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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针，以促进学术交流及本学科发展为已任，为发现和培养科技人才服务，提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
《物理化学学报》设有通讯、展望、专论、综述、论文、亮点等栏目；对栏目的详细说明请参见征稿简则。
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2026, 42(5): 100183
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100183
摘要:
熔盐极化技术利用高温熔盐中的离子相互作用，成为一种强大但尚未充分开发的结构工程策略。该技术能实现对聚合氮化碳(PCN)的精确结构调控，为提升光催化H2O2合成效率提供了新思路。本研究通过调控LiCl/KCl熔盐比例，成功构建了两种不同晶相结构：以七嗪单元为主的LKCN-0.95和七嗪-三嗪给受体(D-A)结结构的LKCN-0.2。结合实验与理论分析发现，富Li+熔盐体系促进高度有序七嗪骨架形成，而K+主导体系则有利于三嗪单元的引入。优化后的七嗪主导结构和七嗪-三嗪结结构分别展现出27倍和42倍的光合成H2O2性能提升(3.3和5.2 mmol L−1 h−1)，较原始PCN(0.12 mmol L−1 h−1)显著提高，并保持五个循环的优异稳定性。机理研究表明，结构调控可增强电荷分离效率并优化氧吸附/活化过程，从而促进选择性2e−氧还原反应。该工作不仅深化了对熔盐驱动结构演变的理解，更为设计高效太阳能驱动H2O2人工光合成催化剂提供了可规模化制备的新方法。
熔盐极化技术利用高温熔盐中的离子相互作用，成为一种强大但尚未充分开发的结构工程策略。该技术能实现对聚合氮化碳(PCN)的精确结构调控，为提升光催化H2O2合成效率提供了新思路。本研究通过调控LiCl/KCl熔盐比例，成功构建了两种不同晶相结构：以七嗪单元为主的LKCN-0.95和七嗪-三嗪给受体(D-A)结结构的LKCN-0.2。结合实验与理论分析发现，富Li+熔盐体系促进高度有序七嗪骨架形成，而K+主导体系则有利于三嗪单元的引入。优化后的七嗪主导结构和七嗪-三嗪结结构分别展现出27倍和42倍的光合成H2O2性能提升(3.3和5.2 mmol L−1 h−1)，较原始PCN(0.12 mmol L−1 h−1)显著提高，并保持五个循环的优异稳定性。机理研究表明，结构调控可增强电荷分离效率并优化氧吸附/活化过程，从而促进选择性2e−氧还原反应。该工作不仅深化了对熔盐驱动结构演变的理解，更为设计高效太阳能驱动H2O2人工光合成催化剂提供了可规模化制备的新方法。
2026, 42(5): 100186
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100186
摘要:
随着人们对农药污染的日益关注，尤其是在食品、谷物和肉类产品领域，寻找高效且稳定的光催化剂用于污染物降解成为一个重要研究方向。本研究成功合成了一种新型S型异质结光催化剂Al6Si2O13/BiOBr(ASO/BO)纳米复合材料，旨在增强电荷转移并提高对常见农业污染物三唑磷(TAP)和敌敌畏(DDVP)的光催化降解效率。性能评估表明，60-ASO/BO纳米复合材料(ASO负载比为60%)表现出卓越的降解效率，在100 min内将农药(TAP)浓度从100%降至28.0%，且在四次循环(400 min)后仍保持94.7%的初始活性。相比之下，单相ASO和BO的降解效率显著降低，分别仅为56.6%和58.8%。对于DDVP，该复合材料也展现出优异的光催化降解活性，在100 min内将其浓度从100%降至32.3%，远优于ASO(100%至67.8%)和BO(100%至47.9%)。这一卓越性能归因于S-scheme异质结结构所带来的增强电荷转移效应。通过飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、吸附能理论计算、差分电荷密度分析、开尔文探针力显微镜(KPFM)和原位X射线光电子能谱(XPS)进一步验证了电荷转移路径和机制。研究结果显示，S型电荷转移效应对于提升光催化性能至关重要。总体而言，ASO/BO的S型异质结为持久高效的光催化降解环境污染物提供了可靠途径，在农业、食品安全以及谷物和肉类产品保鲜领域具有广阔的应用前景。
随着人们对农药污染的日益关注，尤其是在食品、谷物和肉类产品领域，寻找高效且稳定的光催化剂用于污染物降解成为一个重要研究方向。本研究成功合成了一种新型S型异质结光催化剂Al6Si2O13/BiOBr(ASO/BO)纳米复合材料，旨在增强电荷转移并提高对常见农业污染物三唑磷(TAP)和敌敌畏(DDVP)的光催化降解效率。性能评估表明，60-ASO/BO纳米复合材料(ASO负载比为60%)表现出卓越的降解效率，在100 min内将农药(TAP)浓度从100%降至28.0%，且在四次循环(400 min)后仍保持94.7%的初始活性。相比之下，单相ASO和BO的降解效率显著降低，分别仅为56.6%和58.8%。对于DDVP，该复合材料也展现出优异的光催化降解活性，在100 min内将其浓度从100%降至32.3%，远优于ASO(100%至67.8%)和BO(100%至47.9%)。这一卓越性能归因于S-scheme异质结结构所带来的增强电荷转移效应。通过飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、吸附能理论计算、差分电荷密度分析、开尔文探针力显微镜(KPFM)和原位X射线光电子能谱(XPS)进一步验证了电荷转移路径和机制。研究结果显示，S型电荷转移效应对于提升光催化性能至关重要。总体而言，ASO/BO的S型异质结为持久高效的光催化降解环境污染物提供了可靠途径，在农业、食品安全以及谷物和肉类产品保鲜领域具有广阔的应用前景。
