【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202308095
基于向大一学生开设的“电解-量气法测定阿伏加德罗常数”实验,设计了Cu2O的电化学合成及量气法测定阿伏加德罗常数一体化实验,该实验巧妙地融合了元素化学实验中有关Cu2O的制备及性质实验内容。一次电解完成两个实验,节约电能,节省时间。Cu2O的电化学合成及量气法测定阿伏加德罗常数一体化实验可作为一个微实验灵活穿插于大学基础化学实验教学中,对于培养大一学生的全方位思考的意识和多角度分析问题的能力以及经济、环保的理念有重要意义。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100054
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO2加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al2O3-x上构建了深孔通道结构。以Al2O3-x作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al2O3-x催化剂,并将其应用于等离子体催化CO2加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO2加氢反应中,Cu/Al2O3-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO2加氢的CO2转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH3OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al2O3-x上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO2的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO2中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO2中间体的加氢对于提升等离子体催化CO2加氢制DME反应效率具有重要意义。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100126
二氧化碳催化加氢制二甲醚(DME)通常依赖于含铜金属氧化物/分子筛体系;然而,在反应过程中,铜物种向分子筛的迁移难以避免,这会导致Cu0位点和酸性位点的损失。在本工作中,通过共沉淀法合成了Cu/x%Ga-γ-Al2O3双功能催化剂。Ga以低浓度掺杂到γ-Al2O3晶格中,与表面Cu0物种形成界面活性位点,从而实现CO2加氢制DME。实验研究与DFT计算表明,该催化剂在180 h内保持稳定,且Ga掺杂Cu/γ-Al2O3界面位点对CO2加氢制甲醇和甲醇脱水制DME均表现出催化作用。Ga的掺杂增大了催化剂的比表面积,减小了金属Cu0的粒径,增加了催化剂上的酸性和碱性位点数量,并促进了H2和CO2的吸附。此外,还提出了一种新的DME合成反应路径。本工作去除了传统铜基双功能催化剂中的脱水组分,使两个反应能够在同一活性位点上发生,为新型二甲醚合成双功能催化剂的设计提供了新策略。
