Zn/SiO2气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱HCl:酸性与失活

胡益浩 宋通洋 王月娟 胡庚申 谢冠群 罗孟飞

引用本文: 胡益浩,  宋通洋,  王月娟,  胡庚申,  谢冠群,  罗孟飞. Zn/SiO2气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱HCl:酸性与失活[J]. 物理化学学报, 2017, 33(5): 1017-1026. doi: 10.3866/PKU.WHXB201702082 shu
Citation:  HU Yi-Hao,  SONG Tong-Yang,  WANG Yue-Juan,  HU Geng-Sheng,  XIE Guan-Qun,  LUO Meng-Fei. Gas Phase Dehydrochlorination of 1,1,2-Trichloroethane over Zn/SiO2 Catalysts: Acidity and Deactivation[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2017, 33(5): 1017-1026. doi: 10.3866/PKU.WHXB201702082 shu

Zn/SiO2气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱HCl:酸性与失活

  • 基金项目:

    浙江省自然科学基金(LY16B070001)资助项目

摘要: 用浸渍法制备了一系列SiO2负载的过渡金属催化剂M/SiO2(M为第Ⅳ周期过渡金属),用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷(TCE)脱HCl的反应。研究发现,在M/SiO2催化剂中,Zn/SiO2催化性能最好,TCE转化率能达到98%,顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的选择性为82%。随着Zn负载量的增加,Zn/SiO2催化剂上TCE转化率逐渐增加,与催化剂上总酸量变化一致。将总酸量以Zn负载量归一化得到比酸量,则比酸量越大,Zn/SiO2催化剂比活性越高,表明Zn/SiO2催化剂表面酸性中心是TCE脱氯反应的活性中心。Zn/SiO2催化剂在TCE脱HCl 反应中存在一定的失活现象,归因于反应过程中催化剂表面积炭。低Zn负载量催化剂上会产生较多积炭,归因于其具有较多强酸性中心,表明催化剂表面强酸中心是导致催化剂积炭和失活的主要原因。

English

    1. [1]

      Wang, M. X.; Liu, S. T. Chem. Ind. Eng. 2015, 32, 3 [王明玺, 刘善堂. 化学工业与工程, 2015, 32, 3.] doi: 10.13353/j.issn.1004.9533.2015.03.005

    2. [2]

      Zhang, B. Study on Chlorine Species of Air Particles inShijingshan. MS Dissertation, Chengdu University ofTechnology, Chengdu, 2013. [张博. 北京市石景山区大气环境中氯种态研究[D]. 成都: 成都理工大学, 2013.]

    3. [3]

      Wei, M. Photocatalytic Reductive dechlorination ofchlorophenols by TiO2 catalysts. Ph D Dissertation, HubeiUniversity of Technology, Wuhan, 2016. [魏蒙. TiO2光催化剂对氯酚化合物的还原脱氯性能的研究[D]. 武汉: 湖北工业大学, 2016.]

    4. [4]

      Stach, J.; Pekáarek, V.; Endrst, R.; Hetflejs, J. Chemosphere 1999, 39, 2391. doi: 10.1016/S0045-6535(99)00166-6

    5. [5]

      Coute, N.; Ortego Jr, J. D.; Richardson, J. T.; Twigg, M. V. Appl.Catal. B-Environ 1998, 19, 175. doi: 10.1016/S0926-3373(98)00075-7

    6. [6]

      Rivas, B.; Sampedro, C.; López-Fonseca, R.; Gutiérrez-Ortiz, M. Á.; Gutiérrez-Ortiz, J. I. Appl. Catal. A: Gen. 2012, 417, 93.doi: 10.1016/j.apcata.2011.12.028

    7. [7]

      Barriault, D.; Sylvestre, M. Can. J. Microbiol. 1993, 39, 594.doi: 10.1139/m93-086

    8. [8]

      Yu, J.; Cai, W.; Zhao, S.; Wang, Y.; Chen, J. Chin. J. Chem. Eng.2013, 21, 781. doi: 10.1016/S1004-9541(13)60536-4

    9. [9]

      Trillas, M.; Peral, J.; Domènech, X. J. Chem. Tech. Biotol. 1996, 67, 237. doi: 10.1002/(SICI)1097-4660(199611)67:3<237::AIDJCTB567>3.0.CO;2-4

    10. [10]

      Ahmed, S.; Ollis, D. F. Sol. Energy 1984, 32, 597. doi: 10.1016/0038-092X(84)90135-X

    11. [11]

      Park, Y.; Kang, T.; Cho, Y. S.; Kim, P.; Park, J. C.; Yi, J. Stud.Surf. Sci. Catal. 2003, 146, 637. doi: 10.1016/S0167-2991(03)80464-0

    12. [12]

      Gampine, A.; Eyman, D. P. J. Catal. 1998, 179, 315.doi: 10.1006/jcat.1998.2223

    13. [13]

      Alwies, W. A. M. van der Heijden; Ad, J. M. Mens; René, Bogerd; Bert, M.Weckhuysen. Catal. Lett. 2008, 122, 238.doi: 10.1007/s10562-008-9436-2

    14. [14]

      Bartsch, R.; Curlin, C. L.; Florkiewicz, T. F.; Minz, H. R.; Navin, T.; Scannell, R.; Zelfel, E. Chlorine: Principles andIndustrial Practice;Wiley-VCH GmbH:Weinheim, 2000.