2026, 42(5): 100187
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100187
摘要:
通过合理设计能够同时利用太阳能和高级氧化工艺(AOPs)的无机/有机催化剂，对抗生素污染物的降解具有重要前景。本研究采用超声辅助技术开发了具有氧空位的MoO2-x/g-C3N4 (MOCN) S型异质结，并将其作为太阳能驱动的过一硫酸盐(PMS)催化剂用于抗生素降解。利用密度泛函理论、飞秒瞬态吸收光谱和原位XPS分析，证实了MoO2-x与g-C3N4之间内建电场的形成以及S型异质结中的电荷转移路径。同时，MOCN异质结的氧空位和光热效应进一步加速了电子迁移速率。与原始MoO2-x和g-C3N4相比，优化后的MOCN-2催化剂在20 min内对四环素(TC)去除率达到了90.9%。连续流实验和抗菌活性实验共同验证了该催化剂在水处理应用中的实际可行性。基于上述分析，提出了TC降解的可能机制。本研究为合成S型异质结以改善废水处理提供了新策略。
通过合理设计能够同时利用太阳能和高级氧化工艺(AOPs)的无机/有机催化剂，对抗生素污染物的降解具有重要前景。本研究采用超声辅助技术开发了具有氧空位的MoO2-x/g-C3N4 (MOCN) S型异质结，并将其作为太阳能驱动的过一硫酸盐(PMS)催化剂用于抗生素降解。利用密度泛函理论、飞秒瞬态吸收光谱和原位XPS分析，证实了MoO2-x与g-C3N4之间内建电场的形成以及S型异质结中的电荷转移路径。同时，MOCN异质结的氧空位和光热效应进一步加速了电子迁移速率。与原始MoO2-x和g-C3N4相比，优化后的MOCN-2催化剂在20 min内对四环素(TC)去除率达到了90.9%。连续流实验和抗菌活性实验共同验证了该催化剂在水处理应用中的实际可行性。基于上述分析，提出了TC降解的可能机制。本研究为合成S型异质结以改善废水处理提供了新策略。
2026, 42(5): 100199
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100199
摘要:
以玉米酒糟为原料制备的硬碳(HC)是一种可持续、低成本钠离子电池(SIBs)负极候选材料，但其实际应用一直受限于其不足的可逆容量。本研究报道一种温度梯度处理法，该方法可精确调控玉米酒糟衍生硬碳的层间距、孔隙率和石墨化程度，从而获得卓越的电化学性能。优化后的材料具有0.378 nm层间距和1.68 nm主孔径，展现出优异的高倍率性能：在1.0和2.0 A g-1电流密度下分别实现289与198 mAh g-1的比容量，且在2.0 A g-1下循环700次后容量保持率达83%。通过原位X射线衍射与非原位拉曼光谱联用，揭示出“吸附-插层协同孔隙填充”的独特储钠机制，该机制有助于解释其快速动力学特性和长循环稳定性。这些结果表明，通过精准调控生物质衍生硬碳的结构策略，可实现实用化SIB负极所需的容量、倍率性能和循环寿命——使这种储量丰富、源自废弃物的材料大幅迈向商业化。
以玉米酒糟为原料制备的硬碳(HC)是一种可持续、低成本钠离子电池(SIBs)负极候选材料，但其实际应用一直受限于其不足的可逆容量。本研究报道一种温度梯度处理法，该方法可精确调控玉米酒糟衍生硬碳的层间距、孔隙率和石墨化程度，从而获得卓越的电化学性能。优化后的材料具有0.378 nm层间距和1.68 nm主孔径，展现出优异的高倍率性能：在1.0和2.0 A g-1电流密度下分别实现289与198 mAh g-1的比容量，且在2.0 A g-1下循环700次后容量保持率达83%。通过原位X射线衍射与非原位拉曼光谱联用，揭示出“吸附-插层协同孔隙填充”的独特储钠机制，该机制有助于解释其快速动力学特性和长循环稳定性。这些结果表明，通过精准调控生物质衍生硬碳的结构策略，可实现实用化SIB负极所需的容量、倍率性能和循环寿命——使这种储量丰富、源自废弃物的材料大幅迈向商业化。
2026, 42(5): 100202
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100202
摘要:
以葡萄糖为碳源制备了碳掺杂BiOCl。碳掺杂剂主要富集于晶体表面或浅层晶格中，部分与氧原子成键。在室温可见光条件下，以分子氧为绿色氧化剂，碳掺杂BiOCl催化苄胺自偶联转化率(> 99%)是纯BiOCl的12倍。该掺杂催化剂对胺类底物具有良好官能团耐受性，并表现出晶面依赖的光催化活性。综合表征证实：碳掺杂在晶体原带隙中形成掺杂能级，使BiOCl吸收范围拓宽至可见光区并降低其功函数；同时增强了BiOCl内部电场，其中单层/双层石墨烯为最有效掺杂形态，可捕获经电子-空穴分离后跃迁至高能级的导带电子，从而抑制电子-空穴复合，提高光生载流子分离效率；此外还促进了O2活化。本研究为光催化剂理性设计及实现高效定向有机转化提供了参考。
