入电子传输单元对载流子平衡优化具有积极作用(图 2和表 1)^[29]。刘迪和李久艳等采用调控配体能级的策略，构建了高性能金属铱配合物Ir2，其溶液加工型绿光器件的EQE_max高达33.5%，在1 000 cd·m^-2亮度下仍保有24.6%的外量子效率，展现出优异的低效率滚降特性，是目前同类器件中的最优性能之一(图 2和表 1)^[30]。滕明瑜等也采用类似的配体能级调控策略，通过在配体中引入强吸电子基团及富氮杂环结构，有效调节配合物的前线轨道能级，增强电子注入与传输能力，从而提升器件效率。该团队首先合成了以4-羧基嘧啶为辅助配体的金属铱配合物Ir3，并通过溶液加工法制备出高效率的橙光OLEDs器件(λ_EL=558 nm，EQE_max=31.3%)，为同类器件的标杆之一(图 2和表 1)^[31]。随后，该团队进一步通过对辅助配体结构优化，采用3-羧基异喹啉为辅助配体，合成了性能更优的金属铱配合物Ir4，在保持发射波长(λ_EL=567 nm)基本不变的同时，将PLQY提升至97.2%，相应器件的EQE_max达到31.4%，展现了辅助配体修饰对器件性能提升具有关键作用(图 2和表 1)^[32]。

  图 2

  

  图 2.  溶液加工型金属铱配合物的化学结构

  Figure 2.  Chemical structures of solution-processed iridium complexes

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  表 1

  

  表 1  金属铱配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 1.  Key parameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on iridium complexes

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  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Ir1	525	33	0.602	530	2.9	[29]
  Ir2	481	65	0.42	483	33.5	[30]
  Ir3	558	88.5	5.45	558	31.3	[31]
  Ir4	568	97.2	Not described	567	31.4	[32]
  Ir5	619	89	0.93	604	28.5	[33]
  Ir6	623	35	8.536	625	4.9	[34]
  Ir7	473	28	1.56	476	11.2	[35]
  Ir8	483	53	0.696	474	5.1	[36]
  Ir9	724	33	2.1	728	2.8	[37]
  Ir10	702	22.3	1.23	706	3.8	[38]
  Ir11	728	70	2.94	733	16.43	[39]

  在红光体系方面，针对溶液加工中长期面临的量子产率低、溶解性差等挑战，周桂江和吴朝新等设计了含二芳基硼单元的不对称金属铱配合物Ir5，该配合物兼具高发光量子产率(PLQY=89%)和短激发态寿命(τ=0.93 μs)的特点，适用于发光器件的制备。基于该材料构建的溶液加工型红光(λ_EL=604 nm) OLEDs实现了28.5%的EQE_max，为该色系当前报道的最高效率之一(图 2和表 1)^[33]。杨楚罗和施超等则聚焦于器件色纯度的提升，设计合成了B/N嵌入配体共轭单元的窄带红光(λ_EL=625 nm)配合物Ir6，其FWHM仅为50 nm，器件EQE_max为4.9%，为高色纯度红光器件的制备提供了设计思路(图 2和表 1)^[34]。这2项研究工作分别从提升器件的效率与色纯度出发，体现了配体调控与不对称设计在红光材料开发中的重要作用。

  蓝光作为实现高清显示必不可少的三原色之一，溶液加工型蓝光金属铱配合物的研究也取得了一定进展。近期，阴离子工程与超荧光架构策略的应用为提升溶液加工型蓝光OLEDs性能提供了新路径。针对阳离子型金属铱配合物，何磊等通过引入具有空穴传输/捕获功能的咔唑型阴离子(Ir7)，在实现高效天蓝光发射(λ_EL=476 nm)的同时，优化了器件载流子平衡，制备了EQE_max为11.2%的天蓝色OLEDs器件(图 2和表 1)^[35]。另一方面，针对中性均配型金属铱配合物，Chi等通过采用结构刚性的咪唑并吡嗪类卡宾配体(Ir8)，实现了蓝光发射(λ_EL=474 nm)，其溶液加工型器件EQE_max为5.1%。进一步采用超荧光架构，以其为敏化剂结合多重共振热激活延迟荧光(multiple resonance TADF，MR-TADF)终端发射体，将EQE_max显著提升至17.4%，FWHM收窄至32 nm，在色纯度和能量转移效率方面表现优异(图 2和表 1)^[36]。

