English

• 由于不合理的人类活动，环境污染已成为一个日益严重的问题。环境污染物具有毒性、致癌性、致畸性、致突变性等特性，直接或间接有害于人类与其他生物。因此，对发展各种污染物的相应分析技术的需求越来越大^[1]。目前，对于环境污染物的传统检测方法主要有分光光度测定法、电化学法、色谱分析法等。然而，这些方法大多需要精密的仪器和复杂的采样过程，或者对不同的污染物缺乏足够的识别能力，限制了其更广泛的应用。近年来，对表面增强拉曼光谱(SERS)、荧光探针、微流体、生物传感器等新型污染物检测技术的探索已经取得了相当大的进展^[2]。SERS技术具有高灵敏性、分子指纹识别、简便快速等特点，作为一种能够反映分子结构的无损光谱检测技术，SERS能够快速、准确地用于环境污染物组分的辨别^{[3, 4]}。

  通常显著的SERS效应主要发生在金、银及铜贵金属表面^[5]，早期国内外研究者们对SERS基底的研究工作也集中于基于球形金、银和铜的纳米单元及纳米结构(图 1)。人们在研究中逐渐发现复杂形貌的贵金属材料具有更强的SERS效应，因此更多复杂形状的SERS基底被合成出来，比如纳米棒、纳米线和纳米三角片等^[6]。随着SERS基础理论研究的深入及纳米技术的飞速发展，研究人员开始将其他性质的材料与具有SERS增强效果的贵金属纳米材料进行复合，以使基底材料同时具有多种材料的属性，其中具有代表性的复合材料之一的是磁性SERS材料。磁性SERS材料具有以下优点^[7]，例如：(1)可方便、快速地将分析物从样品中分离，减少干扰；(2)可实现磁性基底的回收利用；(3)可有效实现同时分离和富集/浓缩，有利于检测相对含量较低的分析物；(4)基底在磁力吸引下可实现有序排列或可控聚集，为后续SERS的增强产生良好的“热点”密度^[8]。作者团队在磁性SERS基底检测污染物方面已开展一些工作，使用时域有限差分理论模拟方法，研究磁性卫星状Fe₃O₄@SiO₂-Au基底的形貌参数最优数值区间，初步证明了理论模拟技术对基底理性设计的可行性^[9]。并在实验上通过层层自组装法成功合成高效卫星耦合基底，应用于水体中多种痕量污染物的SERS分析，包括带电色素^[10]、多环芳烃^[11]、Cd离子^[12]等。因此磁性材料是理想的环境污染物SERS检测基底。

  图 1

  

  图 1.  (a) SERS基底发展过程；(b)磁性SERS基底材料检测环境污染物示意图

  Figure 1.  (a) Development process of SERS substrate; (b) Schematic diagram of detecting environmental pollutants with magnetic SERS substrate material

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  SERS磁性复合纳米基底在环境分析、生物医学、食品安全检测和反应监测等不同领域应用广泛。近年来逐渐成为国内外学者共同关注的研究热点，并且积累了丰硕的研究成果。对这些研究成果进行系统梳理，对于更好的把握该领域研究的发展脉络以及前沿动态具有重要的作用，对于提高该领域科研效率也非常关键。文献计量学分析已经被广泛应用于多领域文献的定量研究，同时CiteSpace软件是目前信息分析中极具影响力的可视化分析工具^[13]。本文基于文献计量分析方法，以Web of science (WOS)为数据来源，借助CiteSpace软件对磁性SERS基底领域进行了一系列内容分析，包括核心作者和机构的贡献、热门领域和期刊、高被引论文、关键词和研究热点。本文根据国家、机构层面的共现分析、共被引分析，确定贡献最大的国家和研究机构。通过关键词、科学领域的聚类分析、共现分析，揭示SERS磁性纳米粒子技术检测痕量目标物这一研究领域的主要方向和研究前沿。通过文献、作者和期刊层次上的共现网络，阐明SERS磁性纳米粒子技术在检测痕量目标物方面相关的核心文章、作者和期刊的分布。本文的最终目的是发现SERS磁性纳米粒子技术在检测痕量目标物这一研究领域的发展历程以及未来发展趋势，以期为环境污染物检测研究提供有价值的参考和借鉴。

