注册 English

碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究

刘建红 ,  吕存琴 ,  晋春 ,  王贵昌

downloadPDF
引用本文: 刘建红, 吕存琴, 晋春, 王贵昌. 碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(4): 950-960. doi: 10.3866/PKU.WHXB201601191 shu
Citation:  LIU Jian-Hong, LÜ Cun-Qin, JIN Chun, WANG Gui-Chang. First-Principles Study of Effect of CO to Oxidize Methanol to Formic Acid in Alkaline Media on PtAu(111) and Pt(111) Surfaces[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2016, 32(4): 950-960. doi: 10.3866/PKU.WHXB201601191 shu

碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究

  • 1.

    1. 山西大同大学化学与环境工程学院, 山西 大同 037009;

  • 2.

    2. 先进能源材料化学教育部重点实验室(南开大学), 天津 300071;

  • 3.

    3. 南开大学化学学院, 天津市金属与分子基材料化学重点实验室(南开大学), 天津 300071

    • 通讯作者: 晋春, 王贵昌; 晋春, 王贵昌
  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21503122, 21346002) (21503122, 21346002)

    山西省青年科技研究基金(2014021016-2) (2014021016-2)

    山西省科技攻关项目(2015031017) (2015031017)

    先进能源材料化学教育部重点实验室开放基金资助 

摘要: 采用密度泛函理论计算研究了碱性介质中甲醇在清洁的PtAu(111)和Pt(111)表面、及有CO存在的PtAu(111)和Pt(111)表面的氧化。计算结果表明,在碱性介质中,预吸附的CO促进了甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化的每一步反应,这与其在Au(111)表面的作用相似。究其原因,是由于CO的吸附增强了OH的稳定性和碱性,从而增强了OH夺取氢原子的能力。

English

    1. [1]

      (1) Zhang, K.; Yang, W.; Ma, C.;Wang, Y.; Sun, C.W.; Chen, Y. J.; Duchesne, P.; Zhou, J. G.;Wang, J.; Hu, Y. F.; Banis, M. N.; Zhang, P.; Li, F.; Li, J. Q.; Chen, L. Q. NPG Asia Mater. 2015, 7, e153. doi: 10.1038/am.2014.122(1) Zhang, K.; Yang, W.; Ma, C.;Wang, Y.; Sun, C.W.; Chen, Y. J.; Duchesne, P.; Zhou, J. G.;Wang, J.; Hu, Y. F.; Banis, M. N.; Zhang, P.; Li, F.; Li, J. Q.; Chen, L. Q. NPG Asia Mater. 2015, 7, e153. doi: 10.1038/am.2014.122

    2. [2]

      (2) Sun, S.; Zhang, G.; Gauquelin, N.; Chen, N.; Zhou, J.; Yang, S.; Chen, W.; Meng, X.; Geng, D.; Banis, M. N.; Li, R.; Ye, S.; Knights, S.; Botton, G. A.; Sham, T.; Sun, X. Sci. Rep. 2013, 3, 1775. doi: 10.1038/srep01775(2) Sun, S.; Zhang, G.; Gauquelin, N.; Chen, N.; Zhou, J.; Yang, S.; Chen, W.; Meng, X.; Geng, D.; Banis, M. N.; Li, R.; Ye, S.; Knights, S.; Botton, G. A.; Sham, T.; Sun, X. Sci. Rep. 2013, 3, 1775. doi: 10.1038/srep01775

    3. [3]

      (3) Ganesan, R.; Lee, J. S. Angew. Chem. Int. Edit. 2005, 44, 6557. doi: 10.1002/anie.200501272(3) Ganesan, R.; Lee, J. S. Angew. Chem. Int. Edit. 2005, 44, 6557. doi: 10.1002/anie.200501272

    4. [4]

      (4) Wasmus, S.; Küver, A. J. Electroanal. Chem. 1999, 461, 14. doi: 10.1016/S0022-0728(98)00197-1(4) Wasmus, S.; Küver, A. J. Electroanal. Chem. 1999, 461, 14. doi: 10.1016/S0022-0728(98)00197-1

    5. [5]