  1.2   近红外OLEDs

  除了上述可见光波段溶液加工型OLEDs性能的突破，金属铱配合物在近红外溶液加工型OLEDs方面的研究也取得一定进展。例如，谢国华与施超等通过在金属铱配合物中引入B、O嵌入的共轭结构单元(Ir9)，获得了最大发射峰位于728 nm、FWHM为50 nm以及EQE_max为2.8%的窄带近红外OLEDs器件(图 2和表 1)^[37]。Wong团队通过功能化取代基调控金属铱配合物(Ir10)能级，制备了EQE_max为3.8%的近红外(λ_EL=706 nm)溶液加工型器件(图 2和表 1)^[38]。此外，周桂江和孙源慧等采用配体整合策略增强配合物激发态的³π-π*特征，设计出兼具高光致发光量子产率(PLQY=70%)与高发光色纯度(FWHM=43 nm)的近红外发光(λ_PL=728 nm)金属铱配合物Ir11，其溶液加工型OLEDs的EQE_max高达16.43%，是该类器件的效率纪录之一(图 2和表 1)^[39]。这些研究进展表明，对金属铱配合物电子结构与激发态特征的理性调控，是实现高效、窄带溶液加工型近红外OLEDs的关键。针对上述溶液加工型金属铱配合物的结构特点分析可知，不对称分子骨架设计和引入取代基，是抑制聚集猝灭，提升溶解性和成膜性，改善金属铱配合物溶液加工性能的有效分子设计策略。此外，在配体骨架中嵌入刚性π共轭单元并增加氮杂环数量，可协同提升金属铱配合物的电子传输能力与发光效率，最终改善器件的综合性能。

  2.   溶液加工型金属铂配合物OLEDs

  金属铂配合物作为另一类重要的电致磷光材料^[40-46]，同样具有较高的激子利用率以及优异的光物理性质。然而，其传统的平面型结构往往会导致溶解性差、易聚集猝灭等问题，从而限制了其在溶液加工型器件中的应用。因此，如何有效解决金属铂配合物溶液加工性难题成为该领域面临的关键挑战。

  2.1   二齿铂配合物

  近年来，通过采用结构非平面化、发光机制创新以及多核化设计等策略，溶液加工型二齿铂配合物在溶解性、成膜性与器件性能等方面取得了显著进展。例如，Kozhevnikov和Pander研究团队先后在二齿配体中引入螺芴单元和环戊烯结构单元，构建了非平面构型的二齿铂配合物Pt1和Pt2，有效抑制了分子聚集，改善了材料的溶解性和成膜能力。基于Pt1和Pt2溶液加工型绿光(λ_EL分别为517和498 nm)OLEDs的EQE_max分别为5.9%和10.7%(图 3和表 2)^[47-48]。杨晓龙和周桂江等创新性地提出“三配体”分子设计策略，采用1个二齿环金属配体与2个单齿配体组合，打破传统平面刚性结构，使得Pt3在薄膜中展现出高发光量子产率(PLQY=77%)，相应的溶液加工型黄光(λ_EL=544 nm)OLEDs实现了24.2%的EQE_max，成为该类器件最高效率之一(图 3和表 2)^[49]。此外，周桂江等基于聚集诱导磷光发射(aggregation-induced phosphorescence emission，AIPE)机制设计、合成了一系列二齿铂配合物，通过调控配体尺寸抑制D_2d(四配位铂配合物从平面四方形向四面体转变时的中间态点群)形变，显著提高了聚集态的磷光效率。其中Pt4在掺杂为8%的溶液加工型黄光(λ_EL=544 nm)OLEDs中展现出优异的综合性能(EQE_max=25.2%，CE_max=53.9 cd·A^-1，PE_max=43.5 lm·W^-1)(图 3和表 2)^[50]。在提升器件效率的同时，色纯度也成为研究重点。刘宇等设计含B-N共振结构单元的二齿配体，构建了具有窄带发射特性的二齿铂配合物Pt5，甲苯溶液中的最大发射波长为497 nm，FWHM仅为27 nm，其溶液加工型器件实现了13.5%的EQE_max，且在1 000 cd·m^-2高亮度下效率滚降仅为4.4%，为高色纯度、低滚降OLEDs提供了新思路(图 3和表 2)^[51]。此外，杨晓龙和周桂江等系统研究了多核化对二齿铂配合物溶液加工型器件性能的影响，该团队以三苯胺或氧化三苯膦为刚性支架，设计了一系列双核及三核铂配合物。例如，基于三苯胺支架的双核铂配合物Pt6在掺杂薄膜中PLQY为79%，其溶液加工型OLEDs的EQE_max高达22.4%；而基于氧化三苯膦的双核铂配合物Pt7溶液加工型器件也实现了11.2%的EQE_max。进一步研究表明，金属中心数目的增加可显著提升PLQY与器件性能，基于三核铂配合物Pt8的溶液加工型器件的EQE_max可达17.0%(图 3和表 2)^[52-54]。

  图 3

  

  图 3.  溶液加工型二齿铂配合物的化学结构

  Figure 3.  Chemical structures of solution-processed bidentate platinum complexes