  1.   数据来源与分析方法

  学术数据库的选择和检索策略的设计决定了数据集的代表性和准确性。WOS包含了世界各地最重要且有影响力的期刊，是公认的各领域研究出版物最为权威的数据来源。本文采用1990年至2020年(期间约为30年)WOS核心数据库在SERS磁性纳米基底研究领域发表的805篇论文，检索指令采用[TS=(SERS AND magnetic) OR TS=(SERS AND Fe₃O₄)]，对SERS磁性纳米基底的相关研究趋势进行分析。

  本文采用陈超美等使用Java语言开发出的信息可视化软件CiteSpace，其可以检测或可视化突发项和高介数中心性、构建不同阶段文献计量网络、分析文献中潜在知识，并通过可视化图谱“科学知识图谱”的绘制呈现科学知识的分布情况、规律和结构。研究将1990~2020年的整个研究时间划分成15个2年的切片进行数据处理，将软件界面上的时间尺度值设置为2。运用文献计量工具CiteSpace对SERS磁性纳米基底相关研究领域进行一系列内容分析，研究该领域出版物的全球模式，包括核心作者、机构、国家的贡献，高被引论文、期刊、关键词以及对科学领域的分析。目的是发现SERS磁性纳米基底检测痕量目标物这一领域的热点研究课题和趋势。

  2.   结果与分析

  2.1   发文量分析

  WOS核心数据库中磁性SERS基底的相关出版物为805个，包括701篇文章，62篇综述，42篇会议论文等其他文献。图 2为主题出版物随不同年份的数量变化，2001年发表第一篇论文，2005年开始发表论文数量以较缓慢的速度持续稳定增长，到2019年内发表数量达到109篇，多年来发表的论文数量呈增长趋势，这表明磁性SERS材料正受到学术研究人员越来越多的关注。特别是在最近的五年中，出版物数量突然增加，几乎占总数的57%。

  图 2

  

  图 2.  SERS磁性纳米基底领域发文量年趋势

  Figure 2.  Annual trend of articles published on SERS magnetic nano-substrates

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  2.2   基础分析

  2.2.1   发文作者分析

  对数据集中的作者信息及合著者分析，可以科学地识别和揭示SERS磁性纳米基底研究领域的主要研究人员，生成相关网络图。本文采用作者共现分析，研究文献作者间的合作关系并确定一些高产作者。图 3作者共现图包含288个节点和671个连接，展示了SERS磁性纳米基底研究领域的主要作者的产出量与合作关系。图中形成几个分散的合作关系网络，相关作者之间存在强大的合作关系。分析结果表明对磁性SERS基底的研究主要形成7个研究团体，主要成员分别包含(1)Wang C W、Xiao R、Wang S Q，(2)Liu Y、Chen L，(3)Gui Y P、Zong S F、Wang Z Y，(4)Lai H S，(5)Yang H F、Guo X Y，(6)Zhao A W、Guo H Y，(7)Yao J L、Gu R N。其中，Wang C W是发文量最多的作者，并且与其他高产作者Xiao R、Wang S Q等存在着密切的合作关系。另有一些发文量较多的作者没有形成合作网络，但也对磁性SERS基底的研究做出重要贡献。

  图 3

  

  图 3.  作者共现分析

  Figure 3.  Author co-occurrence analysis

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  作者共被引分析能够确定该领域有影响的学者，一些高被引作者及其被引频次统计在表 1中。Kneipp K、Nie S M、Qian X M、Li J F、Wang Y Q等作者被引频次较高，发表文献对领域研究产生很大影响。高被引作者的多样性表明，磁性纳米基底研究在世界范围内蓬勃发展。

  表 1

  

  表 1  高被引作者

  Table 1.  Highly cited authors

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  作者	被引频次	作者	被引频次
  Kneipp K	167	Kim K	81
  Nie S M	166	Wang Y	81
  Qian X M	93	Zhang H	78
  Li J F	93	Moskovits M	73
  Wang Y Q	89	Zhang L	70
  Fleischmann M	85	Frens G	63