以葡萄糖为碳源制备了碳掺杂BiOCl。碳掺杂剂主要富集于晶体表面或浅层晶格中，部分与氧原子成键。在室温可见光条件下，以分子氧为绿色氧化剂，碳掺杂BiOCl催化苄胺自偶联转化率(> 99%)是纯BiOCl的12倍。该掺杂催化剂对胺类底物具有良好官能团耐受性，并表现出晶面依赖的光催化活性。综合表征证实：碳掺杂在晶体原带隙中形成掺杂能级，使BiOCl吸收范围拓宽至可见光区并降低其功函数；同时增强了BiOCl内部电场，其中单层/双层石墨烯为最有效掺杂形态，可捕获经电子-空穴分离后跃迁至高能级的导带电子，从而抑制电子-空穴复合，提高光生载流子分离效率；此外还促进了O2活化。本研究为光催化剂理性设计及实现高效定向有机转化提供了参考。
2026, 42(5): 100209
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100209
摘要:
分子表示学习是人工智能驱动药物研发中的关键任务。尽管图神经网络(GNN)在该领域已表现出优异性能并被广泛应用，但高效提取并显式解析官能团仍是一项挑战。为此，我们提出了MolUNet++模型，该模型通过分子边收缩池化(Molecular Edge Shrinkage Pooling，MESPool)实现分层子结构提取，利用嵌套式UNet框架进行多粒度特征融合，并结合子结构掩蔽解释器实现分子片段的定量分析。我们在分子性质预测、药物-药物相互作用(Drug-Drug Interaction，DDI)预测及药物-靶标相互作用(Drug-Target Interaction，DTI)预测等任务上对MolUNet++进行了评估。实验结果表明，MolUNet++不仅在预测性能上优于传统GNN模型，同时展现出显式、直观且符合化学逻辑的可解释性，为药物设计与优化领域的研究者提供了有价值的启示与工具。
分子表示学习是人工智能驱动药物研发中的关键任务。尽管图神经网络(GNN)在该领域已表现出优异性能并被广泛应用，但高效提取并显式解析官能团仍是一项挑战。为此，我们提出了MolUNet++模型，该模型通过分子边收缩池化(Molecular Edge Shrinkage Pooling，MESPool)实现分层子结构提取，利用嵌套式UNet框架进行多粒度特征融合，并结合子结构掩蔽解释器实现分子片段的定量分析。我们在分子性质预测、药物-药物相互作用(Drug-Drug Interaction，DDI)预测及药物-靶标相互作用(Drug-Target Interaction，DTI)预测等任务上对MolUNet++进行了评估。实验结果表明，MolUNet++不仅在预测性能上优于传统GNN模型，同时展现出显式、直观且符合化学逻辑的可解释性，为药物设计与优化领域的研究者提供了有价值的启示与工具。
2026, 42(5): 100213
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100213
摘要:
人工智能生成内容(AIGC)——由AI系统无需人工干预自主生成的内容——已显著提升多个领域的效率。然而，材料科学中的AIGC技术面临双重挑战：既要高效发现超越现有数据库范围的新型材料，又需确保晶体结构的对称性与稳定性。为应对该挑战，我们开发了T2MAT(文本到材料)，这是一种端到端智能体，能够通过全面探索化学空间并结合全自动第一性原理验证，将用户输入的文本转化为超越现有数据库范围、具有目标性能的新型材料结构的逆向设计。此外，我们提出CGTNet (晶体图变换器网络)，这是一种专门用于捕捉长程相互作用的图神经网络，可显著提高性质预测的准确性和数据效率，从而增强逆向设计的可靠性。通过这些创新，T2MAT降低了对人类专业知识的依赖，加速了高性能功能材料的发现，为真正全自动的材料设计铺平了道路。
人工智能生成内容(AIGC)——由AI系统无需人工干预自主生成的内容——已显著提升多个领域的效率。然而，材料科学中的AIGC技术面临双重挑战：既要高效发现超越现有数据库范围的新型材料，又需确保晶体结构的对称性与稳定性。为应对该挑战，我们开发了T2MAT(文本到材料)，这是一种端到端智能体，能够通过全面探索化学空间并结合全自动第一性原理验证，将用户输入的文本转化为超越现有数据库范围、具有目标性能的新型材料结构的逆向设计。此外，我们提出CGTNet (晶体图变换器网络)，这是一种专门用于捕捉长程相互作用的图神经网络，可显著提高性质预测的准确性和数据效率，从而增强逆向设计的可靠性。通过这些创新，T2MAT降低了对人类专业知识的依赖，加速了高性能功能材料的发现，为真正全自动的材料设计铺平了道路。
2026, 42(5): 100214
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100214
摘要:
钠离子电池在启动电源、储能调频等功率型应用中潜力显著，其发展亟需兼具高倍率性能和长循环稳定性的正极材料。传统P2-Na0.67Ni0.33Mn0.67O2材料虽具有高能量密度优势，但在高电压下会出现结构退化，影响其作为功率型电源的长期可靠性。在此，本研究采用多元素掺杂的策略，设计了P2-Na0.67Zn0.05Ni0.23Fe0.1Mn0.57Ti0.05O2正极材料。该材料通过抑制高电压相变，提升了结构稳定性，在3C高倍率下循环300次后仍具有85%以上的容量保持率，展现出优异的倍率和循环性能，为功率型钠离子电池正极的设计提供了思路。
钠离子电池在启动电源、储能调频等功率型应用中潜力显著，其发展亟需兼具高倍率性能和长循环稳定性的正极材料。传统P2-Na0.67Ni0.33Mn0.67O2材料虽具有高能量密度优势，但在高电压下会出现结构退化，影响其作为功率型电源的长期可靠性。在此，本研究采用多元素掺杂的策略，设计了P2-Na0.67Zn0.05Ni0.23Fe0.1Mn0.57Ti0.05O2正极材料。该材料通过抑制高电压相变，提升了结构稳定性，在3C高倍率下循环300次后仍具有85%以上的容量保持率，展现出优异的倍率和循环性能，为功率型钠离子电池正极的设计提供了思路。
