注册 English

催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究

陈明树

downloadPDF
引用本文: 陈明树. 催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(12): 2424-2437. doi: 10.3866/PKU.WHXB201707171 shu
Citation:  CHEN Mingshu. Toward Understanding the Nature of the Active Sites and Structure-Activity Relationships of Heterogeneous Catalysts by Model Catalysis Studies[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2017, 33(12): 2424-2437. doi: 10.3866/PKU.WHXB201707171 shu

催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究

  • 厦门大学化学化工学院, 固体表面物理化学国家重点实验室, 厦门 361005

  • 基金项目:

    973重大研究计划（2013CB933102）和国家自然科学基金（21273178，21573180，91545204）

摘要: 明确催化剂的活性位本质和构建多相催化的结构和反应性能之间的准确关系是催化基础研究的重点，表面科学研究基于丰富的表征测试手段能够较好地在分子原子水平测定表面结构以明确催化剂活性位本质，并通过高压原位反应池测定相关催化反应性能，获得较可靠的催化剂构效关系。本文简要总结了近年来本人参与的几个模型催化研究例子，包括贵金属表面上CO和烷烃催化氧化的活性表面、纳米Au膜的制备和CO氧化的催化活性位、VOx/Pt（111）上丙烷氧化的协同作用、AuPd合金上醋酸乙烯酯合成Au的助催化作用、模型氧化物上纳米Pt的庚烷脱氢环化制甲苯的粒径关系等，以及相关模型催化研究技术的进展。

English

    1. [1]

      (1) Somorjai, G. A.; Li, Y. Introduction to Surface Chemistry and Catalysis; John Wiley & Sons: NJ, USA, 2010.

    2. [2]

      (2) Ertl, G.; Freund, H.-J. Phys. Today 1999, 52, 32. doi: 10.1063/1.882569.

    3. [3]

      (3) Freund, H.-J.; van Santen, R. A.; Neurock, M.; Boudart, M.; Mullins, C. B.; Norskov, J. K. Elementary Steps and Mechanisms: Sections 5.1–5.2. Handbook of Heterogeneous Catalysis; Wiley-VCH Verlag GmbH: Weinheim, Germany, 2008; pp. 911–1051.

    4. [4]

      (4) (a) Goodman, D. W. Surf. Sci. 1994, 299, 837. doi: 10.1016/0039-6028(94)90701-3 (b) Goodman, D. W. J. Phys. Chem. 1996, 100, 13090. doi: 10.1021/jp953755e

    5. [5]

      (5) Cremer, P. S.; Su, X. C.; Somorjai, G. A.; Shen, Y. R. J. Mol. Catal. A 1998, 131, 225. doi: 10.1016/S1381-1169(97)00268-9

    6. [6]

      (6) Spencer, N. D.; Schoonmaker, R. C.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1982, 74, 129. doi: 10.1016/0021-9517(82)90016-1

    7. [7]

      (7) (a) Goodman, D. W.; Kelley, R. D.; Madey, T. E.; Yates, J. T., Jr. J. Catal. 1980, 63, 226. doi: 10.1016/0021-9517(80)90075-5 (b) Goodman, D. W. J. Vac. Sci. Technol. 1982, 20, 522. doi: 10.1116/1.571422

    8. [8]

      (8) Ertl, G. Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 3524. doi: 10.1002/anie.200800480

    9. [9]

      (9) Grunze, M.; Bozso, F.; Ertl, G.; Weiss, M. Appl. Surf. Sci. 1978, 1, 241. doi: 10.1016/0378-5963(78)90017-X

    10. [10]

      (10) Bozso, F.; Ertl, G.; Weiss, M. J. Catal. 1977, 50, 519. doi: 10.1016/0021-9517(77)90063-X

    11. [11]

      (11) Strongin, D. R.; Carrazza, J.; Bare, S.R.; Somorjai, G.A. J. Catal. 1987, 103, 213. doi: 10.1016/0021-9517(87)90109-6

    12. [12]

      (12) Kelley, R. D.; Goodman, D. W. Surf. Sci. 1982, 123, L743.

