碳点(CDs)因其优异的生物相容性和可调的光学特性，已成为近红外(NIR)介导的肿瘤治疗中极具前景的光热剂。然而，如何精确控制其组装行为以增强NIR吸收和光热转换效率仍不明确。在这项工作中，我们提出了一种因电子供体/受体复合而超组装的碳点(S-d/a-CDs)，通过将供电子碳点(d-CDs)与吸电子碳点(a-CDs)整合构建而成。这种复合的超碳点显著增强了S-d/a-CDs的NIR吸收能力。在740 nm激光照射下，S-d/a-CDs实现了65.8%的显著光热转换效率(PTCE)。S-d/a-CDs通过静脉注射表现出可忽略的细胞毒性和有效的肿瘤积累能力，能够在NIR激光照射后完全消除肿瘤。据我们所知，本研究首次利用两种CDs的协同组装进行光物理特性工程，为开发先进的NIR触发光热材料建立了开创性的范式。