  2.2.2   期刊分析

  在检索的805篇主要文献中，10种贡献较大的主要来源期刊列于表 2。期刊共被引表示两种及两种以上期刊中的论文被其他期刊同时引用，期刊被引用的频率用来评估其权威性和影响力，从而能够检测出最重要的引用期刊。影响力最大的是美国化学会杂志，被引频次最高为541次，且该领域大部分主要来源期刊均在美国出版。最具影响力的5种期刊分别是J Am Chem Soc、Anal Chem、J Phys Chem C、Langmuir。较高的节点介数中心性代表着这些期刊具有重大的学术转折点，对SERS磁性纳米基底研究的发展有重要贡献。

  表 2

  

  表 2  磁性纳米基底领域文献的10个主要期刊

  Table 2.  Ten major journals in the field of magnetic nanosubstrates

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  期刊	被引频次	节点介数中心性a
  J. Am. Chem. Soc.	541	0.14
  Anal. Chem.	506	0.19
  J. Phys. Chem. C	448	0.09
  Langmuir	435	0.06
  ACS Nano	401	0.04
  Nano Lett.	386	0.12
  Angew. Chem. Int. Ed.	380	0.00
  Chem. Commun.	370	0.00
  Nanoscale	363	0.10
  Science	359	0.07
  a节点介数中心性是测度节点在网络中重要性的一个指标，节点介数中心性越高代表该节点在网络中影响就越大。

  2.2.3   国家与机构分析

  对各国及机构在SERS磁性基底领域的出版物量进行统计，列于表 3。CiteSpace软件问世后，中国学者运用文献计量分析的方法在各个领域开展了大量研究，关于SERS磁性基底的研究共发文417篇，对在世界范围内开展该领域研究做出重要贡献。此外，中国作者与美国和韩国的研究人员有着较密切的合作关系，大量出版物的存在表明许多国家已经广泛开展了对磁性纳米基底的研究。中国机构特别是中国科学院在这一领域研究非常活跃，发文量远超其他机构。中国科技大学位居第2位，韩国汉阳大学、北京国际放射医学研究院、苏州大学、土耳其加兹大学等其他活跃的研究团体也为SERS磁性纳米基底研究的快速发展做出了重要贡献。

  表 3

  

  表 3  国家与机构发文量

  Table 3.  Number of documents issued by countries and institutions

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  国家	发文量		机构	发文量
  中国	417		中国科学院	81
  美国	122		中国科技大学	27
  韩国	54		韩国汉阳大学	20
  德国	22		北京国际放射医学研究院	19
  印度	20		土耳其加兹大学	17
  日本	12		苏州大学	17
  土耳其	9		吉林大学	15
  意大利	9		首尔国立大学	15
  新加坡	7		东南大学	14
  澳大利亚	5		土耳其哈西德佩大学	14

  2.3   前沿分析

  共被引分析可以用来比较文献之间研究内容的相似程度，说明参考文献中被引文章之间的关系。本文运用突现分析，检测和分析研究趋势的出现以及在某一时间的突然变化，并结合聚类分析在知识基础的背景下识别特定时间研究趋势的焦点。

  2.3.1   共引文章分析

  表 4列举了6篇高被引论文，表明其在领域内影响的重要程度。其中被引频次最多的是Wackerlig J等2015年发表的《Molecularly imprinted polymer nanoparticles in chemical sensing-Synthesis, characterisation and application》，在WOS核心合集中被引频次达到208次，在领域内具有较强的影响力。

  表 4

  

  表 4  WOS核心合集高被引文献(前6)

  Table 4.  Highly cited literature in WOS core collection (Top 6)

