
Citation: LI Xiao-Kun, MA Dong-Dong, ZHENG Yan-Ping, ZHANG Hong, DING Ding, CHEN Ming-Shu, WAN Hui-Lin. Performance of CO Oxidation over Highly Dispersed ld Catalyst on TiOx/SiO2 Composite Supports[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2015, 31(9): 1753-1760. doi: 10.3866/PKU.WHXB201507091

TiOx/SiO2复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能
负载型Au催化剂中金与载体间存在相互作用, 载体性质能够影响Au纳米颗粒分散度及稳定性. 本文通过表面溶胶-凝胶(SSG)法制备了TiOx/SiO2复合载体, 以期增加氧化物载体表面配位不饱和度从而使其具有较高的金属分散性, 并利用低能离子散射(LEIS)谱、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及N2物理吸附(BET)等手段对载体及催化剂进行表征分析. 实验表明TiOx/SiO2复合载体表面TiOx分散性良好, 没有形成明显的TiO2晶相, 且与SiO2间形成Ti―O―Si键. 与Au/TiO2相比, Au/TiOx/SiO2催化剂中Au纳米颗粒的分散性更好, 因而CO氧化活性显著提高. TiOx/SiO2复合载体上的TiO2膜是Au的主要表面键合位, 导致Au与载体间相互作用增强, 从而使得Au纳米颗粒抗烧结能力提高, 同时催化剂反应稳定性得到改善.
-
关键词:
-
金
- / 纳米颗粒
- / TiOx/SiO2复合载体
- / 一氧化碳氧化
- / 二氧化钛
English
Performance of CO Oxidation over Highly Dispersed ld Catalyst on TiOx/SiO2 Composite Supports
Supports have a significant effect on the dispersion and stability of Au nanoparticles because of the support-metal interaction. In the present work, TiOx/SiO2 composite supports were prepared by the surface sol-gel (SSG) method to enhance the binding strength between the metal and the support. The samples were characterized by low-energy ion scattering (LEIS) spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Xray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), and N2 physisorption (BET). The results showed that the TiOx species in TiOx/SiO2 were highly dispersed on SiO2 with the formation of Ti―O―Si linkages. The catalytic activity and stability for CO oxidation on Au/TiOx/SiO2 were significantly enhanced, because of the better dispersion of Au nanoparticles compared with Au/TiO2.
-
Key words:
-
ld
- / Nanoparticle
- / TiOx/SiO2 composite support
- / CO oxidation
- / Titania
-
-
[1]
(1) Haruta, M.; Kobayashi, T.; Sano, H.; Yamada, N. Chem. Lett. 1987, 16 (2), 405.
(1) Haruta, M.; Kobayashi, T.; Sano, H.; Yamada, N. Chem. Lett. 1987, 16 (2), 405.
-
[2]
(2) Nkosi, B.; Coville, N. J.; Hutchings, G. J. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1988, No. 1, 71.(2) Nkosi, B.; Coville, N. J.; Hutchings, G. J. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1988, No. 1, 71.
-
[3]
(3) Feng, X.; Duan, X. Z.; Qian, G.; Zhou, X. G.; Chen, D.; Yuan, W. K. J. Catal. 2014, 317, 99. doi: 10.1016/j.jcat.2014.05.006(3) Feng, X.; Duan, X. Z.; Qian, G.; Zhou, X. G.; Chen, D.; Yuan, W. K. J. Catal. 2014, 317, 99. doi: 10.1016/j.jcat.2014.05.006
-
[4]
(4) Sacaliuc, E.; Beale, A. M.; Weckhuysen, B. M.; Nijhuis, T. A. J. Catal. 2007, 248 (2), 235. doi: 10.1016/j.jcat.2007.03.014(4) Sacaliuc, E.; Beale, A. M.; Weckhuysen, B. M.; Nijhuis, T. A. J. Catal. 2007, 248 (2), 235. doi: 10.1016/j.jcat.2007.03.014
-
[5]
(5) Ueda, A.; Haruta, M. Appl. Catal. B 1998, 18 (1-2), 115. doi: 10.1016/S0926-3373(98)00026-5(5) Ueda, A.; Haruta, M. Appl. Catal. B 1998, 18 (1-2), 115. doi: 10.1016/S0926-3373(98)00026-5
-
[6]
(6) Niakolas, D.; Andronikou, C.; Papadopoulou, C.; Matralis, H. Catal. Today 2006, 112 (Suppl. 1-4), 184.(6) Niakolas, D.; Andronikou, C.; Papadopoulou, C.; Matralis, H. Catal. Today 2006, 112 (Suppl. 1-4), 184.