    13. [13]

      (13) Belton, D. N.; Sun, Y. M.; White, J. M. J. Phys. Chem. 1984, 88, 1690. doi: 10.1021/j150653a005

    14. [14]

      (14) Ocal, C.; Ferrer, S. J. Chem. Phys. 1986, 84, 6474. doi: 10.1063/1.450743

    15. [15]

      (15) Bradford, M. C. J.; Vannice, M. A. Catal. Lett. 1997, 48, 31. doi: 10.1023/A:1019022903491

    16. [16]

      (16) Martynova, Y.; Shaikhutdinov, S.; Freund, H.-J. ChemCatChem. 2013, 5, 2162. doi: 10.1002/cctc.201300212

    17. [17]

      (17) Willinger, M. G.; Zhang, W.; Bondarchuk, O.; Shaikhutdinov, S.; Freund, H.-J.; Schlögl, R. Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 5998. doi: 10.1002/anie.201400290

    18. [18]

      (18) Fu, Q.; Li, W. X.; Yao, Y. X.; Liu, H. Y.; Su, H. Y.; Ma, D.; Gu, X. K.; Chen, L. M.; Wang, Z.; Zhang, H.; et al. Science 2010, 328, 1141. doi: 10.1126/science.1188267

    19. [19]

      (19) Chen, G. X.; Zhao, Y.; Fu, G.; Duchesne, P. N.; Gu, L.; Zheng, Y. P.; Weng, X. F.; Chen, M. S.; Zhang, P.; Pao, C. W.; et al. Science 2014, 344, 495. doi: 10.1126/science.1252553

    20. [20]

      (20) Yao, Y. X.; Fu, Q., Zhang, Y. Y.; Weng, X. F.; Li, H.; Chen, M. S.; Jin, L.; Dong, A. Y.; Mu, R. T.; Jiang, P.; et al. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2014, 111, 17023. doi: 10.1073/pnas.1416368111

    21. [21]

      (21) Zhang, Y. H.; Weng, X. F.; Li, H.; Li, H. B.; Wei, M. M.; Xiao, J. P.; Liu, Z.; Chen, M. S.; Fu, Q.; Bao, X. H. Nano Lett. 2015, 15, 3616. doi: 10.1021/acs.nanolett.5b01205

    22. [22]

      (22) Valden, M.; Pak, S.; Lai, X.; Goodman, D. W. Catal. Lett. 1998, 56, 7. doi: 10.1023/A:1019028205985.

    23. [23]

      (23) Chen, M. S.; Goodman, D. W. J. Phys. Conden. Matter. 2008, 20, 264013. doi: 10.1088/0953-8984/20/26/264013

    24. [24]

      (24) Schauermann, S.; Nilius, N.; Shaikhutdinov, S.; Freund, H.-J. Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1673. doi: 10.1021/ar300225s

    25. [25]

      (25) Chen, M. S.; Goodman, D. W. Science 2004, 306, 252. doi: 10.1126/science.1102420

    26. [26]

      (26) Chen, M. S.; Kumar, D.; Yi, C. W.; Goodman, D. W. Science 2005, 310, 291. doi: 10.1126/science.1115800

    27. [27]

      (27) Zheng, Y. P.; Zhang, L. H.; Wang, S. L.; Tang, Z. Y.; Ding, D.; Chen, M. S.; Wan, H. L. Langmuir 2013, 29, 9090. doi: 10.1021/la401256z

    28. [28]

      (28) Langmuir, I. Trans. Faraday Soc. 1922, 17, 621.

