热场效应下聚酰亚胺纤维力学性质有限元分析

刘丹枫 丁明明 张丽丽 孙昭艳 石彤非 黄以能

引用本文: 刘丹枫, 丁明明, 张丽丽, 孙昭艳, 石彤非, 黄以能. 热场效应下聚酰亚胺纤维力学性质有限元分析[J]. 应用化学, 2020, 37(2): 190-197. doi: 10.11944/j.issn.1000-0518.2020.02.190238 shu
Citation:  LIU Danfeng, DING Mingming, ZAHNG Lili, SUN Zhaoyan, SHI Tongfei, HUANG Yineng. Finite Element Analysis of Mechanical Properties of Polyimide Fiber under Thermal Field[J]. Chinese Journal of Applied Chemistry, 2020, 37(2): 190-197. doi: 10.11944/j.issn.1000-0518.2020.02.190238 shu

热场效应下聚酰亚胺纤维力学性质有限元分析

    通讯作者: 石彤非, 研究员; Tel:0431-85262309;E-mail:tfshi@ciac.ac.cn; 研究方向:高分子物理; 黄以能, 教授; Tel:0999-8139079;E-mail:ynhuang@nju.edu.cn; 研究方向:凝聚态物理
  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21647114)项目资助

摘要: 利用COMSOL Multiphysics 5.3软件构建了聚酰亚胺纤维三维有限元模型。该模型实现了固体传热和表面对表面辐射传热产生的温度场中聚酰亚胺纤维固体力学的计算,重点分析了孔洞的大小、位置和热膨胀系数的差异对聚酰亚胺纤维力学性能的影响。结果表明,聚酰亚胺(PI)纤维在两端固定约束的条件下,在固体传热和表面对表面辐射传热产生的温度场中呈现相似的应力变化趋势,即聚酰亚胺纤维出现孔洞,使纤维的力学性能降低,孔洞越大,应力分布越不均衡,越不利于纤维性质的稳定;温度越高,应力越大;但随着负轴向热膨胀系数的增加,应力逐渐减小。

English

  • 高性能纤维是从20世纪60年代开始研发并进入工程应用的特种纤维,它的出现使传统的纺织工业产生了巨大变革。当前,我国应用的高性能有机纤维主要有超高相对分子质量聚乙烯、芳香族聚酰胺、聚苯并咪唑、聚苯并噁唑、聚酰亚胺(PI)系列纤维等。其中,PI纤维相对分子质量大、分子链间共价键密集、整体链构象趋近直线,使其具有高强度、高模量和高韧性,并兼有优异的热稳定性、耐摩擦性、耐化学腐蚀性、耐候性和一定的抗高能射线辐射的性能[1-7]

    这些有利的技术特性,使PI纤维在化工、机械加工、微电子工业、消防安全、环保、航空航天等领域具有良好的应用[8-12]。因此高性能PI纤维引起了国内外研究人员的广泛关注[13-15],并且对其结构与性能关系研究开展了大量研究。例如,Jones等[16]研究了4种芳香族聚酰胺纤维不同结晶度对纤维耐热性和机械性能影响。Zavadskii等[17-18]研究了不同处理温度对纤维结晶形貌和分子取向影响以及对应的力学性能变化规律。此外,也有人基于分子结构改性开展了纤维结构与性能关系研究。例如,已有许多对聚酰亚胺结构改性的研究[19-24],包括在主链引入芳杂环基团,如苯并恶唑和苯并咪唑、吡啶、嘧啶和呋喃等,这些单体的引入均显著改善了聚酰亚胺纤维的热特性和机械特性。Chang等[25]在刚性的3, 3′, 4, 4′-联苯四羧酸二酐/对苯二胺骨架中引入4, 4′-二氨基二苯醚和2-(4-氨基苯基)-6-氨基-4(3H)-喹唑酮单体,得到的共聚聚酰亚胺纤维的可加工性和机械性能得到显著改善,热特性有显著的提高。Yin等[26]通过用2-(4-氨基苯基)-5-氨基苯并咪唑(BIA)的反应合成了一系列含有苯并咪唑和苯并恶唑的刚性棒共聚酰亚胺(co-PI)和5, 3′-氨基-2-(4-氨基苯)苯并恶唑(BOA),3, 3′, 4, 4′-联苯四甲酸二酐(BPDA)。在n(BIA): n(BOA)=7: 3时,co-PI纤维的最佳拉伸强度和模量分别高达1.74和74.4 GPa,表现出优异的热稳定性和热氧稳定性。Gao等[27]基于实验手段,通过引入具有耐热苯并咪唑化学结构的杂环二胺2-(4-氨基-苯基)-5-氨基苯并咪唑(PABZ)以与ODA/PMDA共聚,结果发现PABZ的引入不仅进一步提高了PI纤维的热稳定性,而且显著提高了它们的力学性能。从大部分实验研究可知,不同的化学结构给PI纤维带来了不同的力学性能和热稳定性。

