【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202308005
CO2与丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯是一项前景广阔的CO2利用途径。尽管该反应可以通过热驱动的催化途径实现,但受热力学平衡的限制。在本研究中,我们开发了xAu/20Co3O4-ZnO系列催化剂,并引入太阳光辐射能量来实现光热协同催化反应,以突破热力学限制。由p型半导体Co3O4和n型半导体ZnO复合而成的Co3O4-ZnO氧化物具有异质结构,而负载于Co3O4-ZnO表面的Au纳米粒子具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应。我们研究了xAu/20Co3O4-ZnO的可见光吸收性能、光生电子-空穴对分离效率以及Au添加对xAu/20Co3O4-ZnO催化剂光热协同催化性能的影响。此外,我们还研究了Au掺杂对xAu/20Co3O4-ZnO的体相和表面性质(晶相结构、形貌、比表面积、元素结合能、表面酸碱性、还原行为)的影响。研究结果显示,Au/20Co3O4-ZnO的异质结构有助于吸收可见光并提高电子-空穴对的分离效率。负载于Co3O4-ZnO表面的Au纳米颗粒约为50 nm,Au的加入改变了Zn和Co的电子密度,增强了Co物种的还原性,并增加了Co3O4-ZnO表面的氧空位。此外,Au纳米粒子的LSPR进一步提高了Au/20Co3O4-ZnO的可见光吸收能力,并改善了光生电子-空穴对的分离,从而提高了光热协同催化性能。在优化的条件下(150 ℃、5 MPa、6 h、25 W可见光照射),2%Au/20Co3O4-ZnO表现出良好的光热协同催化性能,丙三醇碳酸酯的产率为6.5%。这项工作有望为合理设计更好的CO2-丙三醇羰基化制丙三醇碳酸酯光热催化剂提供参考。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250378
面向农产品中有机磷农药残留的快速检测需求,我们基于酶抑制效应构建了一种金属团簇基电化学传感器NF/KbE-CS/Au25-xAgx@G/GCE,其中,NF、KbE、CS、Au25-xAgx、G、GCE分别代表Nafion、白芸豆酯酶、壳聚糖、Au25-xAgx(PET)18纳米团簇(PET=2-苯乙硫醇)、多层石墨烯、玻碳电极。该传感器中,Au25-xAgx@G复合材料不仅为生物酶的固定提供了理想基质,更凭借其优异导电性与双金属协同电催化效应,显著促进了界面电子传输,有效放大了检测信号。此外,通过Au25-xAgx@G与KbE-CS的协同作用,实现了对丙溴磷的高灵敏检测。测试条件优化后,该传感器对KbE活性的抑制率与丙溴磷质量浓度的对数在10~2 200 μg·L-1范围内呈良好的线性关系(R2=0.988 4),检出限低至0.064 μg·L-1。所构建的传感器表现出良好的重现性、稳定性与抗干扰能力,并成功应用于实际样品中的农药检测。
【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202506036
连续流反应由于其操作安全、反应高效、环境友好等优点,近年来在合成领域中得到广泛应用。本实验设计了一种连续流反应,在聚苯乙烯材料上负载1,4-二氮杂双环[2.2.2]辛烷(DABCO)作为可循环催化剂,催化4-氯苯甲醛与丙二腈间的Knoevenagel缩合反应,绿色、高效合成2-(4-氯亚苄基)丙二腈。本实验将教材中经典的有机反应与科研前沿相结合,在帮助学生巩固理论的基础上,引入新型的连续流反应激发学生的学习兴趣,鼓励学生对经典有机反应制备过程进行优化,培养善于思考、勇于创新的综合型人才。