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  表 2

  

  表 2  金属铂配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 2.  Keyparameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on platinum complexes

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  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Pt1	514	39	13.0	517	5.9	[47]
  Pt2	490	43	7.4	498	10.7	[48]
  Pt3	476	77	0.14	544	24.2	[49]
  Pt4	540	70	6.8	544	25.2	[50]
  Pt5	497	75	6.0	507	13.5	[51]
  Pt6	549	79	4.4	553	22.4	[52]
  Pt7	586	79	0.71	582	11.2	[53]
  Pt8	512	74	0.24	592	17.0	[54]
  Pt9	535	51	1.75	546	2.9	[55]
  Pt10	516	71	6.0	516	22.39	[56]
  Pt11	464	44	5.6	468	3.8	[57]
  Pt12	458	90	3.9	457	10.2	[58]
  Pt13	460	99	4.1	462	22.9	[59]
  Pt14	582	37.8	38.5	570	7.4	[60]
  Pt15	511	59	3.5	511	16.0	[61]
  Pt16	641	34	3.9	805	0.51	[62]
  Pt17	513	80	10.23	513	16.14	[64]
  Pt18	494	77	6.87	494	15.02	[65]

  2.2   四齿铂配合物

  相较于二齿铂配合物，四齿铂配合物的光物理性能更优，但其平面构型严重制约了溶液加工性能。近年来，配体工程成为提升四齿铂配合物溶液加工性能的有效策略。例如，陈雪波等基于多量子态相干模型，设计、合成了一系列发射波长可调(480~617 nm)的四齿铂配合物，展现了单一骨架实现广色域发光的潜力。其中，基于Pt9的溶液加工型黄光(λ_EL=546 nm) OLEDs的EQE_max为2.9%，初步验证了四齿铂配合物的溶液加工可行性(图 4和表 2)^[55]。Che等采用增大空间位阻策略，设计、合成了四齿铂配合物Pt10，在4%掺杂浓度下制备了高性能的绿光OLEDs(λ_EL=516 nm，EQE_max=22.39%，L_max=37 600 cd·m^-2)，展现了四齿铂配合物在构建高性能溶液加工型OLEDs方面的潜力(图 4和表 2)^[56]。

  图 4

  

  图 4.  溶液加工型四齿铂配合物的化学结构

  Figure 4.  Chemical structures of solution-processed tetradentate platinum complexes

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  针对蓝光体系，杭晓春等首次报道了基于吡啶-咔啉配体的四齿铂配合物Pt11，通过分子内N—H…C氢键增强平面性，其溶液加工型器件最大发射波长位于468 nm，EQE_max为3.8%，初步验证了该类材料在溶液加工型蓝光器件中的应用可行性。为进一步提升器件的色纯度与效率，该团队设计、合成了一种高度扭曲的四齿铂配合物Pt12，基于其制备的顶发射OLEDs器件，实现了纯蓝光发射(λ_EL=457 nm，FWHM=29 nm)，CIE色坐标(0.135，0.096)，EQE_max为10.2%，拓宽了四齿铂配合物纯蓝光溶液加工型器件的性能边界。之后，该团队采用增大空间位阻策略，设计、合成了四齿铂配合物Pt13，其在溶液中的PLQY接近99%，相应的溶液加工型蓝光(λ_EL=462 nm)器件的EQE_max进一步提升至22.9%，同时具备47.0 cd·A^-1的CE_max与24.6 lm·W^-1的PE_max，代表了当前四齿铂配合物溶液加工型蓝光OLEDs的最高性能之一(图 4和表 2)^[57-59]。

  2.3   三齿铂配合物

  相较于二齿和四齿铂配合物，三齿铂配合物光物理性能相对较差，但具有结构简单、后处理方便以及合成产率高等优势，更适合作为面向产业化应用的OLEDs磷光材料。如何通过配体的合理设计，有效提升三齿铂配合物的光物理性能就成为该领域的重要研究课题。近年来，研究人员采用非平面配体、双极性以及多核等设计策略，显著提升了三齿铂配合物的溶液加工性能。例如，Pal等设计合成了单核三齿铂配合物Pt14，通过引入叔丁基提升溶解性，其溶液加工型黄光(λ_EL=570 nm)OLEDs的EQE_max为7.4%，且在高亮度下效率滚降较低(1 000 cd·m^-2时EQE仍保持7.0%)，该工作展示了简单单核三齿铂配合物体系在溶液加工型器件中的应用潜力(图 5a和表 2)^[60]。Yam等提出“双极性”设计策略，在三齿铂配合物中同时引入咔唑与苯并咪唑/噁二唑单元，不仅有效抑制了分子间相互作用，还平衡了载流子传输。基于双极性三齿铂配合物Pt15制备的溶液加工型绿光(λ_EL=511 nm)OLEDs的CE_max为57.4 cd·A^-1，EQE_max高达16.0%，是迄今报道的溶液加工型三齿铂配合物OLEDs的最高效率之一。该研究证明，合理的双极性分子设计策略可显著提升器件综合性能(图 5a和表 2)^[61]。针对近红外发光体系，Williams等合成了一种三齿双核铂配合物Pt16，其在固态下可形成发射峰位于810 nm的近红外激基缔合物。基于该材料制备的溶液加工型OLEDs实现了805 nm的近红外电致发光，EQE_max为0.51%，这是发射波长大于800 nm的溶液加工型三齿铂配合物OLEDs中所报道的最高效率之一。该工作表明，双核结构可为调控激发态性质及拓展发光波长提供新途径(图 5a和表 2)^[62]。

