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• 橡胶材料具有在受力后发生大变形并在外力撤出后迅速回复其近似初始形态的弹性特点^[1]。自20世纪30年代发展分子链动力学理论来解释硫化橡胶的弹性行为至今，已经出现了超过30种超弹性本构模型^[2]。总体可以分为两种不同的方法来描述橡胶材料超弹性的变形^[3-4]：基于连续介质力学的唯象理论与基于分子结构及构象熵改变的统计理论。代表性的唯象模型包括Mooney模型^[5]、Treloar模型^[6]、Rivlin模型^[7]、Ogden模型^[8]、Warner模型^[9]、VdW模型^[10]、Yeoh模型^[11]、Gent模型^[12]、Shariff模型^[13]和Carroll模型^[14]等。对于统计理论而言，可按研究方法的不同分为3大类：1)基于Gaussian统计理论模型，满足Gaussian统计理论假设的Gaussian模型；2)基于非Gaussian统计理论模型，满足非Gaussian统计理论假设的非Gaussian模型，如：典型的非Gaussian链模型有三链模型^[15]、四链模型^[16-17]和八链模型^[18]等；3)混合模型：Boyce等^[3]在自己的工作基础上，使用Flory-Erman模型来描述小变形，用八链模型描述大变形，将它们组合起来描述全程变形。也有学者假设三链与八链中各自分子链的链段数相同，提出用三链和八链模型这两个非Gaussian模型来线性组合^[19]，但是三链和八链模型均属非Gaussian链模型，没有考虑橡胶在Gaussian形变下分子链的统计特性。

  Gaussian模型的基本假设非常简单，只涉及一个材料参数，能够预测不同类型载荷条件下橡胶材料的响应^[20]。1943年，Treloar将Gaussian链统计理论应用到高分子网络中以描述橡胶材料的宏观行为，得到应变能密度函数(式(1))：

  $ W = \frac{1}{2}\mu (\lambda _1^2 + \lambda _2^2 + \lambda _3^2 - 3) $

  (1)

  式中, μ=nkT是初始剪切模量(MPa)，n是单位体积内的链数目，k是玻尔兹曼常数，T是热力学温度(K)，λ_i是主伸长率。

  虽然Gaussian模型的理论简单，但由于Gaussian特性的限制，因此该模型也有一定的局限性：当分子链末端距远小于分子链完全伸长时的长度才有效。

  在实际应用中，橡胶拉伸不局限于小变形，所以Gaussian模型不再适用，当实验中橡胶拉伸达到全部伸长度的40%时，应当考虑非Gaussian特性的影响，因此出现了更复杂的分子链非Gaussian统计模型。1942年，Kuhn等^[21]首先提出单链弹性；1979年，Treloar等^[22]提出满链模型；还有人提出P链模型^[15-18]。其中，八链模型在较大应变范围内预测效果较好，且在已知较少材料参数时，也能得到材料本构关系，其应变能密度函数(式(2))为：

  $ W = nkT\sqrt N ({\lambda _{{\rm{chain}}}}\beta + \sqrt N {\rm{ln}}\frac{\beta }{{{\rm{sinh}}k\beta }}) $

  (2)

  当已知拉伸不变量与拉伸比分量的关系(式(3))：

  $ {I_1} = \lambda _1^2 + \lambda _2^2 + \lambda _3^2 $

  (3)

  通过Langevin函数L(x)=cothx-1/x的反函数级数展开，便得到以基于不变量的应变能密度函数公式(式(4))：

  $ \begin{array}{l} \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;W = \mu \sum\limits_{i = 1}^i {\frac{{{C_i}}}{{{N^{i - 1}}}}} \left[ {I_1^i - {3^i}} \right]\\ \left[ {{C_1} \sim {C_5}} \right] = \left[ {\frac{1}{2}, \frac{1}{{20}}, \frac{{11}}{{1050}}, \frac{{19}}{{7000}}, \frac{{519}}{{673750}}} \right] \end{array} $

  (4)

