【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202308024
由于电催化剂中的非晶区和结晶区具有不同的物理化学性质,因此非晶化/结晶化工程成为提高电解水催化动力学的重要策略。然而,在微观环境中有效地调控催化剂的结晶度仍然是一个严峻的挑战。本文介绍了一种可调节结晶度的新型CrS/CoS2异质结构,该异质结对氢气析出反应(HER)和氧气析出反应(OER)都具有高效的催化活性。Cr―S―Co键的重新分配引起的d带中心移动有助于调节中间体H*和OOH*在催化剂表面的吸附能力,从而优化HER和OER的决速步骤。在最佳条件下,非晶态CrS和高度结晶的CoS2异质结(A-CrS/HC-CoS2)在HER和OER均表现出优异的催化活性,分别为90.6 mV (10 mA∙cm−2,HER)和370.5 mV (50 mA∙cm−2,OER)。非晶/高晶结构有利于A-CrS/HC-CoS2在水电解过程中的结构和成分演变,因此具有出色的稳定性。作为甲醇辅助节能制氢装置中的双功能催化剂,A-CrS/HC-CoS2仅需1.51 Ⅴ的低槽电压即可达到10 mA∙cm−2的电流密度,证明其是理想的金属基催化剂的候选材料。本研究为双功能过渡金属化合物电催化剂在非晶态/晶态异质结构中通过结晶度调控来提高催化活性和稳定性提供了重要启示。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250264
以天然多孔的丝瓜络为前驱体,经高温热解与KOH化学活化制备了高比表面积活性丝瓜络生物炭(ALBC),并采用原位液相还原法在其表面负载纳米零价铁(nZVI),成功合成了新型复合材料ALBC@nZVI。扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)与傅里叶变换红外(FTIR)光谱等表征结果表明,ALBC具有多孔结构,且nZVI在其表面均匀分散。系统研究了pH、吸附剂用量和反应时间对Cr(Ⅵ)去除性能的影响。实验结果表明,在pH=2、吸附剂用量为1.00 g·L-1、初始Cr(Ⅵ)质量浓度为100 mg·L-1的条件下,ALBC@nZVI对Cr(Ⅵ)的吸附容量为95.27 mg·g-1,去除效率达95%。等温吸附分析表明,吸附过程符合Langmuir模型。动力学分析显示,其遵循准二级动力学模型,说明该过程主要为单分子层化学吸附。X射线光电子能谱(XPS)分析表明,Cr(Ⅵ)的去除过程是由静电吸引、氧化还原反应以及表面配合-共沉淀等多维机制协同驱动的。该复合材料兼具ALBC的高吸附性能与nZVI的强还原性及快速磁分离优势(比饱和磁化强度为23.4 emu·g-1)。
