含硒氮杂中环的光化学合成、分析及表征综合实验设计
刘菲, 赵冬阳, 孙凯, 于婷婷, 王薪
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202309047
化学综合实验在大学化学教学中处于基础核心地位。作者结合团队最新研究成果,设计了一个可见光诱导合成含硒七元氮杂中环的综合实验。通过底物设计制备→可见光催化合成→结构表征分析等环节,对学生连续多步合成操作、过程分析和结构解析等技能进行系统训练,培养学生学习的系统性、全面性。在此基础上,学生可以充分了解光化学反应的前沿和优势,培养学生绿色化学意识。
关键词: 光化学, 氮杂环, 有机硒
用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
唐海莲, 陈思远, 刘巧云, 白国义, 乔波涛, 刘菲
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202408004
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500 ℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600 ℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。
关键词: 氧化型金属-载体强相互作用, 羟基磷灰石, , 稳定性, 加氢

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