  N表示每条链的链单元数，μ=nkT是剪切模量(MPa)。

  尽管八链模型能够适用于较大的应变范围，且同一组实验参数便能够较好地预测不同拉伸模式下的应力-应变行为，是公认的较为成功的非Gaussian模型。但是其在小变形区域与实验值相差较大，此外，八链模型对无取向硬化的应力-应变曲线显得无能为力。

  为解决Gaussian模型适用小形变而非Gaussian模型适用大形变，缺少对橡胶材料应力应变关系统一描述的问题，本文基于Gaussian模型与八链模型，引入与应变有关的权重函数，进而提出一种新的混合本构模型，并且使用该模型对三组具有代表性实验数据的单轴拉伸、双轴拉伸和纯剪切进行验证分析，讨论了新的混合模型在小应变和大应变区间的预测能力。

  1.   实验部分

  1.1   新混合模型

  在整个橡胶变形过程中，小变形时分子链的末端矢分布符合Gaussian函数，大变形时适用非Gaussian函数，因此本文提出一个混合模型，采用Gaussian模型和八链模型的组合的方式来描述整个变形过程。为了得到橡胶材料的超弹性本构模型，通常需要进行单轴拉伸、双轴拉伸和纯剪切试验。将橡胶材料视为各向同性不可压缩材料，则单轴拉伸(ST)、双轴拉伸(ET)和纯剪切(PT)过程的主拉伸比λ_i(i=1, 2, 3)(式(5))分别为：

  $ \begin{array}{l} {\rm{ST:}}{\lambda _1}\; = \;\lambda \;, \;{\lambda _2}\; = \;{\lambda _3}\; = \;{\lambda ^{ - 1/2}}\\ {\rm{ET:}}{\lambda _1}\; = \;{\lambda _2}\; = \lambda \;, {\rm{ }}{\lambda _3}\; = \;{\lambda ^{ - 2}}\\ {\rm{PT:}}{\lambda _1}\; = \;{\lambda _2}\; = \lambda \;, {\rm{ }}{\lambda _3}\; = \;1/{\lambda ^2} \end{array} $

  (5)

  橡胶材料被视为不可压缩的，对应变能函数中的拉伸比求偏导就可以得到有关主拉伸比λ_i的应力-应变本构方程(式(6))，此方法用函数可以形象的表示为：

  $ {\sigma _i} = {\lambda _i}\frac{{{\rm{d}}W}}{{{\rm{d}}{\lambda _i}}} + {P_v} $

  (6)

  静水压力P_v可以由边界条件确定，工程应力P_i(式(7))为:

  $ {P_i} = {\sigma _i}/{\lambda _i} $

  (7)

  由上式可得单轴拉伸、双轴拉伸和纯剪切时Gaussian模型的工程应力(式(8))分别为：

  $ \begin{array}{l} P_1^{{\rm{ST}}} = 2{\mu ^{{\rm{ST}}}}(\lambda - \frac{1}{{{\lambda ^2}}})\\ P_1^{{\rm{ET}}} = 2{\mu ^{{\rm{ET}}}}(\lambda - \frac{1}{{{\lambda ^5}}})\\ P_1^{{\rm{PT}}} = 2{\mu ^{{\rm{PT}}}}(\lambda - \frac{1}{{{\lambda ^3}}}) \end{array} $

  (8)