2026, 42(5): 100234
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100234
摘要:
高效捕集低浓度二氧化碳(CO2)需要兼具强反应活性与长期结构稳定性的化学吸附剂。碱金属氧化物虽具潜力，但存在快速烧结问题，会严重减少可接触活性位点。本研究开发了一种普适性界面策略，将Li2O、Na2O和K2O以高度分散的非晶态域形式锚定于空心碳球(分别命名为Li-HCS、Na-HCS和K-HCS)，形成稳定的M–O–C键合位点。这种界面结构既可阻止氧化物迁移，又能增强表面碱性，显著强化CO2结合能力。在碱金属负载空心碳球中，K-HCS表现出最优异的CO2吸附容量(273 K、1 bar (1 bar = 105 Pa)条件下4.9 mmol g−1)、最快吸附动力学(313 K、1 bar条件下13.56 mol kg−1 h−1)，以及最佳低压脱除效率(273 K、0.15 bar条件下44%)。密度泛函理论计算进一步揭示，随着电子给体能力与极化率从Li到Na再到K的增强，其吸附强度与分子活化能呈现单调递增规律。该研究为稳定碱金属氧化物提供了普适性方案，并为发展低压CO2捕集材料提供了机理层面的新见解。
高效捕集低浓度二氧化碳(CO2)需要兼具强反应活性与长期结构稳定性的化学吸附剂。碱金属氧化物虽具潜力，但存在快速烧结问题，会严重减少可接触活性位点。本研究开发了一种普适性界面策略，将Li2O、Na2O和K2O以高度分散的非晶态域形式锚定于空心碳球(分别命名为Li-HCS、Na-HCS和K-HCS)，形成稳定的M–O–C键合位点。这种界面结构既可阻止氧化物迁移，又能增强表面碱性，显著强化CO2结合能力。在碱金属负载空心碳球中，K-HCS表现出最优异的CO2吸附容量(273 K、1 bar (1 bar = 105 Pa)条件下4.9 mmol g−1)、最快吸附动力学(313 K、1 bar条件下13.56 mol kg−1 h−1)，以及最佳低压脱除效率(273 K、0.15 bar条件下44%)。密度泛函理论计算进一步揭示，随着电子给体能力与极化率从Li到Na再到K的增强，其吸附强度与分子活化能呈现单调递增规律。该研究为稳定碱金属氧化物提供了普适性方案，并为发展低压CO2捕集材料提供了机理层面的新见解。
2026, 42(5): 100206
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100206
摘要:
钠离子电池(SIBs)凭借钠资源丰富、成本低廉及环境友好等优势，在大规模储能系统中展现出巨大应用潜力。正极材料的离子迁移与电子转移速率是决定电池倍率性能、循环寿命及容量保持率的关键因素，二者的协同提升对突破性能瓶颈至关重要。本文以钠离子电池三大主流正极材料——层状过渡金属氧化物(LTMOs)、聚阴离子化合物(PACs)和普鲁士蓝类似物(PBAs)为研究对象，系统梳理了不同材料体系中离子迁移通道与电子转移路径的结构基础，深入解析了二者的协同调控机制。结合最新研究成果，从元素优化、结构设计与复合改性三个维度，阐释了协同提升离子通道通畅性与电子通路连续性的具体路径与作用机理，提炼出高性能SIBs正极材料的普适性设计策略，为进一步开发兼具高容量、高倍率性能与稳定的SIBs正极材料提供了有益参考。
钠离子电池(SIBs)凭借钠资源丰富、成本低廉及环境友好等优势，在大规模储能系统中展现出巨大应用潜力。正极材料的离子迁移与电子转移速率是决定电池倍率性能、循环寿命及容量保持率的关键因素，二者的协同提升对突破性能瓶颈至关重要。本文以钠离子电池三大主流正极材料——层状过渡金属氧化物(LTMOs)、聚阴离子化合物(PACs)和普鲁士蓝类似物(PBAs)为研究对象，系统梳理了不同材料体系中离子迁移通道与电子转移路径的结构基础，深入解析了二者的协同调控机制。结合最新研究成果，从元素优化、结构设计与复合改性三个维度，阐释了协同提升离子通道通畅性与电子通路连续性的具体路径与作用机理，提炼出高性能SIBs正极材料的普适性设计策略，为进一步开发兼具高容量、高倍率性能与稳定的SIBs正极材料提供了有益参考。
2026, 42(4): 100171
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100171
摘要:
将硫化氢(H2S)有毒废气转化为氢气(H2)和高附加值含硫化学品一直是光催化分解H2S领域的重要研究目标。本文借助孪晶Mn0.5Cd0.5S (T-MCS)固溶体的结构优势促进光催化剂体相电荷分离，并将导电性能优异的二硫化镍(NiS2)负载于T-MCS表面，构建了NiS2/T-MCS界面肖特基结与体相S型孪晶同质结复合光催化剂。研究表明，NiS2不仅引入了大量活性位点，而且显著改善了表面电荷分离效率。以0.1 mol L−1 (M)硫化钠(Na2S)与0.6 M无水亚硫酸钠(Na2SO3)吸收H2S后的饱和溶液作为反应液，8 wt% NiS2/T-MCS复合材料产氢速率可达59.95 mmol h−1 g−1。傅里叶变换红外光谱(FTIR)与紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)证实反应液中硫化合物几乎完全转化为硫代硫酸钠(Na2S2O3)，并通过滴定法对S2O32−含量进行了定量测定。本文制备的肖特基结与固溶体孪晶同质结复合材料为开发高效H2S光催化转化体系，以及同时获得H2和Na2S2O3提供了重要实验参考。