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  第一作者	年度	刊物	被引	研究简介
  Wackerlig J[14]	2015	Sens. Actuat. B	208	详细介绍了合成分子印迹聚合物纳米粒子的沉淀和微乳液方法，并展望了通过活性聚合技术来改进这些方法。
  Hola K[15]	2015	Biotechnol. Adv.	161	综述了磁性纳米颗粒表面化学调整和设计及其在先进医疗技术和生物技术的适用性，强调了特殊表面工程使得离子和磁性/金属混合纳米材料的治疗和诊断应用成为可能。
  Thorkelsson K[16]	2015	ScienceDirect	141	综述了各向异性纳米材料的组装、应用和发展前景。
  Cheng Z Y[17]	2017	J. Am. Chem. Soc.	121	利用磁珠和SERS纳米标记，建立了基于SERS的前列腺特异性抗原(PSA)含量测定方法，提高前列腺癌的诊断效果。
  Xie Y F[18]	2019	Food Chem.	21	合成了具有良好SERS效果的核壳纳米材料，在食品色素的快速检测中表现出良好的性能。
  He D Y[19]	2018	Food Chem.	16	研制了一种基于SERS的新型微囊藻毒素(MC-LR)传感器，为快速、准确地测定MC-LR开辟了一条新途径，可用于水产品中其它有害物质的检测。

  文献共被引分析是用来分析文献之间内在联系，并揭示期刊发表论文的被引用频次和权威性的统计方法。图 4的文献共被引图谱与表 5显示，Li J F等2010年在Nature期刊上发表的《Shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy》共被引频次为70次，在SERS磁性纳米基底领域得到较大的认可^[20]。不同文献之间的连线表示被一篇文章同时引用，共被引频次前6位的文献列举在表 5中。影响力大的高被引论文和高共被引论文主要集中在纳米结构的调整和改进、增强拉曼散射信号方法的研究，广泛应用于生命科学、食品安全、环境污染物检测等多个领域。

  图 4

  

  图 4.  文献共被引网络

  Figure 4.  document co-citation network

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  表 5

  

  表 5  WOS核心合集共被引文献(前6)

  Table 5.  Commonly cited documents in the WOS core collection (Top 6)

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  第一作者	年度	刊物	共被引频次	研究简介
  LI J F[20]	2010	Nature	70	研究了壳分离纳米粒子增强拉曼光谱，通过超薄二氧化硅或氧化铝壳金纳米粒子放大拉曼信号，扩展了SERS在材料和生命科学等方面应用的灵活性。
  Wang Y Q[21]	2012	J. Am. Chem. Soc.	55	研究新型纳米探针：SERS标签的研究进展以及该领域的未来展望
  Qian X M[22]	2008	Nature Biotechnol.	41	基于聚乙二醇金纳米颗粒和SERS描述了用于体内肿瘤靶向和检测的生物相容性和无毒的纳米颗粒。
  Jun B H[23]	2010	Small	37	研究制备了SERS编码磁性纳米粒子(NPs)，并将其作为一种用于癌细胞靶向和分离的多功能标记材料。
  Chon H[24]	2009	J. Am. Chem. Soc.	35	利用空心金纳米球(HGNs)和磁珠，开发了一种快速、可重复的SERS免疫分析技术。
  Sebastian[25]	2014	Angew. Chem. Int. Ed.	35	综述了SERS领域的重要概念，强调学者们对该领域的贡献，提出SERS的发展方向。

  2.3.2   关键词分析

  数据集中文献关键词如图 5所示，形成免疫分析(Immunoassay)、路径(Route)、癌胚抗原(Carcinoembryonic Antigen)、表面增强拉曼散射(Surface-Enhanced Raman Scattering)、在线检测(On Line Detection)、脱氧核糖核酸(DNA)、增益控制(Gated Control)等9个聚类。标签序号越小表明该聚类下含有越多的关键词，其中磁性基底的研究在免疫分析的发展中起着重要作用。

  图 5

  

  图 5.  关键词聚类图

  Figure 5.  Keyword cluster map

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  关键词突现分析(图 6)显示Fe₃O₄复合材料磁性SERS基底研究领域的关键词银(silver，7.4309)、金(gold，6.1646)、光谱学(spectroscopy，6.0990)、薄膜(film，4.5952)的引用频次从2006年开始出现明显的增长。随后陆续出现磁性基底(magnetic property，8.1246)、光学特性(optical property，5.2558)、纳米晶体(nanocrystal)等爆发性较强的关键词。近五年间，研究的热点主要集中在石墨烯(graphene，3.5389)、微球体(microspheres，3.7300)、拉曼检测(SERS detection，4.2105)、简易合成(facile synthesis，3.0610)、定量(quantification，3.0610)等方面，SERS磁性基底研究领域的热点逐渐改变，针对SERS的研究范围更广，应用领域更加广泛。