  可得单轴拉伸、双轴拉伸和纯剪切时八链模型的工程应力(式(9))分别为：

  $ \begin{array}{l} P_2^{{\rm{ST}}} = 2{\mu ^{{\rm{ST}}}}\sum\limits_{i = 1}^5 {\frac{{i{C_i}}}{{{{\left( {\lambda _m^{{\rm{ST}}}} \right)}^{2i - 2}}}}} {\left( {{\lambda ^2} + 2{\lambda ^{ - 1}}} \right)^{i - 1}}\left( {\lambda - {\lambda ^{ - 2}}} \right)\\ P_2^{{\rm{ET}}} = 2{\mu ^{{\rm{ET}}}}\sum\limits_{i = 1}^5 {\frac{{i{C_i}}}{{{{\left( {\lambda _m^{{\rm{ET}}}} \right)}^{2i - 2}}}}} {\left( {2{\lambda ^2} + {\lambda ^{ - 4}}} \right)^{i - 1}}\left( {\lambda - {\lambda ^{ - 5}}} \right)\\ P_2^{{\rm{PT}}} = 2{\mu ^{{\rm{PT}}}}\sum\limits_{i = 1}^5 {\frac{{i{C_i}}}{{{{\left( {\lambda _m^{{\rm{PT}}}} \right)}^{2i - 2}}}}} {\left( {{\lambda ^2} + 1 + {\lambda ^{ - 2}}} \right)^{i - 1}}\left( {\lambda - {\lambda ^{ - 3}}} \right) \end{array} $

  (9)

  引入权重函数f(λ)(式(10)):

  $ f\left( \lambda \right) = \left\{ \begin{array}{l} \;\;\;\;\;1\;\;\;\;\;\;\;f\left( \lambda \right) \ge 1\\ \frac{1}{{\lambda {{\left( {1 - \alpha } \right)}^\beta }}}\;\;\;f\left( \lambda \right) < 1 \end{array} \right. $

  (10)

  权重函数f(λ)的取值为0≤f(λ)≤1。如图 1所示，f(λ)的数值变化主导了Gaussian模型和八链模型在拉伸过程中各自对小变形与大变形的贡献度，参数α可以调节两个模型转变区间，参数β决定了模型转变速率，因此，两个参数共同反映了模型转换时对橡胶形变的敏感度，最终使混合模型可以根据拉伸情况在Gaussian模型与八链模型之间平滑过渡(式11)：

  $ \begin{array}{l} {P^{{\rm{ST}}}} = f\left( \lambda \right)P_1^{{\rm{ST}}} + \left[ {1 - f\left( \lambda \right)} \right]P_2^{{\rm{ST}}}\\ {P^{{\rm{ET}}}} = f\left( \lambda \right)P_1^{{\rm{ET}}} + \left[ {1 - f\left( \lambda \right)} \right]P_2^{{\rm{ET}}}\\ {P^{{\rm{PT}}}} = f\left( \lambda \right)P_1^{{\rm{PT}}} + \left[ {1 - f\left( \lambda \right)} \right]P_2^{{\rm{PT}}} \end{array} $

  (11)

  图 1

  

  图 1.  不同数值的参数α和β对权重函数f(λ)的影响

  Figure 1.  Influence of parameters α and β on f(λ)

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  2.   结果与讨论

  早期发展的满足Gaussian分布统计的本构模型只能模拟小形变的应力-应变曲线；而采用非Gaussian统计来描述链分布的本构模型基本可以描述橡胶发生大形变下的应力-应变曲线上翘趋势。然而，一般超弹性材料的应力-应变曲线大致归为两种类型^[1]：第1种是取向硬化的应力-应变曲线，也称S形曲线，这里我们选用Axel实验数据^[23]和Treloar实验数据^[24]作为代表；第2种是无取向硬化的应力-应变曲线，也称凸形曲线，我们选用Dugautier实验数据^[25]作为代表；此外，在实际使用过程中对橡胶形变量的要求不同，考虑不同拉伸比应力-应变曲线也是非常重要的。因此为了验证新模型预测能力的普适性和可靠性，本文从以上三个角度出发，并以单轴拉伸、等双轴拉伸和纯剪切实验进行验证。所得材料参数如表 1所示。

  表 1

  

  表 1  实验所得参数

  Table 1.  Parameters derived from experiments

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  实验数据 Test data	剪切模量 μ/MPa	极限伸长比 λm	参数 α	参数 β
  Axel	0.81	1.11	0.73	0.62
  Treloar	0.21	4.32	-0.04	0.03
  Dugautier	0.26	5.92	0.35	0.33