    29. [29]

      (29) Berlowitz, P. J.; Peden, C. H. F.; Goodman, D. W. J. Phys. Chem. 1988, 92, 5213. doi: 10.1021/j100329a030

    30. [30]

      (30) Engel, T.; Ertl, G.; Adv. Catal. 1979, 28, 1. doi: 10.1016/S0360-0564(08)60133-9

    31. [31]

      (31) Campbell, C. T.; Ertl, G.; Kuipers, H.; Segner, J. J. Chem. Phys. 1980, 73, 5862. doi: 10.1063/1.440029

    32. [32]

      (32) Kim, S. H.; Mendez, J.; Wintterlin, J.; Ertl, G. Phys. Rev. B 2005, 72, 155414. doi: 10.1103/PhysRevB.72.155414

    33. [33]

      (33) Stuve, E. M.; Madix, R. J.; Brundle, C. R. Surf. Sci. 1984, 146, 155. doi: 10.1016/0039-6028(84)90235-8

    34. [34]

      (34) Ozensoy, E.; Meier, D. C.; Goodman, D. W. J. Phys. Chem. B 2002, 106, 9367. doi: 10.1021/jp020519c

    35. [35]

      (35) Kuhn, W. K.; Szanyi, J.; Goodman, D. W. Surf. Sci. 1992, 274, L611. doi: 10.1016/0039-6028(92)90834-S

    36. [36]

      (36) Chen, M. S.; Cai, Y.; Yan Z.; Gath, K. K.; Axnanda, S.; Goodman, D. W. Surf. Sci. 2007, 601, 5326. doi: 10.1016/j.susc.2007.08.019

    37. [37]

      (37) Chen, M. S.; Wang, X. V.; Zhang, L. H.; Tang, Z. Y.; Wan, H. L. Langmuir 2010, 26, 18113. doi: 10.1021/la103140w

    38. [38]

      (38) Chen, M. S.; Zheng, Y. P.; Wan, H. L. Top. Catal. 2013, 56, 1299. doi: 10.1007/s11244-013-0140-0

    39. [39]

      (39) Weng, X. F.; Yuan, X.; Li, H.; Li, X. K.; Chen, M. S.; Wan H. L. Sci. China Chem. 2015, 58, 174. doi: 10.1007/s11426-014-5277-6

    40. [40]

      (40) Hendriksen, B. L. M.; Bobaru, S. C.; Frenken, J. W. M. Surf. Sci. 2004, 552, 229. doi: 10.1016/j.susc.2004.01.025

    41. [41]

      (41) Hendriksen, B. L. M.; Frenken, J. W. M. Phys. Rev. Lett. 2002, 89, 046101. doi: 10.1103/PhysRevLett.89.046101

    42. [42]

      (42) Ackermann, M. D.; Pedersen, T. M.; Hendriksen, B. L. M.; Robach, O.; Bobaru, S. C.; Popa, I.; Quiros, C.; Kim, H.; Hammer, B.; Ferrer, S.; et al. Phys. Rev. Lett. 2005, 95, 255505. doi: 10.1103/PhysRevLett.95.255505

    43. [43]

      (43) Toyoshima, R.; Yoshida, M.; Monya, Y.; Suzuki, K.; Mun, B. S.; Amemiya, K.; Mase, K.; Kondoh, H. J. Phys. Chem. Lett. 2012, 3, 3182. doi: 10.1021/jz301404n

    44. [44]

      (44) Butcher, D. R.; Grass, M. E.; Zeng, Z. H.; Aksoy, F.; Bluhm, H.; Li, W. X.; Mun, B. S.; Somorjai, G. A.; Liu, Z. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 20319. doi: 10.1021/ja207261s

    45. [45]

      (45) Alayon, E. M. C.; Singh, J.; Nachtegaal, M.; Harfouche, M.; van Bokhoven, J. A. J. Catal. 2009, 263, 228. doi: 10.1016/j.jcat.2009.02.010

    46. [46]

      (46) Chung, J. Y.; Aksoy, F.; Grass, M. E.; Kondoh, H.; Ross, J. P.; Liu, Z.; Mun, B. S. Surf. Sci. 2009, 603, L35. doi: 10.1016/j.susc.2009.01.016