将硫化氢(H2S)有毒废气转化为氢气(H2)和高附加值含硫化学品一直是光催化分解H2S领域的重要研究目标。本文借助孪晶Mn0.5Cd0.5S (T-MCS)固溶体的结构优势促进光催化剂体相电荷分离，并将导电性能优异的二硫化镍(NiS2)负载于T-MCS表面，构建了NiS2/T-MCS界面肖特基结与体相S型孪晶同质结复合光催化剂。研究表明，NiS2不仅引入了大量活性位点，而且显著改善了表面电荷分离效率。以0.1 mol L−1 (M)硫化钠(Na2S)与0.6 M无水亚硫酸钠(Na2SO3)吸收H2S后的饱和溶液作为反应液，8 wt% NiS2/T-MCS复合材料产氢速率可达59.95 mmol h−1 g−1。傅里叶变换红外光谱(FTIR)与紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)证实反应液中硫化合物几乎完全转化为硫代硫酸钠(Na2S2O3)，并通过滴定法对S2O32−含量进行了定量测定。本文制备的肖特基结与固溶体孪晶同质结复合材料为开发高效H2S光催化转化体系，以及同时获得H2和Na2S2O3提供了重要实验参考。
2026, 42(4): 100175
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100175
摘要:
为应对大气中日益严峻的氮氧化物(NOx)污染问题，亟需开发兼具高效性与高选择性的光催化剂。本研究构建了g-C3N4/ZnIn2S4 (CN/ZIS) S型异质结光催化剂，其中通过MOF衍生策略合成了具有中空管状形貌的ZnIn2S4，g-C3N4则作为高效电子转移平台。优化后的CN/ZIS-0.1在可见光照射下表现出显著提升的光催化性能，NO去除效率达67.29%，显著高于原始g-C3N4 (41.41%)和ZIS (27.8%)；同时NO向硝酸盐的选择性转化率达到77.47%，亦明显优于g-C3N4 (49.01%)。材料表征结果表明，CN/ZIS-0.1不仅有更宽的光吸收范围，其独特结构还提供了更多反应位点。光电化学测试与DFT计算进一步证实，CN/ZIS界面形成的内建电场(BIEF)驱动光生电子向g-C3N4表面迁移、空穴向ZIS表面定向迁移，从而促进关键活性物种生成并增强NO吸附。本工作不仅证明了MOF衍生中空结构与二维半导体耦合构建S型异质结在NO光催化氧化中的潜力，还为开发高选择性NO光催化剂提供有效策略。
为应对大气中日益严峻的氮氧化物(NOx)污染问题，亟需开发兼具高效性与高选择性的光催化剂。本研究构建了g-C3N4/ZnIn2S4 (CN/ZIS) S型异质结光催化剂，其中通过MOF衍生策略合成了具有中空管状形貌的ZnIn2S4，g-C3N4则作为高效电子转移平台。优化后的CN/ZIS-0.1在可见光照射下表现出显著提升的光催化性能，NO去除效率达67.29%，显著高于原始g-C3N4 (41.41%)和ZIS (27.8%)；同时NO向硝酸盐的选择性转化率达到77.47%，亦明显优于g-C3N4 (49.01%)。材料表征结果表明，CN/ZIS-0.1不仅有更宽的光吸收范围，其独特结构还提供了更多反应位点。光电化学测试与DFT计算进一步证实，CN/ZIS界面形成的内建电场(BIEF)驱动光生电子向g-C3N4表面迁移、空穴向ZIS表面定向迁移，从而促进关键活性物种生成并增强NO吸附。本工作不仅证明了MOF衍生中空结构与二维半导体耦合构建S型异质结在NO光催化氧化中的潜力，还为开发高选择性NO光催化剂提供有效策略。
2026, 42(4): 100177
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100177
摘要:
构建双内建电场(IEF)驱动的S型异质结为光催化H2O2生产中的高效电荷分离与利用提供了一种极具前景的策略。本文报道了一种基于供体-受体共价有机框架(D-A COFs) TpAQ (由三醛基间苯三酚(Tp)和2, 6-二氨基蒽醌(AQ)合成)与ZnIn2S4 (ZIS)构筑的双IEF驱动的S型异质结，其中双内建电场分别源自异质结界面和D-A COFs中的D-A界面。值得注意的是，通过同时利用氧还原反应和水氧化反应路径，优化后的TpAQ/ZIS-10在纯水中的可见光驱动产H2O2速率达到2362 μmol g−1 h−1，显著高于单一组分TpAQ和ZIS。此外，实验结果与理论计算共同表明，TpAQ/ZIS异质结中双IEF的协同效应显著促进了载流子的传输与分离。本研究为构建具有双IEF的高效S型异质结提供了宝贵见解。
构建双内建电场(IEF)驱动的S型异质结为光催化H2O2生产中的高效电荷分离与利用提供了一种极具前景的策略。本文报道了一种基于供体-受体共价有机框架(D-A COFs) TpAQ (由三醛基间苯三酚(Tp)和2, 6-二氨基蒽醌(AQ)合成)与ZnIn2S4 (ZIS)构筑的双IEF驱动的S型异质结，其中双内建电场分别源自异质结界面和D-A COFs中的D-A界面。值得注意的是，通过同时利用氧还原反应和水氧化反应路径，优化后的TpAQ/ZIS-10在纯水中的可见光驱动产H2O2速率达到2362 μmol g−1 h−1，显著高于单一组分TpAQ和ZIS。此外，实验结果与理论计算共同表明，TpAQ/ZIS异质结中双IEF的协同效应显著促进了载流子的传输与分离。本研究为构建具有双IEF的高效S型异质结提供了宝贵见解。
2026, 42(4): 100179
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100179
摘要:
甲苯的选择性氧化制备高附加值产物一直是催化科学中的重大挑战。为解决传统光催化效率较低的问题，本工作提出了一种光热协同策略，构筑了新型S型CdS/MnO2异质结催化剂。通过将CdS纳米颗粒负载于具有本征光热活性的MnO2上，形成致密的S型异质结结构，该结构可产生内建电场，有效促进光生载流子的快速分离并抑制其复合。同时，CdS的引入对MnO2的电子能带结构进行了调控，从而提升产物选择性。得益于上述协同效应，优化后的25% CdS/MnO2催化剂表现出优异的催化性能，在150 ℃和氧气气氛下，实现了14.1 mmol g−1 h−1的甲苯氧化速率，且对苯甲醇和苯甲醛的选择性高达90%。机理研究表明，电子顺磁共振和傅立叶变换红外光谱结果验证了光热协同效应在促进氧化过程中的关键作用。本研究不仅提出了构筑高效光热异质结的有效策略，也为温和条件下甲苯的选择性氧化提供了新的思路。
甲苯的选择性氧化制备高附加值产物一直是催化科学中的重大挑战。为解决传统光催化效率较低的问题，本工作提出了一种光热协同策略，构筑了新型S型CdS/MnO2异质结催化剂。通过将CdS纳米颗粒负载于具有本征光热活性的MnO2上，形成致密的S型异质结结构，该结构可产生内建电场，有效促进光生载流子的快速分离并抑制其复合。同时，CdS的引入对MnO2的电子能带结构进行了调控，从而提升产物选择性。得益于上述协同效应，优化后的25% CdS/MnO2催化剂表现出优异的催化性能，在150 ℃和氧气气氛下，实现了14.1 mmol g−1 h−1的甲苯氧化速率，且对苯甲醇和苯甲醛的选择性高达90%。机理研究表明，电子顺磁共振和傅立叶变换红外光谱结果验证了光热协同效应在促进氧化过程中的关键作用。本研究不仅提出了构筑高效光热异质结的有效策略，也为温和条件下甲苯的选择性氧化提供了新的思路。
2026, 42(4): 100189
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100189
摘要:
铁酸锂(Li5FeO4)是一种极具前景的锂离子电池正极预锂化添加剂，但其易与空气中的二氧化碳和水分发生副反应而导致失效。针对这一问题，本研究提出了一种基于PF5热诱导改性的高效路易斯酸再生策略。该策略可有效去除Li5FeO4表面惰性杂质，并原位构建Li3PO4与LiF的复合包覆层。再生后的Li5FeO4表现出优异的分散性、空气稳定性和电解液界面相容性，能有效抑制浆料凝胶化和界面副反应。当添加1.5% (wt)再生Li5FeO4时，LiFePO4正极在200次循环后仍保持135.0 mAh g−1的容量和95.3%的保持率；而对照组(未添加Li5FeO4)仅保留113.7 mAh g−1容量(保持率92.2%)。该研究为Li5FeO4的实际应用提供了新思路，将在长循环锂离子电池领域获得广泛应用。
铁酸锂(Li5FeO4)是一种极具前景的锂离子电池正极预锂化添加剂，但其易与空气中的二氧化碳和水分发生副反应而导致失效。针对这一问题，本研究提出了一种基于PF5热诱导改性的高效路易斯酸再生策略。该策略可有效去除Li5FeO4表面惰性杂质，并原位构建Li3PO4与LiF的复合包覆层。再生后的Li5FeO4表现出优异的分散性、空气稳定性和电解液界面相容性，能有效抑制浆料凝胶化和界面副反应。当添加1.5% (wt)再生Li5FeO4时，LiFePO4正极在200次循环后仍保持135.0 mAh g−1的容量和95.3%的保持率；而对照组(未添加Li5FeO4)仅保留113.7 mAh g−1容量(保持率92.2%)。该研究为Li5FeO4的实际应用提供了新思路，将在长循环锂离子电池领域获得广泛应用。
2026, 42(4): 100224
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100224
摘要:
二维Ⅲ族氮化物(h-BN、h-AlN、h-GaN与h-InN)因其类石墨烯结构、热稳定性及宽禁带特性，在电子与光电器件中具有重要潜力。传统的密度泛函理论(DFT)与经典分子动力学(MD)方法分别在计算精度与尺度有优势，但也限制了其在高精度的大尺度结构与性能研究中的应用。本文引入深度势能(DP)方法，构建了高精度机器学习势函数(MLP)，系统研究了二维Ⅲ族氮化物的晶格动力学、热力学、力学与热输运特性。深度势能对能量与原子力的预测接近GGA/PBE的精度，并准确重现了声子色散及0–1200 K范围内的热力学函数(自由能、热容、熵)。通过MD方法进行单轴拉伸模拟，揭示各材料的力学行为差异。h-BN刚性强且易脆断，h-AlN与h-GaN具有良好的强度和延展性，h-InN整体机械性能较弱。基于修正的非平衡分子动力学(NEMD)方法计算了材料热导率，发现h-BN与h-AlN表现出显著的长度依赖性，源于声子平均自由程较长。h-GaN与h-InN由于声子散射增强，热导率整体偏低。本研究结果表明，DP方法兼具GGA/PBE精度与大尺度模拟能力方面优势，不仅提升了对二维Ⅲ族氮化物结构性能的理解，也为其在材料设计和器件的应用提供了计算框架与理论依据。
二维Ⅲ族氮化物(h-BN、h-AlN、h-GaN与h-InN)因其类石墨烯结构、热稳定性及宽禁带特性，在电子与光电器件中具有重要潜力。传统的密度泛函理论(DFT)与经典分子动力学(MD)方法分别在计算精度与尺度有优势，但也限制了其在高精度的大尺度结构与性能研究中的应用。本文引入深度势能(DP)方法，构建了高精度机器学习势函数(MLP)，系统研究了二维Ⅲ族氮化物的晶格动力学、热力学、力学与热输运特性。深度势能对能量与原子力的预测接近GGA/PBE的精度，并准确重现了声子色散及0–1200 K范围内的热力学函数(自由能、热容、熵)。通过MD方法进行单轴拉伸模拟，揭示各材料的力学行为差异。h-BN刚性强且易脆断，h-AlN与h-GaN具有良好的强度和延展性，h-InN整体机械性能较弱。基于修正的非平衡分子动力学(NEMD)方法计算了材料热导率，发现h-BN与h-AlN表现出显著的长度依赖性，源于声子平均自由程较长。h-GaN与h-InN由于声子散射增强，热导率整体偏低。本研究结果表明，DP方法兼具GGA/PBE精度与大尺度模拟能力方面优势，不仅提升了对二维Ⅲ族氮化物结构性能的理解，也为其在材料设计和器件的应用提供了计算框架与理论依据。
