高镍正极匹配锂金属负极是实现高比能锂电池的重要发展方向之一，然而，高比能锂电池体系存在体相结构稳定性差、与表界面难以兼容等共性问题，特别是在高截止电压、宽温域的实际工况条件下，表界面退化往往加速体相结构的破坏，造成电极材料性能快速衰退。相较于离子掺杂和表面包覆等改性手段，基于溶剂-锂盐优化或功能性添加剂主导的电解液诱导界面重构改性工程，可以同时实现对高比能正负极材料电化学循环改性，易于大规模工业生产应用。其中，功能性添加剂能极大提升电极/电解液界面兼容性，同时有利于调控电解液溶剂化结构，利用其电化学氧化/还原活性特征改变高比能电极/电解液电化学界面行为，从而实现高比能锂电池稳定循环。本文论述了不同功能性电解液添加剂在高镍正极和负极表面的成膜性、界面吸附稳定性、界面协同演变、酸水杂质清除等方面改性作用，为筛选和设计特定功能化添加剂实现高比能高镍锂全电池的稳定循环提供了新思路。