    47. [47]

      (47) Toyoshima, R.; Yoshida, M.; Monya, Y.; Suzuki, K.; Amemiya, K.; Mase, K.; Mun, BS.; Kondoh, H. J. Phys. Chem. C 2013, 117, 20617. doi: 10.1021/jp4054132

    48. [48]

      (48) Goodman, D. W.; Peden, C. H. F.; Chen, M. S. Surf. Sci. 2007, 601, L124. doi: 10.1016/j.susc.2007.08.003

    49. [49]

      (49) McClure, S. M.; Goodman, D. W. Chem. Phys. Lett. 2009, 469, 1. doi: 10.1016/j.cplett.2008.12.066

    50. [50]

      (50) Gao, F.; Cai, Y.; Gath, K. K.; Wang, Y.; Chen, M. S.; Guo, Q. L.; Goodman, D. W. J. Phys. Chem. C 2009, 113, 182. doi: 10.1021/jp8077979

    51. [51]

      (51) Huang, W. X.; Zhai, R. S.; Bao, X. H. Appl. Surf. Sci. 2000, 158, 287. doi: 10.1016/S0169-4332(00)00010-6

    52. [52]

      (52) Zheng, G.; Altman, E. I. Surf. Sci. 2002, 504, 253. doi: 10.1016/S0039-6028(02)01104-4

    53. [53]

      (53) Lundgren, E.; Gustafson, J.; Mikkelsen, A.; Andersen, J. N.; Stierle, A.; Dosch, H.; Todorova, M.; Rogal, J.; Reuter, K.; Scheffler, M. Phys. Rev. Lett. 2004, 92, 46101. doi: 10.1103/PhysRevLett.92.046101

    54. [54]

      (54) Dumbuya, K.; Cabailh, G.; Lazzari, R.; Jupille, J.; Ringel, L.; Pistor, M.; Lytken, O.; Steinruck, H. P.; Gottfried, J. M. Catal. Today 2012, 181, 20. doi: 10.1016/j.cattod.2011.09.035

    55. [55]

      (55) Haruta, M.; Kobayashi, T.; Sano, H.; Yamada, N. Chem. Lett. 1987, 16, 405. doi: 10.1246/cl.1987.405

    56. [56]

      (56) Haruta, M.; Date, M. Appl. Catal. A 2001, 222, 427. doi: 10.1016/S0926-860X(01)00847-X

    57. [57]

      (57) Haruta, M.; Tsubota, S.; Kobayashi, T.; Kageyama, H.; Genet, M. J.; Delmon, B. J. Catal. 1993, 144, 175. doi: 10.1006/jcat.1993.1322

    58. [58]

      (58) Haruta, M. Catal. Today 1997, 36, 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8

    59. [59]

      (59) Valden, M.; Lai, X.; Goodman, D. W. Science 1998, 281, 1647. doi: 10.1126/science.281.5383.1647

    60. [60]

      (60) Qiao, B. T.; Liang, J. X.; Wang, A. Q.; Liu, J. Y.; Zhang, T. Chin. J. Catal. 2016, 37, 1580. [乔波涛, 梁锦霞, 王爱琴, 刘景月, 张涛. 催化学报, 2016, 37, 1580.] doi: 10.1016/S1872-2067(16)62529-9

    61. [61]

      (61) Chen, M. S.; Goodman, D. W. Surf. Sci. 2005, 574, 259. doi: 10.1016/j.susc.2004.10.036

    62. [62]

      (62) Chen, M. S.; Cai, Y.; Yan, Z.; Goodman, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 341. doi: 10.1021/ja0557536

    63. [63]

      (63) Chen, M. S.; Goodman, D. W. Acc. Chem. Res. 2006, 39, 739. doi: 10.1021/ar040309d

    64. [64]

      (64) Chen, M. S.; Goodman, D. W. Top. Catal. 2007, 44, 41. doi: 10.1007/s11244-007-0276-x

    65. [65]