    目前,改善PI纤维的力学性能的理论及实验研究已成为该领域的一个研究热点。然而,尚缺少关于其材料属性和微观结构对PI纤维热力学性能影响的统一认识,即缺少从材料属性和微观结构到力学性能的预测。因此,本文中采用有限元模拟的方法,利用COMSOL Multiphysics5.3仿真软件,建立热场下材料微观形貌变化特征和宏观性能变化规律仿真模型,解析PI纤维在不同情况下的力学性能。初步揭示了纤维形貌上的变化对其力学性能产生的影响,为实验工作提供理论参考。

    聚酰亚胺纤维购自江苏奥神新材料股份有限公司。V-570UV/VIS/NIR型扫描电子显微镜(SEM,日本JASCO公司)。

    利用COMSOL Multiphysics 5.3多物理场耦合分析软件,根据聚酰亚胺纤维的SEM照片,构建了聚酰亚胺纤维的三维微观模型,如图 1所示。

    图 1

    图 1.  模型示意图
    Figure 1.  Schematic representation of the model

    A.Scanning electron micrograph of PI; B.Three-dimensional microscopic model of PI; C.Three-dimensional microscopic model with holes(the holes are at the edges, in the middle, and tangent to the fibers)

    将聚酰亚胺纤维置于普通环境中和热辐射环境中进行模拟对比,由于模型中涉及到固体力学和固体传热的耦合,及固体力学和表面对表面辐射传热的耦合,因此使用了COMSOL Multiphysics 5.3多物理场耦合分析软件。模型中,传热过程可由传热方程(式(1))描述:

    $ \rho C p \frac{\partial T}{\partial t}+\nabla \cdot q=Q $

    (1)

    式中,q=-k Tρ为PI纤维密度(kg/m3),Cp为恒压下PI纤维热容(J/(K ·mol)),k为PI纤维的导热系数,Q为热通量(W/m3)。聚酰亚胺纤维部分由固体力学方程(式(2))描述:

    $ \nabla \sigma+F=0 $

    (2)

    式中,σ为应力张量,F为单位体积力(N),此外纤维受热膨胀可用热膨胀方程(式(3))描述:

    $ \varepsilon_{\mathrm{th}}=\alpha(T)\left(T-T_{\mathrm{ref}}\right) $

    (3)

    式中,εth为热应变,α为热膨胀系数,Tref为应变参考温度(K)。

    模型中纤维的上下边界设定为固定约束,根据相关的实验数据,模型中材料属性设定如下:弹性模量(E)为8.2×1010 Pa,恒压热容(Cp)为1.57×103 J/(K ·mol),密度(ρ)为1.3915 g/cm3,导热系数(k)为0.24 W/(m ·K),热膨胀系数(ε)为-0.1048×10-6 K-1。模型中纤维直径为12 μm,长为120 μm,初始温度为25 ℃。

    在实际处理中,得到的PI纤维可能会产生孔洞等缺陷,因此本文构建有孔洞的聚酰亚胺纤维三维模型,用有限元方法研究单一不同大小的孔洞,在纤维不同位置,在有无辐射的情况下的力学性质。