2026, 42(4): 100178
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100178
摘要:
在全球可持续发展与能源环境危机日益加剧的背景下，催化剂的创新正面临关键转折点。电子自旋调控作为一种新兴理念，有望在量子层面重构反应路径，打破传统电子结构与几何构型的限制。本综述阐述了自旋活性中心如何通过调控轨道对称匹配、自旋极化电子转移和过渡态能垒来调节催化反应活性、选择性和效率。涵盖金属氧化物(如Co3O4、Y2Ru2O7)、硫化物、合金及配位化合物(如MOF-Co/Cu/Ni)等多种催化材料，我们阐明了如何通过配位工程(掺杂/缺陷引入、配体调控)、价态调制、尺寸控制(量子限域)和外场刺激(磁耦合)等策略实现自旋态调控，实现动态调整d轨道占据数以优化中间体吸附，突破热力学的限制。特定的自旋构型能够加速电荷转移动力学，从而加快决速步的速率并提升整体催化性能。通过将先进的自旋表征与理论计算相结合，本综述总结了在反应中如何通过精准调控的高/低自旋态来实现性能提升，这些反应包括氧还原、二氧化碳(CO2)还原、析氢、尿素合成及电池相关的反应；并提出了非平衡自旋调控与自旋相关催化将有望成为下一代可持续能源技术的先驱。
在全球可持续发展与能源环境危机日益加剧的背景下，催化剂的创新正面临关键转折点。电子自旋调控作为一种新兴理念，有望在量子层面重构反应路径，打破传统电子结构与几何构型的限制。本综述阐述了自旋活性中心如何通过调控轨道对称匹配、自旋极化电子转移和过渡态能垒来调节催化反应活性、选择性和效率。涵盖金属氧化物(如Co3O4、Y2Ru2O7)、硫化物、合金及配位化合物(如MOF-Co/Cu/Ni)等多种催化材料，我们阐明了如何通过配位工程(掺杂/缺陷引入、配体调控)、价态调制、尺寸控制(量子限域)和外场刺激(磁耦合)等策略实现自旋态调控，实现动态调整d轨道占据数以优化中间体吸附，突破热力学的限制。特定的自旋构型能够加速电荷转移动力学，从而加快决速步的速率并提升整体催化性能。通过将先进的自旋表征与理论计算相结合，本综述总结了在反应中如何通过精准调控的高/低自旋态来实现性能提升，这些反应包括氧还原、二氧化碳(CO2)还原、析氢、尿素合成及电池相关的反应；并提出了非平衡自旋调控与自旋相关催化将有望成为下一代可持续能源技术的先驱。
2026, 42(4): 100191
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100191
摘要:
圆偏振发光(CPL)在量子计算、3D显示和生物成像等领域具有重要应用价值，但其实际应用面临不对称因子低、发光亮度低、方向性差和发射谱宽等挑战。为解决这些问题，圆偏振激光技术通过受激辐射放大和谐振腔模式选择，可显著提升CPL性能，实现高g值(接近理论极限2)、高亮度、窄线宽和强方向性的圆偏振光输出。目前，有机微晶、钙钛矿等材料虽能实现高g值圆偏振激光，但仍存在制备复杂、生物相容性差等问题。相比之下，碳点(CDs)因其制备简单、成本低、毒性小、易修饰和生物相容性好等优势，成为极具潜力的新型圆偏振增益介质。本文系统综述了圆偏振激光的材料体系、器件类型及应用进展，重点探讨了CDs作为增益介质的优势及其在3D显示、光学通信、信息加密和生物传感等领域的潜力，并展望了CDs圆偏振激光的未来发展方向和挑战，为推动高性能圆偏振激光器件的实用化进程提供了参考。
圆偏振发光(CPL)在量子计算、3D显示和生物成像等领域具有重要应用价值，但其实际应用面临不对称因子低、发光亮度低、方向性差和发射谱宽等挑战。为解决这些问题，圆偏振激光技术通过受激辐射放大和谐振腔模式选择，可显著提升CPL性能，实现高g值(接近理论极限2)、高亮度、窄线宽和强方向性的圆偏振光输出。目前，有机微晶、钙钛矿等材料虽能实现高g值圆偏振激光，但仍存在制备复杂、生物相容性差等问题。相比之下，碳点(CDs)因其制备简单、成本低、毒性小、易修饰和生物相容性好等优势，成为极具潜力的新型圆偏振增益介质。本文系统综述了圆偏振激光的材料体系、器件类型及应用进展，重点探讨了CDs作为增益介质的优势及其在3D显示、光学通信、信息加密和生物传感等领域的潜力，并展望了CDs圆偏振激光的未来发展方向和挑战，为推动高性能圆偏振激光器件的实用化进程提供了参考。
2026, 42(4): 100204
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100204
摘要:
基于硫化物的全固态锂离子电池因其高能量密度和固有安全性而被视为下一代储能技术。然而，其对外部堆叠压力的高度依赖带来了显著挑战，限制了能量效率、结构灵活性及实际应用。本文重点探讨实现低压力操作的关键问题，并系统总结应对这些限制的策略，包括正负极改性、界面工程、电解质优化及操作参数调控。对于高镍层状正极，通过精确控制颗粒尺寸、组成梯度掺杂、孔结构设计以及界面涂层可缓解压力引起的机械降解。优化颗粒尺寸分布和电极-电解质界面化学有助于提升离子传输速率和界面稳定性，而兼具机械柔性与黏附性的先进高分子粘结剂可增强复合电极的机械韧性。在系统层面，通过温度调控、电化学窗口优化及等静压力控制等策略，可进一步增强材料层优化的效果。最后，本文提出跨尺度设计框架，将材料内在工程、动态界面稳定及系统级控制整合，以实现低压或常压下的稳定电池性能，推动全固态锂离子电池从实验研究向实际应用的转化。
