铈基复合氧化物催化剂在SiO2表面的失活机制

占林军 孙晓燕 周瑛 朱秋莲 陈银飞 卢晗锋

引用本文: 占林军,  孙晓燕,  周瑛,  朱秋莲,  陈银飞,  卢晗锋. 铈基复合氧化物催化剂在SiO2表面的失活机制[J]. 物理化学学报, 2017, 33(7): 1474-1482. doi: 10.3866/PKU.WHXB201703312 shu
Citation:  ZHAN Lin-Jun,  SUN Xiao-Yan,  ZHOU Ying,  ZHU Qiu-Lian,  CHEN Yin-Fei,  Lu Han-Feng. Deactivation Mechanism of CeO2-Based Mixed Oxide Catalysts Supported on SiO2[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2017, 33(7): 1474-1482. doi: 10.3866/PKU.WHXB201703312 shu

铈基复合氧化物催化剂在SiO2表面的失活机制

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21506194,21676255)和浙江省自然科学基金(Y14E080008,Y16B070025)资助项目

摘要: 以甲苯催化燃烧为模型反应,通过调节不同Cu-Mn-Ce(CMC)复合氧化物在多孔SiO2(KIT-6)上的负载量,研究了SiO2表面与CMC作用对催化剂物理化学性能的影响。发现低负载量下CMC氧化物出现明显失活现象,与SiO2接触会抑制氧化物活性相的形成,SiO2量的减少可使CMC复合氧化物活性得到逐步恢复。X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附(BET)和透射电镜(HRTEM)等表征表明,SiO2不对CMC晶相结构产生影响,这种失活机制是由于SiO2表面的丰富羟基作用,导致表面氧化物高度分散,活性氧物种从晶格氧转变为表面氧。复合氧化物的晶格氧对催化燃烧起到关键性作用,通过焙烧去除SiO2表面羟基和减少SiO2用量,可使复合氧化物晶格氧的数量增加,恢复复合氧化物催化剂活性。

English

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  • 发布日期:  2017-03-31
  • 收稿日期:  2017-01-13
  • 修回日期:  2017-01-13
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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