  图 5

  

  图 5.  三齿铂配合物结构及其溶液加工型OLEDs性能参数: (a) Pt14、Pt15和Pt16的分子结构; (b) Pt17和Pt18的分子设计策略; (c) Pt17^[64]和(d) Pt18^[65]的EQE曲线

  Figure 5.  Chemical structures of terdentate platinum complexes and key parameters of their solution-processed OLEDs: (a) chemical structures of Pt14, Pt15, and Pt16; (b) molecular design strategy of Pt17 and Pt18; EQE versus luminance of (c) Pt17^[64] and (d) Pt18^[65]

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  除了上述文献报道的三齿铂配合物电致磷光材料，我们团队也长期致力于开发性能优异的三齿铂配合物磷光材料。近期，我们通过在传统平面三齿配体1，3-二吡啶苯(dpb)中引入强给电性的N-甲基(NMe)，构建了成膜性能优异的非平面三齿铂配合物Pt17(图 5b)。相较于对照化合物[Pt(dpb)Cl]^[63]，Pt17的溶解性(由4.5 mg·mL^-1提升至23 mg·mL^-1)和光致发光量子产率(由60%提升至80%)均显著提升，运用溶液法首次制备了该类配合物的常规(2 mm×2 mm)和大面积(12 mm×12 mm) OLEDs器件。性能测试结果表明，其常规面积器件的EQE_max、CE_max和PE_max分别达到16.14%、46.36 cd·A^-1和29.13 lm·W^-1，L_max为13 990 cd·m^-2；大面积器件对应性能参数分别为10.28%、29.35 cd·A^-1、18.44 lm·W^-1和8 076 cd·m^-2，均为同类配合物器件的最佳性能，展现出良好的产业化应用潜能(图 5c和表 2)^[64]。在上述工作的基础上，通过调控桥联原子的给电性，合成了三齿铂配合物Pt18。在保持优异溶解性(21 mg·mL^-1)和高光致发光量子产率(77%)的基础上，将发光层薄膜的激发态寿命由10.23 μs缩短至6.87 μs，有效抑制了器件的效率滚降。运用溶液法分别制备了Pt18的常规(2 mm×2 mm)和大面积(12 mm×8.4 mm)OLEDs器件。性能测试结果表明，相较于Pt17，Pt18常规面积器件的效率滚降由18.22%降至6.72%，大面积器件由1.75%降至0.99%(图 5d和表 2)^[65]。上述研究表明，这种简单的设计策略能显著提升三齿铂配合物的溶液加工性能。

  为了探究上述三齿铂配合物分子结构与成膜性能之间的内在关联，进一步采用扫描电镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)对Pt17、Pt18以及对照化合物[Pt(dpb)Cl]薄膜的表面形貌和粗糙度进行了表征(图 6)。SEM结果显示，Pt17和Pt18薄膜表面洁净且无明显缺陷，而对照化合物[Pt(dpb)Cl]薄膜则呈现出明显微小孔洞，说明Pt17和Pt18具备优异的成膜性能(图 6a~6c)。AFM测试结果进一步印证了上述结论，Pt17和Pt18薄膜的均方根粗糙度(root-mean-square roughness，RMS)分别为0.363和0.375 nm，均显著低于对照化合物[Pt(dpb)Cl](0.597 nm)(图 6d~6f)。上述结果表明非平面配体设计策略能显著提升三齿铂配合物的成膜性能。

  图 6

  

  图 6.  [Pt(dpb)Cl]的(a) SEM和(d、g) AFM图像; Pt17的(b) SEM和(e、h) AFM图像; Pt18的(c) SEM和(f、i) AFM图像

  Figure 6.  (a) SEM and (d, g) AFM images of [Pt(dpb)Cl]; (b) SEM and (e, h) AFM images of Pt17; (c) SEM and (f, i) AFM images of Pt18