  由图 1可知，在拉伸比较小时会出现f(λ)=1的情况，此时耦合模型退化成Gaussian形式，对拉伸比较小的S形曲线预测情况如下：在单轴拉伸下(图 2A)，Gaussian模型在拉伸比小于1.2的区域预测效果较好，但当拉伸比大于1.2时，Gaussian模型的预测曲线在实验曲线上方，当拉伸比为2.2时与实验曲线重合，随后处于其下方。八链模型在拉伸比小于1.2时，预测曲线处于实验曲线下方，但当拉伸比大于1.6时，预测曲线处于实验曲线上方，可以看出，八链模型总体预测效果尚可，但由于本身的曲线类型限制，不能预测曲线在初始阶段的应力急升行为。新模型由于权重函数取值为1而退化为Gaussian模型，因此它的预测曲线与Gaussian模型预测曲线重合，继承了Gaussian模型的曲线特性，可以充分描述曲线在初始阶段的应力急升行为；在进行双轴拉伸预测时(图 2B)，与单轴拉伸相对比，双轴拉伸实验曲线的拉伸比更小，Gaussian模型在拉伸比小于1.2时的预测比较准确，拉伸比大于1.2的预测曲线在实验曲线的上方，当拉伸比为1.6时与实验曲线重合，随后处于实验曲线下方。八链模型在小变形范围预测效果尚可，随着应力-应变曲线出现S形，八链模型的预测曲线没有下降的趋势，处于实验曲线上方，且八链模型依旧不能很好地预测曲线在初始阶段的力学行为。新模型与Gaussian模型重合；在进行纯剪切预测时(图 2C)，可以发现Gaussian模型在拉伸比小于1.3的范围预测能力较好，随着拉伸比增大，Gaussian模型无法预测实验曲线的后半程。八链模型的预测曲线在拉伸比小于1.6时处于实验曲线下方，大于1.6时处于上方，在拉伸比为2.1时与实验曲线重合。总体来说，对于小变形S形曲线，Gaussian模型对实验曲线初始阶段的预测效果良好，对小S形曲线的后半程稍差，八链模型由于本身曲线的特性，无论怎样的变形程度，均无法描述曲线在初始阶段的力学行为。新模型由于退化成Gaussian模型，因此继承了其在小变形区域的预测能力，尤其是在拉伸初始阶段。

  图 2

  

  图 2.  在(A)单轴拉伸、(B)双轴拉伸和(C)纯剪切条件下，高斯模型、八链模型和新模型对Axel数据应力-应变的预测对比

  Figure 2.  Comparison of the stress-stretch behaviors of the Gaussian model, 8-chain model and new model to experiment data from Axel in (A) uniaxial tension, (B) biaxial extension and (C) pure shear, respectively

