【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202310029
碲化锰(manganese telluride,MnTe)作为一种新兴的非层状二维材料,因其优异的性质以及在下一代电子和光电子器件中的巨大潜力,而受到研究学者们的广泛关注。然而,目前超薄二维MnTe的可控合成仍然是一个巨大的挑战,这限制了对其基础性质的研究和应用的深入探索。本文采用化学气相沉积方法成功合成了大面积的MnTe纳米片,并探究了其厚度对电学性质和器件应用的影响。通过提高MnTe纳米片的生长温度,样品厚度逐渐增加,晶畴尺寸从10 μm增至125 μm,形貌从三角形逐渐过度到六边形,最终生长成高度对称的圆形。结构表征和二次谐波测试表明,所制备的MnTe纳米片具有高度的结晶质量和优异的二阶非线性光学性质。此外,通过对不同厚度MnTe纳米片的电学输运测试,发现随着厚度从薄到厚,其导电特性从p型半导体逐渐转变为半金属。因此,利用半导体特性的薄层MnTe纳米片构建的光电探测器展现出出色的光响应性能。而将金属特性的厚层MnTe作为MoS2场效应晶体管的接触电极,显著提高了器件性能,如载流子迁移率可从12.76 cm2∙V−1∙s−1 (Au接触)提升到47.34 cm2∙V−1∙s−1 (MnTe接触)。
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202308025
在科研工作的基础上设计了一个综合性化学实验:利用溶剂热法制备碳纳米管/SnS2光阳极催化剂材料;采用SEM (扫描电镜)、XRD (X射线衍射)、UV-Vis (紫外-可见吸收光谱)等技术进行表征;运用瞬态光电流响应、电化学阻抗、线性伏安扫描等方法分析材料的分解水性能。该实验让学生掌握材料的制备、表征及应用,培养学生的科研素养;利用实验验证所学知识,培养学生分析问题的能力;结合材料的性能及应用,培养学生能源危机及环保意识。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230402
以碳纳米管(CNT)为原料,通过负载维生素B12,简单热解得到了一种氮掺杂碳纳米管(N/CNT)负载低含量Co3O4纳米颗粒的氧还原电催化剂(Co3O4@N/CNT)。得益于均匀分散的Co3O4纳米颗粒以及氮掺杂,Co3O4@N/CNT表现出了优异的氧还原催化性能,其半波电位达到了0.844 V (vs RHE),超越了商业Pt/C (0.820 V (vs RHE))。与Pt/C相比,基于Co3O4@N/CNT组装的锌-空气电池表现出了更优的放电性能和循环稳定性。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100097
福岛核事故(FNA)产生的含137Cs放射性废水因其安全处置难题而备受关注。共存Na+离子严重阻碍Cs+的去除,加剧了放射性废水处理成本。近年来,电容去离子(CDI)技术在该领域展现出显著的潜力,但由于缺乏对Cs+具有高选择性的理想电极材料,该技术的实际应用受到了一定限制。本研究开发了一种碳纳米管(CNT)嵌入亚铁氰化锌钾(KZnFC-CNT)的复合材料,通过电化学方法预活化后作为CDI阴极,用于高盐放射性废水中Cs+的选择性电吸附。KZnFC-CNT电极表现出392.75 mg∙g−1的最大电吸附容量和11.21 mg∙g−1∙min−1的最高电吸附速率。在Na+ : Cs+摩尔比为100 : 1时,该电极对Cs+/Na+的选择性系数高达138.2。X射线衍射、电化学分析和理论模拟表明,Cs+的选择性电吸附主要受Cs+与Na+离子交换过程及KZnFC晶格相变的调控。本研究为高盐含铯放射性废水处理提供了有效策略。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202304021
可逆锌-空气电池因其高功率密度和环境友好性而得到了广泛研究。然而,氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学限制了其实际应用。迄今为止,二氧化铱和二氧化钌被认为是氧析出反应的最佳电催化剂,同时铂碳被认为是最有效的氧还原反应的电催化剂。然而,由于Pt、Ir和Ru的天然丰度低、成本高的原因,它们在ZABs中的实际应用严格受限。因此,探索低成本和高性能的双功能催化剂对促进可充电锌-空气电池的发展至关重要。具有高导电性、低氧还原反应能垒的过渡金属合金可作为有潜力的氧还原电催化剂。为提高过渡金属合金催化剂的双功能催化活性,可构筑过渡金属合金@过渡金属氮化物的核壳结构。在此,我们设计了一种氮掺杂碳纳米管包覆Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN核壳结构(Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT)的双功能电催化剂,其具有高效的双功能催化活性。核壳结构可以为ORR/OER产生更多的活性点。Fe0.64Ni0.36核具有高导电性,有助于电荷转移。Fe3NiN壳有助于提升催化剂的OER性能。氮掺杂碳纳米管不仅能够有效增强传质效应和内部电荷传递,还可以提升其电化学活性表面积。此外,具有高抗腐蚀性能的Fe3NiN外壳可以有效地保护Fe0.64Ni0.36内核,从而提高了电化学过程中催化剂的稳定性。氮掺杂碳纳米管对Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN核壳结构也具有一定的保护作用,因此Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT表现出优异的稳定性。Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT催化剂表现出优异的双功能氧电催化性能,获得ORR的半波电位为0.88 V,在10 mA∙cm−2时的OER过电位为380 mV,以及高电化学稳定性(8 h后电流密度剩余92.8%)。此外,与基于Pt/C + IrO2 (155 mW∙cm−2)和Fe0.64Ni0.36/NCNT (89 mW∙cm−2)的锌-空气电池相比,基于Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT的锌-空气电池展现出更高的功率密度(214 mW∙cm−2),提供781 mAh∙g−1的高容量,并展现出了超长的循环稳定性(循环寿命超过1100 h)。我们相信这项工作将对于新型催化剂设计有所启发,从而实现高度稳定和高效的锌-空气电池。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230441