-
[7]
(7) Lu, H. F.; Zhou, Y.; Xu, B. Q.; Chen, Y. F.; Liu, H. Z. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008, 24 (3), 459. [卢晗锋, 周瑛, 徐柏庆, 陈银飞, 刘化章. 物理化学学报, 2008, 24(3), 459.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20080319(7) Lu, H. F.; Zhou, Y.; Xu, B. Q.; Chen, Y. F.; Liu, H. Z. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008, 24 (3), 459. [卢晗锋, 周瑛, 徐柏庆, 陈银飞, 刘化章. 物理化学学报, 2008, 24(3), 459.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20080319
-
[8]
(8) Daly, H.; guet, A.; Hardacre, C.; Meunier, F. C.; Pilasombat, R.; Thompsett, D. J. Catal. 2010, 273 (2), 257. doi: 10.1016/j.jcat.2010.05.021(8) Daly, H.; guet, A.; Hardacre, C.; Meunier, F. C.; Pilasombat, R.; Thompsett, D. J. Catal. 2010, 273 (2), 257. doi: 10.1016/j.jcat.2010.05.021
-
[9]
(9) Ye, Q.; Huo, F. F.; Yan, L. N.; Wang, J.; Cheng, S. Y.; Kang, T. F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (12), 2872. [叶青, 霍飞飞, 闫立娜, 王娟, 程水源, 康天放. 物理化学学报, 2011, 27 (12), 2872.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20112872(9) Ye, Q.; Huo, F. F.; Yan, L. N.; Wang, J.; Cheng, S. Y.; Kang, T. F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (12), 2872. [叶青, 霍飞飞, 闫立娜, 王娟, 程水源, 康天放. 物理化学学报, 2011, 27 (12), 2872.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20112872
-
[10]
(10) Hashmi, A. S.; Hutchings, G. J. Angew. Chem. Int. Edit. 2006, 45 (47), 7896.(10) Hashmi, A. S.; Hutchings, G. J. Angew. Chem. Int. Edit. 2006, 45 (47), 7896.
-
[11]
(11) Lai, X. F.; odman, D. W. J. Mol. Catal. A: Chem. 2000, 162 (1-2), 33. doi: 10.1016/S1381-1169(00)00320-4(11) Lai, X. F.; odman, D. W. J. Mol. Catal. A: Chem. 2000, 162 (1-2), 33. doi: 10.1016/S1381-1169(00)00320-4
-
[12]
(12) Schubert, M. M.; Hackenberg, S.; van Veen, A. C.; Muhler, M.; Plzak, V.; Behm, R. J. J. Catal. 2001, 197 (1), 113. doi: 10.1006/jcat.2000.3069(12) Schubert, M. M.; Hackenberg, S.; van Veen, A. C.; Muhler, M.; Plzak, V.; Behm, R. J. J. Catal. 2001, 197 (1), 113. doi: 10.1006/jcat.2000.3069
-
[13]
(13) Yang, Q. Y.; Zhu, Y.; Tian, L.; Pei, Y.; Qiao, M. H.; Fan, K. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25 (9), 1853. [杨秋芸, 朱渊, 田莉, 裴燕, 乔明华, 范康年. 物理化学学报, 2009, 25 (9), 1853.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20090906(13) Yang, Q. Y.; Zhu, Y.; Tian, L.; Pei, Y.; Qiao, M. H.; Fan, K. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25 (9), 1853. [杨秋芸, 朱渊, 田莉, 裴燕, 乔明华, 范康年. 物理化学学报, 2009, 25 (9), 1853.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20090906
-
[14]
(14) Al-Sayari, S.; Carley, A. F.; Taylor, S. H.; Hutchings, G. J. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 123. doi: 10.1007/s11244-007-0285-9(14) Al-Sayari, S.; Carley, A. F.; Taylor, S. H.; Hutchings, G. J. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 123. doi: 10.1007/s11244-007-0285-9
-
[15]
(15) Valden, M.; Lai, X.; odman, D. W. Science 1998, 281 (5383), 1647. doi: 10.1126/science.281.5383.1647(15) Valden, M.; Lai, X.; odman, D. W. Science 1998, 281 (5383), 1647. doi: 10.1126/science.281.5383.1647