    图 2A2B是不同大小孔洞出现在PI纤维的正中间,在热环境和热辐射环境下应力的变化,使用有限元方法,可以直接计算出应力的分布情况:在普通环境和热辐射环境条件下,有孔洞的PI纤维最大应力均大于无孔洞PI纤维的最大应力。PI纤维没有孔洞时,应力分布均匀;当出现孔洞时,应力的最大值在孔洞处,且随着孔洞变大,应力的最大值变大。

    图 2

    图 2.  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同大小孔洞在PI纤维中间应力分布图
    Figure 2.  Stress distribution for holes with different sizes in the middle of PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 3描述的是不同大小的孔洞出现在PI纤维的边缘,可见,孔洞越大,应力的最大值也随之增大;图 4描述的是不同大小的孔洞与PI纤维相切,孔洞越大,应力的最大值也越大。通过对比图 2-图 4,相同大小的孔洞,孔洞与PI纤维相切时,其应力值最大,力学性能较差。图 5详细描述了孔洞在PI纤维不同位置时,其应力的大小分布情况,孔洞在PI纤维内部时,越靠近纤维的边界,应力越大,尤其是与PI纤维相切,其应力的最大值达到最大(图 9也证明此观点),孔洞在PI纤维边缘处时,随着PI纤维缺陷越来越小,其最大应力也逐渐减小。

    图 3

    图 3.  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同大小孔洞在PI纤维边缘应力分布图
    Figure 3.  Stress distribution for holes with different sizes at the edge of PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 4

    图 4.  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同大小孔洞与PI纤维相切应力分布图
    Figure 4.  Stress distribution for different sizes of holes tangential to PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 5

    图 5.  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,孔洞在PI纤维不同位置应力分布图
    Figure 5.  Stress distribution for holes at different positions of PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 9

    图 9.  孔洞在PI纤维不同位置应力对比图
    Figure 9.  Stress as a function of axial distance of holes

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 6-图 9描述了不同大小的孔洞在PI纤维不同位置的应力变化趋势,从平均应力曲线图可知,PI纤维孔洞的大小、位置对PI纤维的平均应力没有较大的影响。但是在最大应力曲线图却可以看到,孔洞的大小、位置对PI纤维的最大应力有较大的影响,在普通热环境和辐射热环境下,孔洞变大,最大应力呈增长趋势;孔洞位置不同,最大应力也不同,并且有孔洞的PI纤维在辐射热环境下的平均应力和最大应力均比普通热环境下的大2.8倍左右。图 2-图 9均表明PI纤维出现孔洞,不利于纤维力学性质的稳定。这表明,在不同热环境下,孔洞大小和位置对纤维的性质具有破坏性的影响。

    图 6

    图 6.  孔洞在PI纤维中间应力对比图
    Figure 6.  Stress as a function of radius of the holes in the middle of PI fiber

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 7

    图 7.  孔洞在PI纤维边缘应力对比图
    Figure 7.  Stress as a function of radius of the holes as the edge of PI fiber

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 8

    图 8.  孔洞与PI纤维相切应力对比图
    Figure 8.  Stress as a function of radius of the holes tangential to PI fiber

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    由于在不同使用温度范围,PI纤维表现出不同的尺寸稳定性。在图 10中,设定孔洞半径为3 μm且处于纤维中间位置,在两种热环境下,应力在PI纤维内部呈不均匀分布状态,且随着温度的升高,PI纤维内部的应力越来越大,最大应力集中在孔洞处。图 12表明在普通热环境和热辐射环境下PI纤维的平均应力和最大应力均随着温度的升高而线性增加,并且可以看到两种热环境下的平均应力值非常接近,但热环境下的最大应力略大于热辐射环境下的最大应力。这些结果表明,在不同热环境下,温度的变化对PI纤维的力学性能有较大的影响。

    图 10

    图 10.  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,有孔洞PI纤维在不同温度下应力分布图
    Figure 10.  Stress distribution of PI fibers with holes at different temperatures

