【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202404012
铜基电催化剂在CO2还原反应(CO2RR)中产高附加值产物的潜力巨大,是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时,安培级电流是实现多碳(C2+)产业化的关键。然而,由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应,工业电流密度下的C2+选择性仍然不令人满意。在此,我们开发了一种碳修饰策略来优化局部环境并调节中间产物在Cu活性位点的吸附。结果表明,Cu-Cx催化剂(x为催化剂中C的原子百分数)能有效催化CO2RR生成C2+产物。特别是在流动池中,Cu-C6%在-0.72 V vs. RHE(相对可逆氢电极)条件下,电流密度可达1.25 A∙cm-2, C2H4和C2+产物的法拉第效率(FE)分别可达54.4%和80.2%。原位光谱分析和密度泛函理论(DFT)计算表明,C的存在调节了*CO在Cu表面的吸附,降低了C—C耦合的能垒,从而促进了C2+产物的生成。
【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202502023
在全球气候变化和能源转型的大背景下,减少温室气体排放,特别是二氧化碳(CO2)的排放,已成为国际社会共同面临的重大挑战。传统的化石能源使用模式不仅加剧了温室效应,还导致了能源资源的枯竭。因此,探索和开发能够将CO2转化为高附加值化学品和燃料的绿色技术,对于实现碳循环经济和可持续发展具有重要意义。电催化CO2转化技术,作为一种创新且环境友好的方法,正逐渐受到学术界和工业界的广泛关注。该技术通过电化学手段,在特定的催化剂作用下,将大气中的CO2转化为一系列有用的化学品,如烃类、醇类、酸类等,这些产物在能源、材料、化工等领域具有广泛的应用前景。本文旨在介绍电催化CO2转化的最新研究进展,探讨其关键科学问题和技术难点,展望未来的发展趋势,以期为推动该技术的实用化和产业化提供理论支撑和实践指导。