-
[16]
(16) Chen, M. S.; odman, D. W. Catal. Today 2006, 111 (1-2), 22. doi: 10.1016/j.cattod.2005.10.007(16) Chen, M. S.; odman, D. W. Catal. Today 2006, 111 (1-2), 22. doi: 10.1016/j.cattod.2005.10.007
-
[17]
(17) Li, W. C.; Cottomi, M.; Schüth, F. J. Catal. 2006, 237 (1), 190. doi: 10.1016/j.jcat.2005.11.006(17) Li, W. C.; Cottomi, M.; Schüth, F. J. Catal. 2006, 237 (1), 190. doi: 10.1016/j.jcat.2005.11.006
-
[18]
(18) Yang, F.; Chen, M. S.; odman, D. W. J. Phys. Chem. C 2009, 113 (1), 254. doi: 10.1021/jp807865w(18) Yang, F.; Chen, M. S.; odman, D. W. J. Phys. Chem. C 2009, 113 (1), 254. doi: 10.1021/jp807865w
-
[19]
(19) Huang, X. Q.; Guo, C. Y.; Zuo, J. Q.; Zheng, N. F.; Stucky, G. D. Small 2009, 5 (3), 361. doi: 10.1002/smll.v5:3(19) Huang, X. Q.; Guo, C. Y.; Zuo, J. Q.; Zheng, N. F.; Stucky, G. D. Small 2009, 5 (3), 361. doi: 10.1002/smll.v5:3
-
[20]
(20) Qian, K.; Lv, S. S.; Xiao, X. Y.; Sun, H. X.; Lu, J. Q.; Luo, M. F.; Huang, W. X. J. Mol. Catal. A: Chem. 2009, 306 (1-2), 40. doi: 10.1016/j.molcata.2009.02.014(20) Qian, K.; Lv, S. S.; Xiao, X. Y.; Sun, H. X.; Lu, J. Q.; Luo, M. F.; Huang, W. X. J. Mol. Catal. A: Chem. 2009, 306 (1-2), 40. doi: 10.1016/j.molcata.2009.02.014
-
[21]
(21) Min, B. K.; Wallace, W. T.; Santra, A. K.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (42), 16339. doi: 10.1021/jp046519p(21) Min, B. K.; Wallace, W. T.; Santra, A. K.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (42), 16339. doi: 10.1021/jp046519p
-
[22]
(22) Min, B. K.; Wallace, W. T.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (38), 14609. doi: 10.1021/jp0492974(22) Min, B. K.; Wallace, W. T.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (38), 14609. doi: 10.1021/jp0492974
-
[23]
(23) Wahlström, E.; Lopez, N.; Schaub, R.; Thostrup, P.; Rønnau, A.; Africh, C.; Lægsgaard, E.; Nørskov, J. K.; Besenbacher, F. Phys. Rev. Lett. 2003, 90 (2), doi: 10.1103/PhysRevLett.90.026101(23) Wahlström, E.; Lopez, N.; Schaub, R.; Thostrup, P.; Rønnau, A.; Africh, C.; Lægsgaard, E.; Nørskov, J. K.; Besenbacher, F. Phys. Rev. Lett. 2003, 90 (2), doi: 10.1103/PhysRevLett.90.026101
-
[24]
(24) Chen, M. S.; odman, D. W. Science 2004, 306 (5694), 252. doi: 10.1126/science.1102420(24) Chen, M. S.; odman, D. W. Science 2004, 306 (5694), 252. doi: 10.1126/science.1102420
-
[25]
(25) Srinivasan, S.; Datye, A. K.; Hampden-Smith, M.; Wachs, I. E.; Deo, G.; Jehng, J. M.; Turek, A. M.; Peden, C. H. F. J. Catal. 1991, 131 (1), 260. doi: 10.1016/0021-9517(91)90343-3(25) Srinivasan, S.; Datye, A. K.; Hampden-Smith, M.; Wachs, I. E.; Deo, G.; Jehng, J. M.; Turek, A. M.; Peden, C. H. F. J. Catal. 1991, 131 (1), 260. doi: 10.1016/0021-9517(91)90343-3
-
[26]
(26) Cozzolino, M.; Di Serio, M.; Tesser, R.; Santacesaria, E. Appl. Catal. A 2007, 325 (2), 256. doi: 10.1016/j.apcata.2007.02.032(26) Cozzolino, M.; Di Serio, M.; Tesser, R.; Santacesaria, E. Appl. Catal. A 2007, 325 (2), 256. doi: 10.1016/j.apcata.2007.02.032
-
[27]