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  与六配位八面体构型的金属铱配合物相比，四配位的平面型金属铂配合物因强烈的分子间相互作用，其溶液加工性能受到制约。分析上述金属铂配合物的结构特点可知，非平面分子骨架设计和引入取代基，是抑制分子间相互作用，提升溶解性和成膜性，改善金属铂配合物溶液加工性能的有效分子设计策略。此外，多核化以及不对称配位设计策略也能有效改善金属铂配合物的溶液加工性能。

  3.   溶液加工型金属金配合物OLEDs

  除了上述金属铱和金属铂电致磷光材料外，金属金配合物因其相对低廉的成本以及优异的稳定性，也成为OLEDs领域的研究热点之一^[66-68]。近年来，通过合理的分子设计以及配体工程策略，溶液加工型金属金配合物OLEDs的性能，特别是稳定性方面，取得了显著突破，展现出良好的产业化应用前景。

  3.1   磷光金属金配合物

  与其他过渡金属配合物类似，金属金配合物通常也展现出磷光发射特性。近年来，基于磷光金属金配合物的溶液加工型器件的性能也取得诸多进展。例如，Nevado研究团队设计合成了一系列的三齿金配合物，其中基于Au1配合物的溶液加工型器件实现了9.82%的EQE_max，初步验证了三齿金配合物溶液加工的可行性；该团队在后续研究中，通过引入双芴胺苯乙炔辅助配体，新合成的配合物Au2在主体材料掺杂薄膜中的PLQY提升至68%，溶液加工型OLEDs的EQE_max提高至16.2%，CE_max达56.4 cd·A^-1，彰显了炔基配体在器件性能优化中的作用(图 7和表 3)^[69-70]。

  图 7

  

  图 7.  溶液加工型磷光三齿金配合物的化学结构

  Figure 7.  Chemical structures of solution-processed phosphorescent terdentate gold complexes

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  表 3

  

  表 3  金属金配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 3.  Key parameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on gold complexes

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  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Au1	554	15.6	0.466	524	9.82	[69]
  Au2	572	68	0.515	508	16.2	[70]
  Au3	500	11	15.7	476	5.3	[71]
  Au4	476	63	38.8	484	10.0	[72]
  Au5	607	80	0.5	548	11.9	[73]
  Au6	535	95	0.24	526	17	[74]
  Au7	444	87	7.8	442	14.8	[75]
  Au8	524	79	0.71	500	23.8	[76]
  Au9	545	45	4.0	484	7.7	[77]
  Au10	576	16	0.8	540	7.0	[78]
  Au11	584	9.1	0.5	540	15.8	[79]
  Au12	615	8	1.0	604	12.2	[80]

  此外，Yam课题组在三齿金配合物电致磷光材料领域开展了系统的研究。该团队一方面通过对C^N^C三齿配体进行三氟甲氧基化修饰，成功开发出CIE_x < 0.2的天蓝色(λ_EL=476 nm)三齿金配合物Au3，基于该配合物的溶液加工型器件实现了5.3%的EQE_max；另一方面，通过引入螺环结构的炔基配体，配合物Au4在主体材料掺杂薄膜的PLQY提升至63%，溶液加工型天蓝色(λ_EL=484 nm)OLEDs的EQE_max提高至10.0%，且在100 cd·m^-2亮度下的器件寿命(亮度衰减至初始亮度一半所需的时间，LT₅₀)延长至约300 h；为进一步提高器件的稳定性，该团队采用C^C^N三齿配体与咔唑辅助配体，增强了金属-配体键强度，新设计的配合物Au5在主体材料掺杂薄膜的PLQY高达80%，溶液加工型与真空蒸镀型OLEDs的EQE_max分别达到11.9%和21.6%，其中真空蒸镀型器件在100 cd·m^-2下的器件寿命(LT₅₀)长达66 200 h，展现出接近商业化水平的稳定性(图 7和表 3)^[71-73]。

  3.2   延迟荧光金属金配合物

  除了磷光金属金配合物，延迟荧光金属金配合物因其优异的光物理性能，也是当前OLEDs材料研究的前沿方向之一。近年来，通过巧妙的分子设计与结构调控，该领域在发光机制探索、器件性能提升及颜色调控等方面取得系列突破，展现出广阔的应用前景。例如，Thompson研究团队采用Janus卡宾桥联构建了二配位的双核金配合物Au6，有效缩小单重态与三重态能隙，辐射跃迁速率较单核配合物提高约4倍，薄膜的PLQY高达95%。基于Au6的溶液加工型OLEDs的EQE_max为17%，L_max为34 000 cd·m^{-2 [74]}(图 8和表 3)。杨楚罗和李凯等报道了B-N骨架桥联的二配位双核金配合物Au7，显著增强了自旋-轨道耦合，使延迟荧光寿命缩短至7.8 μs，并保持窄带深蓝发光(λ_EL=442 nm，FWHM=29 nm)，CIE坐标(0.154，0.036)，EQE_max为14.8%，为构建超纯深蓝光OLEDs提供了新途径^[75](图 8和表 3)。此外，Che团队通过引入三苯胺作为给体，构建具有扭曲构型的三齿金配合物Au8，实现高效的TADF发射，溶液中PLQY高达79%，其溶液加工型OLEDs的EQE_max高达23.8%，CE_max超过70 cd·A^{-1 [76]}(图 8和表 3)。