通过简便、高效、可规模化的一步高温氮化法,利用高温烧结使二氧化钛(TiO2)粉末在转化成氮化钛(TiN)的同时形成连续的三维多孔网络,具有良好的导电性和高孔隙率。作为高效限硫载体,连续的三维多孔TiN网络不仅能有效增加电子传输路径、增强电子转移、促进离子迁移,而且能够从物理限域和化学吸附两方面对多硫化锂的穿梭效应进行强有力的限制,同时有效提高了硫的负载量。制备的高导电性、高硫负载硫正极展现出较高的放电容量和优异的循环稳定性能。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240004
A novel one-dimensional (1D) polycarbonyl coordination polymer [Cu(BGPD)(DMA)(H2O)]·DMA (named Cu-BD, H2BGPD=N, N′-bis(glycinyl)pyromellitic diimide; DMA=dimethylacetamide) was synthesized, and evaluated as a cathode material for lithium - ion batteries (LIBs) for the first time. The electrochemical performance study revealed that the Cu-BD cathode exhibited better cycling stability and a specific capacity of 50 mAh·g-1 after 100 cycles at a current density of 50 mA·g-1. The study of the reaction mechanism for the Cu-BD electrode discloses that both BGPD2- ligands and Cu(Ⅱ) ions may take part in the electron-transfer process during charging and discharging.
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240216
A 3D nitrogen-doped graphene/multi-walled carbon nanotube (CS-GO-NCNT) crosslinked network material was successfully synthesized utilizing chitosan and melamine as carbon and nitrogen sources, concomitant with the incorporation of multi-wall carbon nanotubes and employing freeze drying technology. The material amalgamates the merits of 1D/2D hybrid carbon materials, wherein 1D carbon nanotubes confer robustness and expedited electron transport pathways, while 2D graphene sheets facilitate rapid ion migration. Furthermore, the introduction of nitrogen heteroatoms serves to furnish additional active sites for lithium storage. When served as an anode material for lithium-ion batteries, the CS-GO-NCNT electrode delivered a reversible capacity surpassing 500 mAh·g-1, markedly outperforming commercial graphite anodes. Even after 300 cycles at a high current density of 1 A·g-1, it remained a reversible capacity of up to 268 mAh·g-1.
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240195
多组分二维共轭金属有机骨架(MTV 2Dc-MOFs)是一类由多种有机配体和金属节点通过配位键周期性组装而成的新型多孔晶态材料,由于具有可预测的拓扑结构、可调的孔隙率、高电导率和高电催化活性等优点,受到了广泛关注。同时,利用多金属离子或有机配体之间的协同作用,可以有效调节材料的电化学活性和选择性,为制备新型的功能性更强的2D c-MOFs提供了新的思路和方向。在这篇短综述中,我们小结了近年来报道的具有多金属节点或有机配体构建的MTV 2D c-MOFs的研究进展,并对其设计策略(双组分和三组分)、骨架优势和面临的挑战做出了展望。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240223
通过将纳米Bi颗粒与三维多孔碳(3DPC)材料复合制备得到Bi/3DPC复合材料,有效提高了Bi的电化学性能。3DPC作为碳框架能缓冲充放电过程中Bi的体积膨胀以及提升材料导电性,且其微孔和介孔能够增加材料的比表面积,为吸附钠离子提供活性位点。Bi和3DPC发挥协同效应,在钠离子电池中展现出良好的倍率性能和长期循环稳定性。在5 A·g-1的电流密度下,Bi/3DPC在循环1 000圈后仍保持268.52 mAh·g-1的比容量。
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