(27) Druce, J.; Téllez, H.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Int. J. Hydrog. Energy 2014, 39 (35), 20850. doi: 10.1016/j.ijhydene.2014.07.005(27) Druce, J.; Téllez, H.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Int. J. Hydrog. Energy 2014, 39 (35), 20850. doi: 10.1016/j.ijhydene.2014.07.005
-
[28]
(28) Druce, J.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. 2014, 332, 261. doi: 10.1016/j.nimb.2014.02.074(28) Druce, J.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. 2014, 332, 261. doi: 10.1016/j.nimb.2014.02.074
-
[29]
(29) Luo, X. S.; Zha, C. J.; Luther-Davies, B. J. Non-Cryst. Solids 2005, 351 (1), 29. doi: 10.1016/j.jnoncrysol.2004.09.001(29) Luo, X. S.; Zha, C. J.; Luther-Davies, B. J. Non-Cryst. Solids 2005, 351 (1), 29. doi: 10.1016/j.jnoncrysol.2004.09.001
-
[30]
(30) Castillo, R.; Koch, B.; Ruiz, P.; Delmon, B. J. Catal. 1996, 161 (2), 524. doi: 10.1006/jcat.1996.0214(30) Castillo, R.; Koch, B.; Ruiz, P.; Delmon, B. J. Catal. 1996, 161 (2), 524. doi: 10.1006/jcat.1996.0214
-
[31]
(31) Rasalingam, S.; Kibombo, H. S.; Wu, C.; Budhi, S.; Peng, R.; Baltrusaitis, J.; Koodali, R. T. Catal. Commun. 2013, 31, 66. doi: 10.1016/j.catcom.2012.11.016(31) Rasalingam, S.; Kibombo, H. S.; Wu, C.; Budhi, S.; Peng, R.; Baltrusaitis, J.; Koodali, R. T. Catal. Commun. 2013, 31, 66. doi: 10.1016/j.catcom.2012.11.016
-
[32]
(32) Gao, X. T.; Bare, S. R.; Fierro, J. L. G.; Banares, M. A.; Wachs, I. E. J. Phys. Chem. B 1998, 102 (29), 5653. doi: 10.1021/jp981423e(32) Gao, X. T.; Bare, S. R.; Fierro, J. L. G.; Banares, M. A.; Wachs, I. E. J. Phys. Chem. B 1998, 102 (29), 5653. doi: 10.1021/jp981423e
-
[33]
(33) Lassaletta, G.; Fernández, A.; Espinós, J. P.; nzález-Elipe, A. R. J. Phys. Chem. 1995, 99 (5), 1484. doi: 10.1021/j100005a019(33) Lassaletta, G.; Fernández, A.; Espinós, J. P.; nzález-Elipe, A. R. J. Phys. Chem. 1995, 99 (5), 1484. doi: 10.1021/j100005a019
-
[34]
(34) Kim, W. B.; Choi, S. H.; Lee, J. S. J. Phys. Chem. B 2000, 104 (36), 8670. doi: 10.1021/jp000042+(34) Kim, W. B.; Choi, S. H.; Lee, J. S. J. Phys. Chem. B 2000, 104 (36), 8670. doi: 10.1021/jp000042+
-
[35]
(35) Benito, N.; Palacio, C. J. Phys. D: Appl. Phys. 2014, 47 (1), doi: 10.1088/0022-3727/47/1/015308(35) Benito, N.; Palacio, C. J. Phys. D: Appl. Phys. 2014, 47 (1), doi: 10.1088/0022-3727/47/1/015308
-
[36]
(36) Haruta, M. Catal. Today 1997, 36 (1), 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8(36) Haruta, M. Catal. Today 1997, 36 (1), 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8
-
[37]
(37) Chen, M. S.; odman, D. W. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 41. doi: 10.1007/s11244-007-0276-x(37) Chen, M. S.; odman, D. W. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 41. doi: 10.1007/s11244-007-0276-x
-
[38]
(38) Chen, M. S.; Cai, Y.; Yan, Z.; odman, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128 (19), 6341. doi: 10.1021/ja0557536
(38) Chen, M. S.; Cai, Y.; Yan, Z.; odman, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128 (19), 6341. doi: 10.1021/ja0557536
-
[1]
-

计量
- PDF下载量: 250
- 文章访问数: 698
- HTML全文浏览量: 36