      (65) Chen, M. S.; Luo, K.; Kumar, D.; Wallace, W. T.; Yi, C. W.; Gath, K. K.; Goodman, D. W. Surf. Sci. 2007, 601, 632. doi: 10.1016/j.susc.2006.10.042

    66. [66]

      (66) Chen, M. S.; Goodman, D. W. Chem. Soc. Rev. 2008, 37, 1860. doi: 10.1039/b707318f

    67. [67]

      (67) Kung, M. C.; Davis, R. J.; Kung, H. H. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 11767. doi: 10.1021/jp072102i

    68. [68]

      (68) Wang, Z. W.; Wang, X. V.; Zeng, D. Y.; Chen, M. S.; Wan, H. L. Catal. Today 2011, 160, 144. doi: 10.1016/j.cattod.2010.07.006

    69. [69]

      (69) Li, X. K.; Ma, D. D.; Zheng, Y. P.; Zhang, H.; Ding, D.; Chen, M. S. Wan, H. L. Acta Phys. -Chim. Sin. 2015, 31, 1753. [李晓坤, 马冬冬, 郑燕萍, 张宏, 丁丁, 陈明树, 万惠霖. 物理化学学报, 2015, 31, 1753.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201507091

    70. [70]

      (70) Zheng, W. W.; Chen, M. S. Lin, W. H. Chem. Record 2002, 2, 102.

    71. [71]

      (71) Wei, J.; Iglesia, E. J. Phys. Chem. B 2004, 108, 4094. doi: 10.1021/jp036985z

    72. [72]

      (72) Hicks, R. F.; Qi, H.; Young, M. L.; Lee, R. G. J. Catal. 1990, 122, 295. doi: 10.1016/0021-9517(90)90283-P

    73. [73]

      (73) Chin, Y. H.; Buda, C.; Neurock, M.; Iglesia, E. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 15958. doi: 10.1021/ja202411v

    74. [74]

      (74) Weng, W. Z.; Chen, M. S.; Yan, Q. G.; Wu, T. H.; Chao, Z. S.; Liao, Y. Y.; Wan, H. L. Catal. Today 2000, 63, 317. doi: 10.1016/S0920-5861(00)00475-2

    75. [75]

      (75) Weng, X. F.; Ren, H. J.; Chen, M. S.; Wan, H. L. ACS Catal. 2014, 4, 2598. doi: 10.1021/cs500510x

    76. [76]

      (76) Ciuparu, D.; Altman, E.; Pfefferle, L. J. Catal. 2001, 203, 64. doi: 10.1006/jcat.2001.3331

    77. [77]

      (77) Monteiro, R. S.; Zemlyanov, D.; Storey, J. M.; Ribeiro, F. H. J. Catal. 2001, 199, 291. doi: 10.1006/jcat.2001.3176

    78. [78]

      (78) Chen, M. S.; Weng, W. Z.; Wan, H. L. J. Mol. Catal. B 2000, 14, 6.

    79. [79]

      (79) Chen, M. S.; Weng, W. Z.; Wan, H. L. Chin. J. Catal. 1998, 19, 542.

    80. [80]

      (80) Chen, M. S.; Weng, W. Z.; Wan, H. L. Acta Phys. -Chim. Sin. 1999, 15, 938. [陈明树, 翁维正, 万惠霖. 物理化学学报, 1999, 15, 938.] doi: 10.3866/PKU.WHXB19991014

    81. [81]

      (81) Chen, M. S.; Weng, W. Z.; Wan, H. L.; Xu, P. P. J. Xiamen Univ. 1999, 38, 556.

    82. [82]

      (82) Avila, M. S.; Vignatti, C. I.; Apesteguia, C. R.; Rao, V. V.; Chary, K.; Garetto, T. F. Catal. Lett. 2010, 134, 118. doi: 10.1007/s10562-009-0204-8

    83. [83]

      (83) Yazawa, Y.; Yoshida, H.; Komai, S.; Hattori, T. Appl. Catal. A 2002, 233, 113. doi: 10.1016/S0926-860X(02)00129-1

    84. [84]

      (84) Yao, Y. F. Y. Ind. Eng. Chem. Prod. Res. Dev. 1980, 19, 293.