  图 8

  

  图 8.  溶液加工型TADF金配合物的化学结构

  Figure 8.  Chemical structures of solution-processed TADF gold complexes

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  此外，Yam团队在溶液加工型延迟荧光金属金配合物OLEDs研究中也取得了系统性进展。2018年，该团队首次提出“热激发延迟磷光”(thermally stimulated delayed phosphorescence，TSDP)机制，通过反向内转换实现三重态激子从低能量T₁向高能量T₁′的上转换，成功制备了天蓝色(λ_EL=484 nm)发光的三齿金配合物Au9，基于该配合物的溶液加工型OLEDs的EQE_max为7.7%；2020年，该团队进一步将TSDP机制拓展至吡嗪类配合物，通过调节辅助配体的配位原子，实现发光颜色从绿光到红光的大幅可调，其中Au10溶液加工型器件的EQE_max为7.0%；2021年，该团队设计合成了一系列具有TADF特性的树枝状三齿金配合物，其中Au11的溶液加工型OLEDs实现了15.8%的EQE_max，并展现出优异的器件稳定性(100 cd·m^-2时的LT₅₀为322 h)；2023年，该团队通过增强电荷转移特性，开发了具有TADF特性的红光(λ_EL=604 nm)四齿金配合物Au12，该配合物溶液加工型红光OLEDs的EQE_max为12.2%，100 cd·m^-2时的LT₅₀达3 594 h，代表了目前红光金配合物溶液加工型器件的领先水平(图 8和表 3)^[77-80]。与金属铂配合物相比，上述金属金配合物展现出相似的结构特点，同样可以采用非平面分子骨架设计和引入取代基的分子设计策略提升其溶液加工性能。此外，还可以通过缩短激发态寿命，改善TADF型金属金配合物溶液加工型器件的稳定性并抑制效率滚降。

  4.   其它金属配合物溶液加工型OLEDs

  除了上述3类贵金属配合物OLEDs发光材料外，基于金属铜、铝或者锌等非贵金属配合物在溶液加工型OLEDs研究领域，也取得了一些突破和进展。这些非贵金属配合物因成本较低、资源丰富，同样展现出良好的应用前景。例如，Bochmann团队开发了基于树枝状卡宾-金属-咔唑结构的二齿铜配合物Cu1，其溶液加工型OLEDs实现了5.6%的EQE_max，初步验证了金属铜配合物在溶液加工体系中的适用性(图 9和表 4)^[81]。Che团队分别构建了基于双膦-碳硼烷配体的四配位金属铜(Cu2)和基于7-氮杂吲哚的金属锌配合物(Zn1)，通过对其激发态进行优化，相应的Cu2和Zn1溶液加工型OLEDs的EQE_max分别提升至16.57%和5.55%(图 9和表 4)^[82]。近期，许辉和张静等采用平衡双重发射机制的设计策略：在三膦配体中引入咔唑给体，构建多通道系间窜越体系，制备了热激活延迟荧光与磷光的近乎等比例发射的二配位铜配合物Cu3。该配合物在掺杂薄膜中的PLQY接近100%，基于其溶液加工型黄光(λ_EL=570 nm)OLEDs的EQE_max高达29.1%，并表现出极低的效率滚降(1 000 cd·m^-2时滚降仅为11.4%)(图 9和表 4)^[83]。这些进展表明，通过配体工程精细调控激发态性质，铜配合物在高效、低成本溶液加工型OLEDs中展现出重要潜力。Sasabe等采用配体甲基化设计策略，精确调控具有TADF特性的金属铝配合物(Al1)的电子结构与能级分布，在提升溶解性的同时保持了优异的发光性能(PLQY=100%)，基于其溶液加工型绿光(λ_EL=542 nm) OLEDs的EQE_max高达23.7%，展示了金属铝配合物在溶液加工型高性能OLEDs中的巨大潜力(图 9和表 4)^[84]。此外，刘志伟等系统探索了稀土金属铕配合物(Eu1和Eu2)在蓝光溶液加工型OLEDs器件中的应用(图 9和表 4)^[85-86]；Utochnikova等初步验证了金属铕配合物(Eu3)在红光溶液加工型OLEDs器件中应用的可行性(图 9和表 4)^[87]；Gallardo等报道了基于金属铽配合物(Tb1)的绿光溶液加工型OLEDs器件(图 9和表 4)^[88]。