  图 6

  

  图 6.  关键词突现图

  Figure 6.  Burstness map of keyword citation frequency

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  2.3.3   科学领域分析

  科学领域共现分析如图 7所示，磁性基底研究的科学领域及其发文量，主要集中在化学领域，材料化学、物理化学、分析化学等多样学科，以及纳米科学、物理学方面的研究。Citespace中用紫色圈对具有高介数中心性的领域进行重点标注，科学领域共现图谱表明化学、物理化学、材料科学、纳米科学与技术等多个领域均有较高的节点介数中心性，表明不同学科之间形成密切的联系与影响。

  图 7

  

  图 7.  科学领域共现图谱

  Figure 7.  The co-occurrence atlas of Science

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  4.   结论

  本文采用从WOS核心馆藏数据库收集的1990~2020年间发表的805篇论文和论文集，运用CiteSpace软件绘制了知识图谱并进行分析。研究发现：

  (1) Kneipp K是SERS磁性纳米基底研究领域共同被引频次最多的作者，Wang C W等对SERS磁性纳米基底研究的发展和演变有根本性的影响。发文量不大但有较高共被引频次的作者也对该领域较高水平的影响。

  (2) 该领域研究的重大发现报告集中在J Am Chem Soc、Anal Chem、J Phys Chem C、Langmuir、ACS Nano等期刊上，文献主要来源期刊均在美国发表。

  (3) SERS磁性纳米基底研究的发行出版物主要来自中国，其中中国科学院是进行该领域研究最活跃的机构。

  (4) Wackerlig J等发表的《Molecularly imprinted polymer nanoparticles in chemical sensing-Synthesis，characterisation and application》在该领域WOS核心合集中被引频次最高为208次，对领域研究产生较强指导作用。Li J F等发表的《Shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy》是共被引频次最多的文献，表明该文献在领域内得到一定的认可。高被引文献、高共被引文献表明在领域内影响的重要程度，其研究内容主要集中于纳米结构的调整和改进、增强拉曼散射信号方法的研究，在生命科学、食品安全、环境污染物检测等多个领域具有广泛的应用。

  (5) 通过关键词聚类分析得出，该领域研究形成九大热点，其中免疫分析成为主要研究应用方向。此外，SERS磁性基底的研究主要应用于化学领域，包括分析化学、物理化学、材料化学等多个学科，且各学科之间联系密切。

  本研究受益于WOS核心馆藏数据库中基于SERS磁性纳米粒子研究的论文和主要期刊，本文分析的文献记录集代表了一个高质量且数量足够多的研究主体，分析提供了该研究领域的研究现状、关键学者、研究机构和核心研究主题的主要趋势等方面的见解，随着这一领域的不断研究和发展，磁性SERS技术在环境分析中的实际应用将会大大提高。

  
  
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• 

  图 1  (a) SERS基底发展过程；(b)磁性SERS基底材料检测环境污染物示意图

  Figure 1  (a) Development process of SERS substrate; (b) Schematic diagram of detecting environmental pollutants with magnetic SERS substrate material

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  图 2  SERS磁性纳米基底领域发文量年趋势

  Figure 2  Annual trend of articles published on SERS magnetic nano-substrates

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  图 3  作者共现分析

  Figure 3  Author co-occurrence analysis

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  图 4  文献共被引网络

  Figure 4  document co-citation network

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  图 5  关键词聚类图

  Figure 5  Keyword cluster map

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  图 6  关键词突现图

  Figure 6  Burstness map of keyword citation frequency

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  图 7  科学领域共现图谱

  Figure 7  The co-occurrence atlas of Science

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  表 1  高被引作者

  Table 1.  Highly cited authors

  作者	被引频次	作者	被引频次
  Kneipp K	167	Kim K	81
  Nie S M	166	Wang Y	81
  Qian X M	93	Zhang H	78
  Li J F	93	Moskovits M	73
  Wang Y Q	89	Zhang L	70
  Fleischmann M	85	Frens G	63

