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通过调控晶体结构提高氧气还原反应电催化活性:MPt金属间相纳米晶

梁嘉顺 ,  苗政培 ,  马峰 ,  潘然 ,  陈仙 ,  王谭源 ,  谢欢 ,  李箐

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引用本文: 梁嘉顺,  苗政培,  马峰,  潘然,  陈仙,  王谭源,  谢欢,  李箐. 通过调控晶体结构提高氧气还原反应电催化活性:MPt金属间相纳米晶[J]. 催化学报, 2018, 39(4): 583-589. doi: 10.1016/S1872-2067(17)62989-9 shu
Citation:  Jiashun Liang,  Zhengpei Miao,  Feng Ma,  Ran Pan,  Xian Chen,  Tanyuan Wang,  Huan Xie,  Qing Li. Enhancing oxygen reduction electrocatalysis through tuning crystal structure: Influence of intermetallic MPt nanocrystals[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2018, 39(4): 583-589. doi: 10.1016/S1872-2067(17)62989-9 shu

通过调控晶体结构提高氧气还原反应电催化活性:MPt金属间相纳米晶

  • 华中科技大学材料科学与工程学院, 湖北武汉 430074

  • 基金项目:

    国家"千人计划"；国家自然科学基金（21603078）；国家重点研发计划"材料基因工程关键技术与支撑平台"专项（2016YFB0700600）.

摘要: 燃料电池的正极主要发生氧还原反应（ORR），但是该反应的动力学速率较慢，需要催化剂来降低反应的过电势.目前商用的催化剂是碳载铂纳米粒子催化剂，但是铂高昂的价格严重阻碍了燃料电池的大规模商业化.近年来的理论和实验研究表明，过渡金属（M）与铂（Pt）形成的纳米晶合金（MPt）能够作为有效的ORR催化剂，同时由于引入价格低廉的过渡金属，催化剂成本有所降低.然而，即使合金化的催化剂具有良好的初始催化性能，但是在燃料电池的实际操作环境，即高电压、高温和酸性条件，长时间运行之后，过渡金属很容易被腐蚀流失，从而留下表面配位数较低的铂原子，而这些铂原子对ORR反应几乎没有催化作用，导致催化剂逐渐失活，燃料电池的输出功率逐渐降低.最近一些研究表明，铂基催化剂在一定条件下，例如加热，能够发生固态相变，形成结构有序的即金属间纳米晶（iNCs）.与无序排列的合金相比，这种有序的MPt能够调控表面铂原子与含氧中间体的结合能，可以进一步提高ORR活性；同时，由于在金属间纳米晶中铂原子与过渡金属原子具有很强的相互作用，过渡金属在酸性溶液中也不容易被腐蚀，从而大大提高了催化剂的稳定性.
本综述以FePt，CoPt和PbPt为例，总结了它们的相变规律和条件，同时关注它们的合成-结构-性能的构效关系，突出金属间结构在提高活性和稳定性方面的优势.最后，为了进一步提高MPt金属间纳米晶的活性，我们提出一些可能的方向和观点，包括：（1）在实现无序-相变的同时实现形貌调控来提高催化剂活性；（2）关注尺寸效应，尽可能减小MPt金属间纳米晶的尺寸，提高铂的利用率，从而提高催化剂活性；（3）关注材料的有序程度，尽可能提高材料的有序度，充分发挥金属间纳米晶对于氧还原反应的优势.

English

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  • 收稿日期:  2017-11-29
  • 修回日期:  2017-12-23
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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