    15. [15]

      Mochida, I.; Watanabe, H.; Uchino, A.; Fujitsu, H.; Takeshita, K.; Furuno, M.; Sakura, T.; Nakajima, H. J. Mol. Catal. 1981, 12, 359. doi: 10.1016/0304-5102(81)85040-7

    16. [16]

      Serhuchev, Y. O.; Bilokopytov, Y. V.; Chernobaev, I.Composition for the Vapor Phase Dehydrohalogenation of 1, 1, 2-Trihaloethane to 1, 1-Dihaloethylene and Methods forPreparing and Using Such Composition. US 2008242902 A1, 2008.

    17. [17]

      Jin, Y. X.; Tang, C.; Meng, X. Q.; Wang, X. X.; Xie, G. Q.; Luo, M. F.; Li, X. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32, 510. [靳燕霞, 汤岑, 孟秀清, 王小霞, 谢冠群, 罗孟飞, 李小年. 物理化学学报, 2016, 32, 510.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201511134

    18. [18]

      Kapp, R.W. Vinyl Chloride A2. In Encyclopedia of Toxicology, 3rd ed.; Wexler, P. Ed.; Academic Press: Oxford, 2014; pp 934-938.

    19. [19]

      Dolfing, J.; Janssen, D. Biodegradation 1994, 5, 21.doi: 10.1007/BF00695210

    20. [20]

      Kokubo, K.; Kitasaka, K.; Oshima, T. Org. Lett. 2006, 8, 1597.doi: 10.1021/ol060198d

    21. [21]

      Turton, D. A.; Martin, D. F.; Wynne, K. Phys. Chem. Chem.Phys. 2010, 12, 4191. doi: 10.1039/B918196B

    22. [22]

      DeJournett, T. D.; Fritsch, J. M.; McNeill, K.; Arnold, W. A. J .Labelled Comp. Radiophram. 2005, 48, 353. doi: 10.1002/jlcr.929

    23. [23]

      Tang, C.; Jin, Y. X.; Lu, J. Q.; Li, X. N.; Xie, G, Q.; Luo, M. F.Appl. Catal A-Gen. 2015, 508, 10. doi: 10.1016/j.apcata.2015.09.024

    24. [24]

      Guo, J. G.; Li, Z.; Xi, H. X.; He, Y. S.; Wang, B. G. China Univ.Tech. (Natural. Sci. Edit.) 2004, 32, 5. [郭建光, 李忠, 奚红霞, 何余生, 王伯光. 华南理工大学学报(自然科学版), 2004, 32, 5.]

    25. [25]

      Qi, L. L.; Yao, J.; You, H. J. Harb. Inst. Technol. 2010, 42, 6. [亓丽丽, 姚杰, 尤宏. 哈尔滨工业大学学报, 2010, 42, 6.]

    26. [26]

      Zhao, J.; Wang, H. R.; Zhu, T. Y.; Li, P.; Jing, P. F. ActaPhys. -Chim. Sin. 2013, 29, 385. [赵俊, 王海蕊, 朱廷钮, 李鹏, 荆鹏飞. 物理化学学报, 2013, 29, 385.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201212031

    27. [27]

      Baran, R.; Srebowata, A.; Kaminska, I. I.; Łomot, D.; Dzwigaj, S. Micropor. Mesopor. Mat. 2013, 180, 209. doi: 10.1016/j.micromeso.2013.06.037

    28. [28]

      Anna, S. B.; Rafal, B.; Izabela. I. K.; Thomas, O.; Jean, M. K.; Stanislaw, D. Catal. Today 2015, 251, 73. doi: 10.1016/j.cattod.2014.10.019

    29. [29]

      Chen, X. Z.; Cui, B.; Shi, W. P.; Luo, M. Y. Ind. Catal. 2001, 9, 5 [陈晓珍, 崔波, 石文平, 罗明焰. 工业催化, 2001, 9, 5.]

    30. [30]

      Ali, H. A.; Iliadis, A.; Lee, U. Solid State Electron 2004, 48, 2025. doi: 10.1016/j.sse.2004.05.052

    31. [31]

      Ali, H. A.; Iliadis, A. Thin Solid Films 2005, 471, 145.doi: 10.1016/j.tsf.2004.05.074

    32. [32]

      Rossetti, I.; Bencini, E.; Trentini, L. Appl. Catal. A-Gen. 2005, 292, 118. doi: 10.1016/j.apcata.2005.05.046

    33. [33]

      Guimon, C.; Auroux, A, ; Romero, E. Appl. Catal. A-Gen. 2003, 251, 199. doi: 10.1016/S0926-860X(03)00318-1

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  1
  • 文章访问数:  287
  • HTML全文浏览量:  11
文章相关
  • 发布日期:  2017-02-08
  • 收稿日期:  2016-11-25
  • 修回日期:  2017-01-23
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章