【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202502105
二氧化碳(CO2)的大量排放引发了一系列环境问题,但同时CO2也是一种重要的碳资源。因此,捕获CO2并将其转化为高附加值化学品,已成为科学与工业领域的热点课题。从化学角度而言,CO2被视作一种稳定、安全且储量丰富的C1资源。将CO2转化为高值化学品,不仅能有效解决CO2排放问题,同时实现了CO2的资源化利用。把CO2催化环化加成到环氧化物中,制备高附加值的环状碳酸酯,是一种反应过程简单且前景可观的CO2利用策略,该反应无副产物产生,原子经济性100%,反应条件温和。本文综述了CO2化学利用途径,着重介绍了CO2环加成反应高效催化剂,并对不同类型催化剂的性能进行了比较,最后对CO2环加成反应研究进展进行了总结与展望。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250275
为制备高效活化过硫酸盐降解有机污染物的环境友好型Ti基介孔催化剂,分别制备了Co和Zr掺杂的介孔TiO2催化剂(Co-TiO2、Zr-TiO2),并探究了其在活化过硫酸钠(PDS)过程中活性物种的产生机制及对四环素(TC)降解性能的影响。结构表征结果表明,Co和Zr掺杂均显著提高了催化剂的比表面积和氧空位浓度。具体而言,Co与Ti间的电负性差异促进了电子迁移;而Zr4+因其离子半径大于Ti4+,掺杂后诱发了晶格畸变。TC降解实验显示,相较于未掺杂的TiO2/PDS体系,Co-TiO2/PDS和Zr-TiO2/PDS体系对TC的降解率在6 h内分别提升至93.1%和89.6%,反应速率常数分别为未掺杂体系的2.8倍和2.4倍。猝灭实验与电子顺磁共振(ESR)分析证实,Co-TiO2/PDS体系以羟基自由基(·OH)为主要活性物种,而Zr-TiO2/PDS体系则以单线态氧(1O2)为主要活性物种。磷酸盐(PO43-)添加实验表明,调控催化剂表面羟基可优化Co-TiO2/PDS体系的反应剂利用效率(ηRU)。结果阐明了金属掺杂对介孔TiO2活化PDS过程的差异化影响,以及其对活性物种和污染物降解性能的调控机制。