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  表 2  磁性纳米基底领域文献的10个主要期刊

  Table 2.  Ten major journals in the field of magnetic nanosubstrates

  期刊	被引频次	节点介数中心性a
  J. Am. Chem. Soc.	541	0.14
  Anal. Chem.	506	0.19
  J. Phys. Chem. C	448	0.09
  Langmuir	435	0.06
  ACS Nano	401	0.04
  Nano Lett.	386	0.12
  Angew. Chem. Int. Ed.	380	0.00
  Chem. Commun.	370	0.00
  Nanoscale	363	0.10
  Science	359	0.07
  a节点介数中心性是测度节点在网络中重要性的一个指标，节点介数中心性越高代表该节点在网络中影响就越大。

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  表 3  国家与机构发文量

  Table 3.  Number of documents issued by countries and institutions

  国家	发文量		机构	发文量
  中国	417		中国科学院	81
  美国	122		中国科技大学	27
  韩国	54		韩国汉阳大学	20
  德国	22		北京国际放射医学研究院	19
  印度	20		土耳其加兹大学	17
  日本	12		苏州大学	17
  土耳其	9		吉林大学	15
  意大利	9		首尔国立大学	15
  新加坡	7		东南大学	14
  澳大利亚	5		土耳其哈西德佩大学	14

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  表 4  WOS核心合集高被引文献(前6)

  Table 4.  Highly cited literature in WOS core collection (Top 6)

  第一作者	年度	刊物	被引	研究简介
  Wackerlig J[14]	2015	Sens. Actuat. B	208	详细介绍了合成分子印迹聚合物纳米粒子的沉淀和微乳液方法，并展望了通过活性聚合技术来改进这些方法。
  Hola K[15]	2015	Biotechnol. Adv.	161	综述了磁性纳米颗粒表面化学调整和设计及其在先进医疗技术和生物技术的适用性，强调了特殊表面工程使得离子和磁性/金属混合纳米材料的治疗和诊断应用成为可能。
  Thorkelsson K[16]	2015	ScienceDirect	141	综述了各向异性纳米材料的组装、应用和发展前景。
  Cheng Z Y[17]	2017	J. Am. Chem. Soc.	121	利用磁珠和SERS纳米标记，建立了基于SERS的前列腺特异性抗原(PSA)含量测定方法，提高前列腺癌的诊断效果。
  Xie Y F[18]	2019	Food Chem.	21	合成了具有良好SERS效果的核壳纳米材料，在食品色素的快速检测中表现出良好的性能。
  He D Y[19]	2018	Food Chem.	16	研制了一种基于SERS的新型微囊藻毒素(MC-LR)传感器，为快速、准确地测定MC-LR开辟了一条新途径，可用于水产品中其它有害物质的检测。

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  表 5  WOS核心合集共被引文献(前6)

  Table 5.  Commonly cited documents in the WOS core collection (Top 6)

  第一作者	年度	刊物	共被引频次	研究简介
  LI J F[20]	2010	Nature	70	研究了壳分离纳米粒子增强拉曼光谱，通过超薄二氧化硅或氧化铝壳金纳米粒子放大拉曼信号，扩展了SERS在材料和生命科学等方面应用的灵活性。
  Wang Y Q[21]	2012	J. Am. Chem. Soc.	55	研究新型纳米探针：SERS标签的研究进展以及该领域的未来展望
  Qian X M[22]	2008	Nature Biotechnol.	41	基于聚乙二醇金纳米颗粒和SERS描述了用于体内肿瘤靶向和检测的生物相容性和无毒的纳米颗粒。
  Jun B H[23]	2010	Small	37	研究制备了SERS编码磁性纳米粒子(NPs)，并将其作为一种用于癌细胞靶向和分离的多功能标记材料。
  Chon H[24]	2009	J. Am. Chem. Soc.	35	利用空心金纳米球(HGNs)和磁珠，开发了一种快速、可重复的SERS免疫分析技术。
  Sebastian[25]	2014	Angew. Chem. Int. Ed.	35	综述了SERS领域的重要概念，强调学者们对该领域的贡献，提出SERS的发展方向。

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