二维S型异质结光催化剂
闫俊涛, 韦良
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202312024
Cu-石墨炔/双金属钨酸盐S型异质结协同增强光催化析氢
周正宇, 姚惠琴, 吴有林, 李腾, 椿范立, 靳治良
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202312010
采用有机法和水热法合成了Cu-石墨炔和CoNiWO4并构建Cu-石墨炔/CoNiWO4 S型异质结。在保留催化剂强氧化还原能力的同时,通过内建电场和能带弯曲的协同作用促进了光生载流子的高效分离和转移。Cu-石墨炔的引入有效提高了复合催化剂的光吸收能力和导电性,抑制了光生载流子的复合。同时,Cu-石墨炔独特的二维平面网络结构提供了丰富的活性位点,从而促进了光催化反应的进行。密度泛函理论(DFT)计算表明,Cu的表面等离子体共振效应产生的热电子转移到石墨炔上,促进氢气的析出。本研究为Cu-石墨炔和镍钴基催化剂在光催化制氢领域提供了新的参考。
关键词: Cu-石墨炔, S-型异质结, 界面工程设计, 析氢反应, DFT
S型CeO2/Bi2MoO6微球异质结的理性设计及其高效光催化CO2还原
许修涛, 邵春风, 张金锋, 王中辽, 代凯
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202309031
人工半导体光催化CO2转化被广泛认为是模拟自然碳循环的最有前途的策略之一。其中,Bi2MoO6具有光催化CO2转化的潜力。然而,由于其光生电荷载体的快速复合,其催化性能仍然不足。因此,改善Bi2MoO6的催化效率是一个紧迫的问题。在这项研究中,我们通过水热法合成了Bi2MoO6纳米片,并在其表面同时生长了CeO2纳米颗粒,形成了Ce3+/Ce4+离子桥接修饰的S型异质结。时间分辨光致发光光谱和光电化学测试揭示了这种异质结的增强电荷分离效应。此外,原位X射线光电子能谱分析和理论计算进一步证实,光生电子转移路径遵循S型机制,从氧化型半导体Bi2MoO6的导带转移到还原型半导体CeO2的价带。实验结果表明,CeO2/Bi2MoO6、Bi2MoO6和CeO2的光催化CO2还原为CO的效率分别为65.3、14.8和1.2 μmol·g-1·h-1。与纯Bi2MoO6相比,CeO2/Bi2MoO6复合催化剂将CO2光催化还原为CO的催化效率提高了3.12倍。这项工作为设计和构建新型S型异质结光催化剂提供了独特的见解。
关键词: 光催化CO2转化, CeO2, Bi2MoO6, S型异质结, 电荷转移
MnO2纳米线支撑中空十二面体CoNi2S4的制备及其电化学性能
郑佳红, 杨敬云
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240170
采用简单的室温搅拌法和一步硫化法制备了MnO2纳米线支撑中空十二面体CoNi2S4 (MnO2/CoNi2S4)电极材料。超长MnO2纳米线为电子转移提供了直接路径,而且其较大的长径比有利于形成自支撑的三维导电网络结构;中空多孔的CoNi2S4提供了更丰富的活性位点,同时缓解了充放电过程中的体积变化。得益于以上优势,MnO2/CoNi2S4在1 A·g-1时具有1 531.1 F·g-1的比电容,在10 A·g-1时具有86.9%的电容保持率。利用MnO2/CoNi2S4作为正极、活性炭(AC)为负极组装的MnO2/CoNi2S4||AC器件实现了高能量密度(800 W·kg-1时40 Wh·kg-1)和优异的循环稳定性(5 000次循环后保持64.8%)。
关键词: 金属有机骨架, 二氧化锰纳米线, 过渡金属硫化物, 超级电容器
一种新型等离子体共振效应调控的Ag/Ag3PO4/C3N5S型异质结光催化材料高效降解左氧氟沙星抗生素
董珂欣, 申楚琦, 阎如玉, 刘艳萍, 庄春强, 李世杰
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202310013
抗生素在自然水体中的含量不断升高,引发的水体污染对社会的可持续发展构成了巨大威胁。光催化技术是一种高效且环保的环境净化技术,在解决环境污染方面具有巨大的应用前景。C3N5是一种性能优越的非贵金属光催化剂。然而,该催化剂的应用面临着一些挑战,比如光反应动力学较慢和光生载流子快速复合的问题。近期的研究表明,构筑独特的S型异质结是获得优良光催化剂的一种有效策略。因此,通过一种简易的制备方法成功构筑了一种等离子体效应协同的Ag/Ag3PO4/C3N5 S型异质结光催化材料。由于等离子体效应和S型异质结的协同作用,Ag/Ag3PO4/C3N5异质结展现出优异的吸收太阳光的能力、高效分离光生载流子的能力以及强大的光氧化还原能力,能够在太阳光的激发下有效产生大量的·OH和·O2-自由基。因此,Ag/Ag3PO4/C3N5表现出卓越的光催化性能,对左氧氟沙星(LEV)的降解速率常数高达0.0362 min-1,比C3N5、Ag3PO4和Ag3PO4/C3N5分别提高了24.8、1.1和0.7倍。此外,Ag/Ag3PO4/C3N5异质结具有出色的抗外界环境干扰性和可重复使用性。该研究为C3N5基光催化剂材料在环境净化方面迈出了坚实的一步。
关键词: 离子体共振效应, C3N5, S型异质结, 协同效应, 抗生素去除, 内建电场
内建电场与偶极场协同增强SnNb2O6/富氮C3N5 S型异质结光催化性能
刘倩倩, 杜兴, 李宛飞, 戴维林, 刘波
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202311016
定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb2O6纳米片上原位生长C3N5纳米棒,设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb2O6/富氮C3N5 S型异质结。通过构筑S型异质结,在界面处产生IEF,促进电荷从SnNb2O6向C3N5的定向迁移。与此同时,C3N5中的DF提供一种驱动力,将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应,SnNb2O6/C3N5异质结实现了快速的定向电子转移,从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明,SnNb2O6/C3N5异质结的最佳产氢速率高达1090.0 μmol·g-1·h-1 (反应过程中持续释放H2气泡),分别是SnNb2O6和C3N5的38.8和10.7倍。此外,SnNb2O6/C3N5异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr(Ⅵ)方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振(EPR)、时间分辨光致发光光谱(TPRL)和密度泛函理论(DFT)计算,本文系统探讨了SnNb2O6/C3N5异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。
关键词: SnNb2O6/C3N5, 内建电场, 偶极场, 光催化性能, 定向电荷转移

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