  图 9

  

  图 9.  其它溶液加工型金属配合物的化学结构

  Figure 9.  Chemical structures of other solution‑processed metal complexes

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  表 4

  

  表 4  其他金属配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 4.  Key parameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on other metal complexes

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  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Cu1	511	27.7	0.79	511	5.6	[81]
  Cu2	592	5	1.2	565	16.57	[82]
  Cu3	550	96	5	570	29.1	[83]
  Zn1	455	66	0.015	453	5.55	[82]
  Al1	536	100	0.87	542	23.7	[84]
  Eu1	466	76	0.449	467	4.7	[85]
  Eu2	500	70	0.01	485	9.2	[86]
  Eu3	615	11	240	615	Not described	[87]
  Tb1	545	79	Not described	546	7.29	[88]

  5.   总结与展望

  本文较为全面地总结了溶液加工型金属配合物OLEDs的最新研究进展，深入剖析了该领域具备的优势、存在的问题以及未来的发展方向，以期为后续材料的设计以及器件性能优化策略提供参考借鉴。尽管近年来金属配合物溶液加工型OLEDs的器件性能已经取得了显著提升，但与产业化应用的实际要求仍有较大差距。当前，该领域主要面临以下若干关键挑战。首先，金属配合物的溶解性与发光效率之间的协同提升矛盾依然突出。为提高溶解度而引入的取代基往往增加分子振动自由度，加剧非辐射跃迁，导致光致发光量子产率下降。其次，器件的综合性能仍有待提升。多数溶液加工型金属配合物表现出空穴传输占优的特性，电子注入/传输能力不足，导致载流子传输不平衡，效率滚降严重，稳定性不足。最后，蓝光器件性能仍远落后于绿光/黄光区。针对上述问题，未来的配体设计可从以下方向突破：(1) 刚性非平面配体骨架的构建，在保持分子刚性的同时引入扭曲构型，减少非辐射跃迁同时抑制分子聚集，协同提升配合物的溶解性与发光效率；(2) 多功能配体整合策略，将空穴传输和电子传输基团同时引入配体体系，优化载流子传输，改善器件的综合性能；(3) 刚性非共轭强场配体的构建，引入强给电性的N-杂环卡宾配体，增大d轨道能级分裂，适度打破配体的共轭性以保持高能三重态能级，减少非辐射跃迁，从而改善蓝光器件性能。

  展望未来，该领域的研究可以重点关注以下几个方面。

  (1) 加强对材料结构与器件性能之间构效关系的理解，发展普适性的研究策略。现有研究主要聚焦于器件性能的提升，而对构效关系及深层机理的探讨相对不足。例如，高质量功能层薄膜是高性能溶液加工型器件制备的基础，但材料的溶解性、分子结构及分子间相互作用如何影响成膜质量，尚缺乏系统研究。

  (2) 开发适用于大面积器件制备的金属配合物发光材料体系。目前生产成本已成为阻碍OLEDs器件大规模产业化应用的重要因素之一，利用溶液法制备大面积OLEDs器件的优势能有效缩减生产成本。当前研究表明，合成兼具优异发光性能和大面积成膜质量的材料，是制备高性能大面积器件面临的关键挑战。

  (3) 加强器件稳定性研究。相对于其他性能参数，稳定性是决定OLEDs能否实现产业化应用的核心指标之一。目前关于金属配合物溶液加工型OLEDs稳定性的研究仍十分有限，如何通过分子的合理设计，有效提高其溶液加工型器件的稳定性，就成为亟待解决的重要课题之一。

  (4) 利用人工智能加速材料的设计开发。目前文献报道的数据标准不一，导致机器学习效果不佳，人工智能在指导材料设计方面的潜力尚未充分发挥。未来如何构建高质量、标准化的数据集，并利用人工智能技术高效驱动OLEDs材料的开发，将至关重要。

  
  
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  图 1  OLEDs的器件结构

  Figure 1  Device structure of OLEDs

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  图 2  溶液加工型金属铱配合物的化学结构

  Figure 2  Chemical structures of solution-processed iridium complexes

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  图 3  溶液加工型二齿铂配合物的化学结构

  Figure 3  Chemical structures of solution-processed bidentate platinum complexes

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  图 4  溶液加工型四齿铂配合物的化学结构

  Figure 4  Chemical structures of solution-processed tetradentate platinum complexes

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  图 5  三齿铂配合物结构及其溶液加工型OLEDs性能参数: (a) Pt14、Pt15和Pt16的分子结构; (b) Pt17和Pt18的分子设计策略; (c) Pt17^[64]和(d) Pt18^[65]的EQE曲线

