基于氮化碳设计异质结是提升光催化效率的有效途径。本研究通过简便高效的球磨技术，构建了由氮化碳纳米片(GCNNS)与供体-受体共轭聚合物(聚对氨基亚苄基异苯胺，PASO)组成的全有机S型无金属异质结。该异质结展现出优异的光催化产氢性能，优化后的GCNNS/PASO-10样品的产氢速率达到10.12 mmol·g⁻¹·h⁻¹，分别是GCNNS和PASO的5.9倍和19.5倍。这种提升源于独特的界面结合作用、增强的可见光吸收能力以及S型异质结强内建电场促进的高效电荷分离。理论计算与表征结果表明，该异质结的S型机制实现了能带最优匹配并推动了空间电荷的有效分离，从而显著提升了光催化活性。本工作揭示了全有机材料在异质结构建中的独特优势，为设计先进S型体系以实现可持续能源转化提供了新思路。