    85. [85]

      (85) Garetto, T. F.; Rincón, E.; Apesteguía, C. R. Appl. Catal. B 2004, 48, 167. doi: 10.1016/j.apcatb.2003.10.004

    86. [86]

      (86) Tang, Z. Y.; Wang, S. L.; Zhang, L. L.; Ding, D.; Chen, M. S.; Wan, H. L. Phys. Chem. Chem. Phys. 2013, 15 , 12124. doi: 10.1039/c3cp50712b

    87. [87]

      (87) Lin, Y.; Xu, C. Y.; Chen, M. S. J. Xiamen Univ. 2013, 52, 68. [林瑛, 徐超毅, 陈明树. 厦门大学学报(自然科学版). 2013, 52, 68.]

    88. [88]

      (88) Kao, C.-L.; Madix, R. J. J. Phys. Chem. B 2002, 106, 8248. doi: 10.1021/jp020706a.

    89. [89]

      (89) Min, E. Z.; Du, Z. X. Petroleum Petrochem. Today 2002, 10, 1. [闵恩泽, 杜泽学. 当代石油石化. 2002, 10, 1.]

    90. [90]

      (90) Huang, J. J.; Song, Y. Y.; Ma, D. D.; Zheng, Y. P.; Chen, M. S.; Wan, H. L. Chin. J. Catal. 2017, 38, 1229. doi: 10.1016/S1872-2067(17)62857-2

    91. [91]

      (91) Hu, J.; Song, Y. Y.; Huang, J. J.; Li, Y. Y.; Chen, M. S.; Wan, H. L. Chem. A Eur. J. 2017. doi: 10.1002/chem.201701697

    92. [92]

      (92) Han, Y. F.; Wang, J. H.; Kumar, D.; Yan, Z.; Goodman, D. W. J. Catal. 2005, 232, 467. doi: 10.1016/j.jcat.2005.04.001

    93. [93]

      (93) Chen, M. S.; Goodman, D. W. Chin. J. Catal. 2008, 29, 1178.

    94. [94]

      (94) Chusuei, C.C.; Lai, X.F.; Luo, K.; Guo, Q. L.; Goodman, D.W. Preparation of Thin-Film Alumina for Catalytic Activity Studies. In Thin Films: Preparation, Characterization, Applications; Soriaga M. P. Eds. Springer: NY, USA, 2002; p. 253.

    95. [95]

      (95) Chen, M. S.; Santra, A. K.; Goodman D. W. Phys. Rev. B 2004, 69, 155404. doi: 10.1103/PhysRevB.69.155404

    96. [96]

      (96) Guo, Q.; Oh, W. S.; Goodman D. W. Surf. Sci. 1999, 437, 49. doi: 10.1016/S0039-6028(99)00678-0

    97. [97]

      (97) Meriaudeau, P.; Naccache, C. Catal. Rev.-Sci. Eng. 1997, 39, 5. doi: 10.1080/01614949708006467

    98. [98]

      (98) Lundwall, M. J.; McClure, S. M.; Goodman, D. W. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 7904. doi: 10.1021/jp9119292

    99. [99]

      (99) Lundwall, M. J.; McClure, S. M.; Wang, W. X.; Wang, Z. J.; Chen, M. S.; Goodman, D. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 18155. doi: 10.1021/jp301824c

    100. [100]

      (100) Gillespie, W. D.; Herz, R. K.; Petersen, E. E.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1981, 70, 147. doi: 10.1016/0021-9517(81)90324-9

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  13
  • 文章访问数:  1685
  • HTML全文浏览量:  396
文章相关
  • 收稿日期:  2017-06-17
  • 修回日期:  2017-07-05
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net