石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在光催化制备过氧化氢(H₂O₂)领域有巨大潜力。然而，低的两电子氧还原活性严重限制了g-C₃N₄的光催化产H₂O₂效率。在这项研究中，我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C₃N₄材料，合成了钾掺杂的高晶化g-C₃N₄光催化剂(CN-K)。所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸(大约20到50纳米)。更重要的是，掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O₂吸附和稳定*OOH中间体，从而提高钾掺杂高晶化g-C₃N₄光催化剂的两电子氧还原活性。其中CN-K(1:6)样品具有显著增强的光催化产H₂O₂速率(7.8 mmol·L^-1·h^-1)，且在420 nm下的表观量子效率为5.17%，光催化活性是传统块状g-C₃N₄样品的220倍。这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C₃N₄光催化剂两电子氧还原活性的机理，而且为设计高效g-C₃N₄基光催化剂提供了新的见解。

在CO₂加氢领域，MoS₂催化剂表现出独特的潜力。然而MoS₂的边缘S空位对CH₄的生成更有利，这限制了目标产物甲醇的选择性。本工作中，我们发现，通过掺杂K助剂可以显著提高MoS₂催化CO₂选择性加氢制甲醇的性能，而未修饰的MoS₂主要产生CH₄。通过一系列的表征研究，我们发现，K原子更倾向于稳定在MoS₂的边缘位点上，并向MoS₂转移电子，从而增强了MoS₂边缘位点的碱性。这有助于CO₂的吸附活化，并以较低的能垒解离为CO。此外，K助剂还有助于调控CO中间体定向转化为甲醇而非CH₄。这一发现拓展了MoS₂材料在CO₂合成甲醇中的应用。通过掺杂K助剂，我们能够更高效地利用MoS₂催化CO₂转化为甲醇，对于减缓气候变化和开发清洁能源具有重要意义。

采用溶剂热法合成了一系列Cs₂NaBiCl₆: Mn²⁺与Cs₂Na_1-xK_xBiCl₆: Mn²⁺荧光粉，并通过理论计算与实验表征相结合的方式系统研究了其晶体结构和发光性能。结果表明，Cs₂NaBiCl₆: Mn²⁺体系表现出以[BiCl₆]^3-八面体为中心的局域激发吸收近紫外光，随着Mn²⁺掺杂浓度的增加，[BiCl₆]^3-向Mn²⁺发生能量转移，从而促进了Mn²⁺的d轨道之间的电子跃迁并产生橙黄色发光。进一步引入K⁺后，Cs₂NaBiCl₆: Mn²⁺发光强度和颜色纯度得到提升。实验证实K⁺的引入有效调谐了Cs₂NaBiCl₆: Mn²⁺的态密度组成，促进了[BiCl₆]^3-的 ¹S₀→³P_{1, 2}电子跃迁，增强了Cs₂NaBiCl₆: Mn²⁺的发光强度，并利用CIE软件计算得到其色纯度为93.58%。最终结果表明，Cs₂Na_1-xK_xBiCl₆: Mn²⁺具有较强的橙黄色发光特性。

The complexes 1-4 of cyclobutanocucurbit[5]uril (CyB₅Q[5]) with Na⁺/K⁺ have been synthesized and characterized by single-crystal X-ray diffraction. The results show that although the inorganic salts are used when the cations are the same and the anions are different, in complex 1, Na⁺ closes one port of CyB₅Q[5] through Na—O seven coordination bonds to form a molecular bowl; in complex 3, Na⁺ completely closes the two ports of CyB₅Q[5] to form a molecular capsule with six Na—O coordination bonds; in complexes 2 and 4, the two ports of CyB₅Q[5] are completely closed to form K—O coordinated molecular capsules, but the K⁺ of complex 2 is six-coordinated and that of complex 4 is eight-/nine-coordinated. and complex 4 are connected by three oxygen bridges to form a 1D molecular chain.

利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而，纯g-C₃N₄存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合快等缺陷，产氢性能通常不佳。本研究通过直接热解硫酸铵和三聚氰胺混合物，成功实现硫物种对g-C₃N₄氮位点的原位取代，开发出一种高效的硫掺杂g-C₃N₄ (S-g-CN)光催化剂。系列结构和光谱表征证实硫的成功掺杂。密度泛函理论的第一性原理计算表明S活性位对氢的吸附吉布斯自由能近乎为零(~0.26 eV)，揭示S掺杂在优化H活性中间体吸附和解吸过程中起着重要作用。透射电子显微镜和原子力显微镜测试结果表明，S-g-CN具有超薄的纳米片状结构，其片层厚度约为2.5 nm。随后的氮气吸脱附等温线和光电化学性质测试结果表明，S掺杂不仅可显著增大g-C₃N₄比表面积，而且还能有效提高其光生电子-空穴对的转移、分离和氧化还原能力。得益于材料良好的结构特性，S-g-CN的光催化产氢速率高达4923 μmol∙g⁻¹∙h⁻¹，是原始g-C₃N₄的28倍，超越诸多最近报道的其它S掺杂g-C₃N₄光催化剂。而且，S-g-CN的表观量子效率高达3.64%。本研究除了开发一种高效的光催化剂，还将为高性能g-C₃N₄基催化剂的设计提供有益借鉴。