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  对于大变形S形曲线，随着拉伸比增大，权重函数f(λ)的值趋于0~1之间，此时新的耦合模型在权重函数的作用下，发挥Gaussian模型在小变形区域、八链模型在大变形区域的预测优势，相应实验曲线预测情况如下所示：在单轴拉伸下(图 3A)所示，Gaussian模型的预测曲线未呈现S形趋势，它只能预测拉伸比在1.4以内的实验曲线，当拉伸比变得更大时，Gaussian模型预测曲线与实验曲线相差较大，预测效果不佳。八链模型在拉伸比小于3范围的预测曲线比实验曲线略低，当拉伸比继续增大时，预测曲线与实验曲线基本重合。在大变形的S形曲线中，新模型在小变形范围内和Gaussian模型曲线重合，可以很好地预测拉伸初始阶段的应力-应变曲线，随着拉伸比变大，权重函数开始起作用，新模型的贡献由八链模型为主，避免了如Gausssian模型持续上升的预测曲线，并能在大变形范围内预测能力较好；在进行双轴拉伸预测时(图 3B)，由于实验曲线的S形特征不是很明显，Gaussian模型的预测能力尚可，但是在实验曲线的末端可以看出，Gaussian模型的预测曲线在实验曲线下方，这说明了即便双轴拉伸实验曲线的S形特征不突出，但其本质仍然是S形曲线，Gaussian模型无法预测大变形S形应力-应变曲线的后半程。八链模型在拉伸比小于3的范围，预测曲线比实验曲线低，在拉伸比大于3的范围，预测曲线与实验曲线基本重合。新模型在拉伸初始阶段，由于权重函数的作用，完善了八链模型对该区域的缺陷；在进行纯剪切实验时(图 3C)，实验曲线的S形特征变得模糊，Gaussian模型预测效果良好，八链模型在拉伸比小于2的范围预测的较差，在拉伸比处于2~3的范围，与实验曲线基本重合，当拉伸比大于3时，预测曲线处于实验曲线上方。新模型在全程拉伸范围内均比Gaussian模型和八链模型的预测能力更好，预测曲线与实验曲线基本重合。对大变形的S形曲线三类实验的预测，通过图 3A-3C观察可知，随着曲线S形特征的模糊，Gaussian模型的预测能力逐渐变好，我们可以得到一个假设：高斯模型更倾向用于预测凸形实验曲线。同时根据观察，相较小S形曲线，八链模型更适合对大变形S形曲线进行预测，但依旧无法预测拉伸初始阶段，新模型相较Gaussian模型和八链模型，预测能力大幅提升，其中对单轴拉伸和纯剪切预测能力很好，双轴拉伸的小变形范围稍有不足。

  图 3

  

  图 3.  在(A)单轴拉伸、(B)双轴拉伸和(C)纯剪切条件下，高斯模型、八链模型和新模型对Treloar数据应力-应变的预测对比

  Figure 3.  Comparison of the stress-stretch behaviors of the Gaussian model, 8-chain model and new model to experiment data from Treloar in (A) uniaxial tension, (B) biaxial extension and (C) pure shear, respectively

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  对于凸形曲线，单轴拉伸的预测如图 4A所示，由于没有S形曲线的应力突增情况，Gaussian模型的预测曲线在拉伸比小于3时位于实验曲线的下方，在拉伸比为3~6范围内基本与实验曲线重合，在拉伸比大于6的范围处于实验曲线下方，八链模型对Dugautier数据的拟合精度远超预定值，无法得到该模型预测曲线。在拉伸比小于3的范围，新模型的预测曲线在Gaussian模型预测曲线上方更接近实验曲线，在拉伸比大于6的范围内同样如此，预测曲线与实验曲线基本重合；在进行双轴拉伸预测时(图 4B)，Gaussian模型预测曲线在小变形范围基本与实验曲线重合，在拉伸比大于2.9的范围处于实验曲线下方。八链模型能较好的预测双轴拉伸情况，除了拉伸比在1.5时预测曲线略低于实验曲线，其余部分都与实验曲线基本重合。新模型无论在小变形还是在大变形范围，均能准确预测实验曲线，在变形的后半程仍能保持精确度；在进行纯剪切实验预测时(图 4C)，Gaussian模型在拉伸比小于3的范围预测能力不足，当拉伸比大于3时，基本与实验曲线重合。在计算过程中，八链模型对Dugautier数据的拟合精度远超预定值，无法得到该模型预测曲线。新模型在拉伸比小于2时，预的测曲线位于Gaussian模型预测曲线上方，与实验曲线重合，预测能力较好。对凸形曲线3类实验的预测，通过图 4A-4C观察可知，Gaussian模型均能较好的对其进行预测，验证了本文上段提出的假设，八链模型无法对凸形曲线的单轴拉伸和纯剪切实验进行预测，因此不建议作为用于凸形曲线预测的首选模型，新模型突破了Gaussian模型和八链模型对实验曲线的预测限制，对凸形曲线的不同种拉伸都能较好预测。

  图 4

  