  Figure 5  Chemical structures of terdentate platinum complexes and key parameters of their solution-processed OLEDs: (a) chemical structures of Pt14, Pt15, and Pt16; (b) molecular design strategy of Pt17 and Pt18; EQE versus luminance of (c) Pt17^[64] and (d) Pt18^[65]

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  图 6  [Pt(dpb)Cl]的(a) SEM和(d、g) AFM图像; Pt17的(b) SEM和(e、h) AFM图像; Pt18的(c) SEM和(f、i) AFM图像

  Figure 6  (a) SEM and (d, g) AFM images of [Pt(dpb)Cl]; (b) SEM and (e, h) AFM images of Pt17; (c) SEM and (f, i) AFM images of Pt18

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  图 7  溶液加工型磷光三齿金配合物的化学结构

  Figure 7  Chemical structures of solution-processed phosphorescent terdentate gold complexes

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  图 8  溶液加工型TADF金配合物的化学结构

  Figure 8  Chemical structures of solution-processed TADF gold complexes

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  图 9  其它溶液加工型金属配合物的化学结构

  Figure 9  Chemical structures of other solution‑processed metal complexes

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  表 1  金属铱配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 1.  Key parameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on iridium complexes

  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Ir1	525	33	0.602	530	2.9	[29]
  Ir2	481	65	0.42	483	33.5	[30]
  Ir3	558	88.5	5.45	558	31.3	[31]
  Ir4	568	97.2	Not described	567	31.4	[32]
  Ir5	619	89	0.93	604	28.5	[33]
  Ir6	623	35	8.536	625	4.9	[34]
  Ir7	473	28	1.56	476	11.2	[35]
  Ir8	483	53	0.696	474	5.1	[36]
  Ir9	724	33	2.1	728	2.8	[37]
  Ir10	702	22.3	1.23	706	3.8	[38]
  Ir11	728	70	2.94	733	16.43	[39]

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  表 2  金属铂配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 2.  Keyparameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on platinum complexes

  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Pt1	514	39	13.0	517	5.9	[47]
  Pt2	490	43	7.4	498	10.7	[48]
  Pt3	476	77	0.14	544	24.2	[49]
  Pt4	540	70	6.8	544	25.2	[50]
  Pt5	497	75	6.0	507	13.5	[51]
  Pt6	549	79	4.4	553	22.4	[52]
  Pt7	586	79	0.71	582	11.2	[53]
  Pt8	512	74	0.24	592	17.0	[54]
  Pt9	535	51	1.75	546	2.9	[55]
  Pt10	516	71	6.0	516	22.39	[56]
  Pt11	464	44	5.6	468	3.8	[57]
  Pt12	458	90	3.9	457	10.2	[58]
  Pt13	460	99	4.1	462	22.9	[59]
  Pt14	582	37.8	38.5	570	7.4	[60]
  Pt15	511	59	3.5	511	16.0	[61]
  Pt16	641	34	3.9	805	0.51	[62]
  Pt17	513	80	10.23	513	16.14	[64]
  Pt18	494	77	6.87	494	15.02	[65]

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  表 3  金属金配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 3.  Key parameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on gold complexes

  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Au1	554	15.6	0.466	524	9.82	[69]
  Au2	572	68	0.515	508	16.2	[70]
  Au3	500	11	15.7	476	5.3	[71]
  Au4	476	63	38.8	484	10.0	[72]
  Au5	607	80	0.5	548	11.9	[73]
  Au6	535	95	0.24	526	17	[74]
  Au7	444	87	7.8	442	14.8	[75]
  Au8	524	79	0.71	500	23.8	[76]
  Au9	545	45	4.0	484	7.7	[77]
  Au10	576	16	0.8	540	7.0	[78]
  Au11	584	9.1	0.5	540	15.8	[79]
  Au12	615	8	1.0	604	12.2	[80]

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  表 4  其他金属配合物的光物理性质及其溶液加工型OLEDs的性能参数

  Table 4.  Key parameters of photophysical properties and solution-processed OLEDs based on other metal complexes

  Emitter	λPL / nm	PLQY / %	τ / μs	λEL / nm	EQEmax / %	Ref.
  Cu1	511	27.7	0.79	511	5.6	[81]
  Cu2	592	5	1.2	565	16.57	[82]
  Cu3	550	96	5	570	29.1	[83]
  Zn1	455	66	0.015	453	5.55	[82]
  Al1	536	100	0.87	542	23.7	[84]
  Eu1	466	76	0.449	467	4.7	[85]
  Eu2	500	70	0.01	485	9.2	[86]
  Eu3	615	11	240	615	Not described	[87]
  Tb1	545	79	Not described	546	7.29	[88]

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