【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202311046
日常生活中的表面化学应用无处不在,从“荷叶效应”的自然现象,到特种工业制品的防水、防冻,抗污等性能,这看似生活化、简单的现象背后却蕴含着鲜为人知的表面原理。本实验通过在熔喷布膜表面层层自组装沉积植物多酚——单宁酸(TA)和铁离子Fe(III)配位化合物使其形成亲水涂层,再利用高碘酸钠(NaIO4)氧化儿茶酚基团促进多酚-金属网络在熔喷布膜表面的固定,进而实现织物从疏水到亲水的改性,最后利用油水分离装置展示膜的分离效果。实验通过展示材料的改性过程及材料改性前后性能差异,层层解析其背后蕴含的物理化学本质。此科普实验所用试剂绿色、操作简单、观赏性及互动性强、改性后的膜具有可循环利用的优势。在面向不同阶段的科普对象时我们采用梯度科普,深入浅出地讲解现象背后蕴含的原理和本质,让公众在获得知识的同时感受到表面化学的神奇和化学之美。该实验不仅可以用于科普实验也可以用于课堂教学,并且具有优异的应用前景。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202308005
CO2与丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯是一项前景广阔的CO2利用途径。尽管该反应可以通过热驱动的催化途径实现,但受热力学平衡的限制。在本研究中,我们开发了xAu/20Co3O4-ZnO系列催化剂,并引入太阳光辐射能量来实现光热协同催化反应,以突破热力学限制。由p型半导体Co3O4和n型半导体ZnO复合而成的Co3O4-ZnO氧化物具有异质结构,而负载于Co3O4-ZnO表面的Au纳米粒子具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应。我们研究了xAu/20Co3O4-ZnO的可见光吸收性能、光生电子-空穴对分离效率以及Au添加对xAu/20Co3O4-ZnO催化剂光热协同催化性能的影响。此外,我们还研究了Au掺杂对xAu/20Co3O4-ZnO的体相和表面性质(晶相结构、形貌、比表面积、元素结合能、表面酸碱性、还原行为)的影响。研究结果显示,Au/20Co3O4-ZnO的异质结构有助于吸收可见光并提高电子-空穴对的分离效率。负载于Co3O4-ZnO表面的Au纳米颗粒约为50 nm,Au的加入改变了Zn和Co的电子密度,增强了Co物种的还原性,并增加了Co3O4-ZnO表面的氧空位。此外,Au纳米粒子的LSPR进一步提高了Au/20Co3O4-ZnO的可见光吸收能力,并改善了光生电子-空穴对的分离,从而提高了光热协同催化性能。在优化的条件下(150 ℃、5 MPa、6 h、25 W可见光照射),2%Au/20Co3O4-ZnO表现出良好的光热协同催化性能,丙三醇碳酸酯的产率为6.5%。这项工作有望为合理设计更好的CO2-丙三醇羰基化制丙三醇碳酸酯光热催化剂提供参考。