  图 4.  在(A)单轴拉伸、(B)双轴拉伸和(C)纯剪切条件下，高斯模型、八链模型和新模型对Dugatier数据应力-应变的预测对比

  Figure 4.  Comparison of the stress-stretch behaviors of the Gaussian model, 8-chain model and new model to experiment data from Dugatier in (A) uniaxial tension, (B) biaxial extension and (C) pure shear, respectively

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  在对应力-应变曲线进行预测时，首先应区分实验曲线的类型，其次考虑实验拉伸情况来选择相应的模型，对小变形的S形曲线，Gaussian模型可以预测拉伸初始阶段的应力应变曲线，无法预测随后应力突然上升的S形趋势，八链模型的预测曲线可以反应S形特征，但正因为其本身的S型特征，在预测拉伸初始阶段的精度显得不足。对于大变形的S形曲线，Gaussian模型对S形特征弱的实验类型预测效果好，八链模型对单轴拉伸、双轴拉伸和纯剪切三类实验曲线预测能力总体较好，因此八链模型更适合预测大变形的S形实验曲线，尤其是对单轴拉伸，有较好的效果。在进行凸形曲线预测时，Gaussian模型对三类型拉伸曲线均能有效的预测；对于凸形曲线，八链模型无法对单轴和纯剪切的实验曲线进行预测，但对双轴拉伸条件下的凸形曲线预测尚可；新模型通过权重函数的作用，保留Gaussian模型在拉伸初始的预测优势使其在小变形区域做主要贡献，保留八链模型S形曲线特征使其在大变形做主要贡献，二者共同协作来描述橡胶的整体变形过程，相较Gaussian模型无法预测S形曲线、八链模型无法预测凸形曲线，新模型均为不同类型曲线在三类拉伸条件下给出理想的预测曲线。

  3.   结论

  从分子链统计理论出发，提出了一种适用于描述橡胶材料的超弹性混合本构模型，通过引入权重函数来控制混合模型在全部变形范围内Gaussian模型和八链模型的转换几率。该模型仅有4个参数(u, λ_m, α, β)，形式简单直观，对取向硬化的应力-应变曲线、无取向硬化的应力-应变曲线和不同拉伸比应力-应变曲线这三类曲线的拟合实验中发现，混合模型不但突破了Gaussian模型和八链模型的预测限制，而且显示出不依赖拉伸比(形变大小)和曲线型类型(S形和凸形)的特性，是一个具有普适性和可靠性的混合本构模型。

  
  
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  图 1  不同数值的参数α和β对权重函数f(λ)的影响

  Figure 1  Influence of parameters α and β on f(λ)

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  图 2  在(A)单轴拉伸、(B)双轴拉伸和(C)纯剪切条件下，高斯模型、八链模型和新模型对Axel数据应力-应变的预测对比

  Figure 2  Comparison of the stress-stretch behaviors of the Gaussian model, 8-chain model and new model to experiment data from Axel in (A) uniaxial tension, (B) biaxial extension and (C) pure shear, respectively

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  图 3  在(A)单轴拉伸、(B)双轴拉伸和(C)纯剪切条件下，高斯模型、八链模型和新模型对Treloar数据应力-应变的预测对比

  Figure 3  Comparison of the stress-stretch behaviors of the Gaussian model, 8-chain model and new model to experiment data from Treloar in (A) uniaxial tension, (B) biaxial extension and (C) pure shear, respectively

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  图 4  在(A)单轴拉伸、(B)双轴拉伸和(C)纯剪切条件下，高斯模型、八链模型和新模型对Dugatier数据应力-应变的预测对比

  Figure 4  Comparison of the stress-stretch behaviors of the Gaussian model, 8-chain model and new model to experiment data from Dugatier in (A) uniaxial tension, (B) biaxial extension and (C) pure shear, respectively

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  表 1  实验所得参数

  Table 1.  Parameters derived from experiments

  实验数据 Test data	剪切模量 μ/MPa	极限伸长比 λm	参数 α	参数 β
  Axel	0.81	1.11	0.73	0.62
  Treloar	0.21	4.32	-0.04	0.03
  Dugautier	0.26	5.92	0.35	0.33

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