基于硫化物的全固态锂离子电池因其高能量密度和固有安全性而被视为下一代储能技术。然而，其对外部堆叠压力的高度依赖带来了显著挑战，限制了能量效率、结构灵活性及实际应用。本文重点探讨实现低压力操作的关键问题，并系统总结应对这些限制的策略，包括正负极改性、界面工程、电解质优化及操作参数调控。对于高镍层状正极，通过精确控制颗粒尺寸、组成梯度掺杂、孔结构设计以及界面涂层可缓解压力引起的机械降解。优化颗粒尺寸分布和电极-电解质界面化学有助于提升离子传输速率和界面稳定性，而兼具机械柔性与黏附性的先进高分子粘结剂可增强复合电极的机械韧性。在系统层面，通过温度调控、电化学窗口优化及等静压力控制等策略，可进一步增强材料层优化的效果。最后，本文提出跨尺度设计框架，将材料内在工程、动态界面稳定及系统级控制整合，以实现低压或常压下的稳定电池性能，推动全固态锂离子电池从实验研究向实际应用的转化。
2026, 42(4): 100222
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100222
摘要:
为满足日益增长的高能量锂离子电池(LIBs)需求，富镍正极已成为主流选择。这类电极通常需使用高极性N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶解聚合物粘结剂，形成流变稳定的浆料以确保电极内部强机械粘附。然而，NMP对环境与健康的潜在危害使其面临日益严格的监管限制，推动产业向更绿色、安全的浆料体系转型。本综述首先系统建立了绿色溶剂筛选与浆料性质评估的理论框架，涵盖溶剂-粘结剂相容性、溶解度理论、汉森溶解度参数、Flory-Huggins相互作用参数以及关键的流变学表征方法。在此基础上，重点回顾了近年来绿色溶剂体系的浆料制备进展，包括内酯类、亚砜类、磷酸酯类、酰胺类以及多种生物基替代溶剂，随后聚焦绿色浆料在涂布与干燥等加工环节中的行为特征，揭示其对电极微结构形成路径的深层影响，以及随之在机械内聚力、界面黏附性、容量保持与循环寿命等关键指标上的性能决定作用。通过分析粘结剂溶解性、分散稳定性、流变特性及干燥动力学对电极形貌、机械内聚力、容量保持率和循环稳定性的影响，指出当前绿色浆料体系仍面临粘结剂溶解不充分、干燥过程迁移、高固含量配方适应性有限等实际障碍，并提出基于热力学的溶剂筛选、流变学优化及干燥动力学控制等解决方案。最后，结合人工智能技术的最新发展，展望了数据驱动的溶解度预测、流变行为建模以及干燥过程仿真等前沿方向在构建绿色浆料体系中的潜在价值。本综述融合经典理论框架与智能化计算工具，旨在为下一代高能量密度锂离子电池的可持续制造提供新的思路与方向。
为满足日益增长的高能量锂离子电池(LIBs)需求，富镍正极已成为主流选择。这类电极通常需使用高极性N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶解聚合物粘结剂，形成流变稳定的浆料以确保电极内部强机械粘附。然而，NMP对环境与健康的潜在危害使其面临日益严格的监管限制，推动产业向更绿色、安全的浆料体系转型。本综述首先系统建立了绿色溶剂筛选与浆料性质评估的理论框架，涵盖溶剂-粘结剂相容性、溶解度理论、汉森溶解度参数、Flory-Huggins相互作用参数以及关键的流变学表征方法。在此基础上，重点回顾了近年来绿色溶剂体系的浆料制备进展，包括内酯类、亚砜类、磷酸酯类、酰胺类以及多种生物基替代溶剂，随后聚焦绿色浆料在涂布与干燥等加工环节中的行为特征，揭示其对电极微结构形成路径的深层影响，以及随之在机械内聚力、界面黏附性、容量保持与循环寿命等关键指标上的性能决定作用。通过分析粘结剂溶解性、分散稳定性、流变特性及干燥动力学对电极形貌、机械内聚力、容量保持率和循环稳定性的影响，指出当前绿色浆料体系仍面临粘结剂溶解不充分、干燥过程迁移、高固含量配方适应性有限等实际障碍，并提出基于热力学的溶剂筛选、流变学优化及干燥动力学控制等解决方案。最后，结合人工智能技术的最新发展，展望了数据驱动的溶解度预测、流变行为建模以及干燥过程仿真等前沿方向在构建绿色浆料体系中的潜在价值。本综述融合经典理论框架与智能化计算工具，旨在为下一代高能量密度锂离子电池的可持续制造提供新的思路与方向。
2026, 42(4): 100215
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100215
摘要:
2026, 42(4): 100216
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100216
摘要:
2026, 42(4): 100220
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100220
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编委会
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《物理化学学报》第4届编委会
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发布时间: 2018-05-02
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发布日期：2009-06-24 浏览：