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    热膨胀系数是反映材料膨胀变形的弹性常数,是材料的一个重要指标,不同的热膨胀系数对PI纤维的应力有较为明显的影响,设定孔洞半径为3 μm且处于纤维中间,环境温度为25 ℃,改变轴向热膨胀系数的大小(该模型轴向尺寸远大于径向,通过验证发现径向热膨胀系数影响非常小),应力分布计算结果如图 11图 13所示,随着负热膨胀系数的增加,普通环境与辐射热环境下应力平均值和最大值都呈减小趋势,尤其是在热辐射环境下,应力的最大值随着负热膨胀系数的增加,有较为明显的减小趋势。结果表明负膨胀系数越接近零,PI纤维的力学性质越稳定。

    图 11

    图 11.  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同热膨胀系数的有孔洞PI纤维的应力分布图
    Figure 11.  Stress distribution for PI fibers with a hole at different thermal expansion coefficients

    A.Thermal environment; B.Radiant thermal environment

    图 12

    图 12.  PI纤维处于不同温度中应力对比图
    Figure 12.  Stress as a function of temperatute

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 13

    图 13.  PI纤维的热膨胀系数不同应力对比图
    Figure 13.  Stress as a function of coefficient of thermal expansion

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    通过COMSOL Multiphysics5.3仿真软件构建了聚酰亚胺(PI)纤维模型。研究发现热环境的不同和孔洞大小对PI纤维的性质有一定的影响:孔洞越大,应力的最大值越大。PI纤维出现孔洞,使纤维的力学性能较低,不利于纤维性质的稳定。在不同热环境下,温度的升高对PI纤维力学性能影响很大。在温度变化过程中,应力在PI纤维内部呈不均匀分布状态,温度越高,应力越大。热膨胀系数的不同,对PI纤维的力学性质也有较大的影响。在不同热环境下,应力平均值和最大值随负轴向热膨胀系数增加均呈减小趋势,尤其是在热辐射环境下,应力的最大值随着负轴向热膨胀系数的增加,有着较为明显的减小趋势。


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  • 图 1  模型示意图

    Figure 1  Schematic representation of the model

    A.Scanning electron micrograph of PI; B.Three-dimensional microscopic model of PI; C.Three-dimensional microscopic model with holes(the holes are at the edges, in the middle, and tangent to the fibers)

    图 2  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同大小孔洞在PI纤维中间应力分布图

    Figure 2  Stress distribution for holes with different sizes in the middle of PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 3  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同大小孔洞在PI纤维边缘应力分布图

    Figure 3  Stress distribution for holes with different sizes at the edge of PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 4  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同大小孔洞与PI纤维相切应力分布图

    Figure 4  Stress distribution for different sizes of holes tangential to PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 5  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,孔洞在PI纤维不同位置应力分布图

    Figure 5  Stress distribution for holes at different positions of PI fiber

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 9  孔洞在PI纤维不同位置应力对比图

    Figure 9  Stress as a function of axial distance of holes

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 6  孔洞在PI纤维中间应力对比图

    Figure 6  Stress as a function of radius of the holes in the middle of PI fiber

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 7  孔洞在PI纤维边缘应力对比图

    Figure 7  Stress as a function of radius of the holes as the edge of PI fiber

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 8  孔洞与PI纤维相切应力对比图

    Figure 8  Stress as a function of radius of the holes tangential to PI fiber

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 10  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,有孔洞PI纤维在不同温度下应力分布图

    Figure 10  Stress distribution of PI fibers with holes at different temperatures

    A.Thermal environment; B.Radiant heat environment

    图 11  在热环境(A)和辐射热环境(B)下,不同热膨胀系数的有孔洞PI纤维的应力分布图

    Figure 11  Stress distribution for PI fibers with a hole at different thermal expansion coefficients

    A.Thermal environment; B.Radiant thermal environment

    图 12  PI纤维处于不同温度中应力对比图

    Figure 12  Stress as a function of temperatute

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

    图 13  PI纤维的热膨胀系数不同应力对比图

    Figure 13  Stress as a function of coefficient of thermal expansion

    a.average value in thermal environment; b.maximum value in thermal environme; c.average value in thermal radiation environment; d.maximum value in thermal radiation environmen

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  • 发布日期:  2020-02-01
  • 收稿日期:  2019-09-06
  • 接受日期:  2019-11-12
  • 修回日期:  2019-10-11
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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