化石燃料的燃烧导致CO₂排放量显著增大，对环境构成严重威胁。光催化CO₂还原是减少全球变暖的重要手段，本文探讨了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在此领域中的潜在应用。然而，光生载流子的复合较快、可见光吸收能力差以及缺乏活性位点等关键因素限制了g-C₃N₄的光催化CO₂还原活性。为了解决这些问题，人们采用了多种改性策略，包括调整g-C₃N₄的形貌(如量子点、纳米棒、纳米管、纳米片、空心球等)，掺杂不同类型原子，以及与其他半导体复合形成异质结。g-C₃N₄作为光催化剂已展现出光催化还原CO₂的潜力，但仍需进一步研究和创新，本文重点讨论了S型异质结在提高g-C₃N₄光催化CO₂还原性能方面的作用，以克服其当前催化剂开发及应用的局限性。

A composite catalyst (Ni-NiO@CN) with nickel-nickel oxide (Ni-NiO) loaded on two-dimensional g-C₃N₄ (CN) was successfully constructed by hydrothermal coupled pyrolysis. The Ni-NiO nanostructure served as the methanol oxidation reaction (MOR) active center, and the N-rich CN matrix promoted electron transfer and effectively protected the active components from shedding through physical isolation. Ni-NiO@CN-500, obtained by calcination at 500 ℃, exhibited the highest activity with the current density of 164 mA·cm^-2 at 1.67 V (vs RHE) in the alkaline medium. Furthermore, the current density of Ni-NiO@CN-500 could be maintained at 154.9 mA·cm^-2 (94.5% of its initial value) in the CO-saturated alkaline methanol electrolyte, significantly outperforming commercial Pt/C catalysts.

制备了Ag负载于质子化g-C₃N₄(pCN)的纳米棒材料(Ag/pCN)，对比了g-C₃N₄(CN)、表面负载Ag的CN(Ag/CN)、pCN和Ag/pCN在可见光条件下光催化降解亚甲蓝(MB)溶液的效果。结果表明，Ag/pCN光催化效率最高(92.63%)，并且具有良好的稳定性；通过光电流-时间(I-t)曲线、Nyquist曲线、Mott-Schokkty曲线和捕获实验探究了Ag/pCN光催化降解MB的机理：虽然pCN的π共轭体系较CN发生变化，但由于形成了纳米棒，其比表面积的增加以及Ag负载的协同效应致使Ag/pCN具有优异的光催化性能。光催化过程中羟基自由基(·OH)是起主要作用的活性物质，其由光生电子(e^-)与表面吸附的O₂反应产生以及光生空穴(h⁺)与H₂O或OH^-反应产生。

采用原位溶剂热反应制备多级Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄(氮空位-g-C₃N₄)/Ti₃C₂T_x肖特基结，并对其物相组成和晶体结构、微观形貌和孔结构、表面元素组成和化学态、光学和光电化学性质进行了表征。由于Ag、Bi和Ti₃C₂T_x协同的表面等离激元共振效应，Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄/Ti₃C₂T_x表现出全光谱吸收特性。由载流子浓度差驱动的界面极化电荷转移诱导形成的肖特基结，显著提高了光生载流子(包括热电子和热空穴)的分离效率和利用率。因此，与Nv-g-C₃N₄、Ti₃C₂T_x、Ag/Nv-g-C₃N₄、Bi/Nv-g-C₃N₄和Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄相比，Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄/Ti₃C₂T_x表现出显著增强的全光谱催化活性，其在可见光和近红外光照射下光催化降解四环素的反应速率常数分别为0.033和0.008 6 min^-1，为对比样品的10~2.1倍和8.6~1.8倍。

The adsorption behaviors of intrinsic graphene-like GaN (g-GaN) and transition metal (TM) atom-doped g-GaN on Cl₂ and CO gas molecules were systematically investigated using first-principles calculations based on density functional theory. The results show that the adsorption of both Cl₂ and CO on the intrinsic g-GaN was physisorbed, and since the adsorption energies of both systems were positive, it indicates that the systems are unstable. On the contrary, the adsorption energies of Cl₂ and CO upon adsorption on Fe- and Co-doped g-GaN were negative and small, and the adsorption system is stable. By analyzing the properties of the density of states, charge density difference, and energy band structure, it can be concluded that the introduction of transition metal atoms can effectively enhance the interaction between gas molecules and g-GaN.