      (5) Roberts, J. L., Jr.; Sawyer, D. T. Electrochim. Acta 1965, 10, 989. doi: 10.1016/0013-4686(65)80011-1(5) Roberts, J. L., Jr.; Sawyer, D. T. Electrochim. Acta 1965, 10, 989. doi: 10.1016/0013-4686(65)80011-1

    6. [6]

      (6) Rodriguez, P.; Kwon, Y.; Koper, M. T. M. Nat. Chem. 2012, 4, 177. doi: 10.1038/nchem.1221(6) Rodriguez, P.; Kwon, Y.; Koper, M. T. M. Nat. Chem. 2012, 4, 177. doi: 10.1038/nchem.1221

    7. [7]

      (7) Zope, B. N.; Hibbits, D. D.; Neurock, M.; Davis, R. J. Science 2010, 330, 74. doi: 10.1126/science.1195055(7) Zope, B. N.; Hibbits, D. D.; Neurock, M.; Davis, R. J. Science 2010, 330, 74. doi: 10.1126/science.1195055

    8. [8]

      (8) Ketchie, W. C.; Fang, Y. L.;Wong, M. S.; Murayama, M.; Davis, R. J. J. Catal. 2007, 250, 94. doi: 10.1016/j.jcat.2007.06.001(8) Ketchie, W. C.; Fang, Y. L.;Wong, M. S.; Murayama, M.; Davis, R. J. J. Catal. 2007, 250, 94. doi: 10.1016/j.jcat.2007.06.001

    9. [9]

      (9) Burke, L. D.; Nugent, P. F. Gold Bull. 1998, 31, 39. doi: 10.1007/BF03214760(9) Burke, L. D.; Nugent, P. F. Gold Bull. 1998, 31, 39. doi: 10.1007/BF03214760

    10. [10]

      (10) Kita, H.; Nakajima, H.; Hayashi, K. J. Electroanal. Chem. 1985, 190, 141. doi: 10.1016/0022-0728(85)80083-8(10) Kita, H.; Nakajima, H.; Hayashi, K. J. Electroanal. Chem. 1985, 190, 141. doi: 10.1016/0022-0728(85)80083-8

    11. [11]

      (11) Zhang, T. F.; Liu, Z. P.; Driver, S. M.; Pratt, S. J.; Jenkins, S. J.; King, D. A. Phys. Rev. Lett. 2005, 95, 266102. doi: 10.1103/PhysRevLett.95.266102(11) Zhang, T. F.; Liu, Z. P.; Driver, S. M.; Pratt, S. J.; Jenkins, S. J.; King, D. A. Phys. Rev. Lett. 2005, 95, 266102. doi: 10.1103/PhysRevLett.95.266102

    12. [12]

      (12) Gan, L. Y.; Zhao, Y. J. J. Chem. Phys. 2010, 133, 094703. doi: 10.1063/1.3483235(12) Gan, L. Y.; Zhao, Y. J. J. Chem. Phys. 2010, 133, 094703. doi: 10.1063/1.3483235

    13. [13]

      (13) Liu, Y. H.;Wei, L.; Hu, Y. Z.; Huang, X. Y.;Wang, J. Q.; Li, J. Q.; Hu, X. L.; Zhuang, N. F. J. Alloy. Compd. 2016, 656, 452. doi: 10.1016/j.jallcom.2015.10.004(13) Liu, Y. H.;Wei, L.; Hu, Y. Z.; Huang, X. Y.;Wang, J. Q.; Li, J. Q.; Hu, X. L.; Zhuang, N. F. J. Alloy. Compd. 2016, 656, 452. doi: 10.1016/j.jallcom.2015.10.004

    14. [14]

      (14) Shubina, T. E.; Hartnig, C.; Koper, M. T. M. Phys. Chem. Chem. Phys. 2004, 6, 4215. doi: 10.1039/B407669A(14) Shubina, T. E.; Hartnig, C.; Koper, M. T. M. Phys. Chem. Chem. Phys. 2004, 6, 4215. doi: 10.1039/B407669A

    15. [15]

      (15) Wang, L.; He, C. Z.; Zhang, W. H.; Li, Z. Y.; Yang, J. L. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 17511. doi: 10.1021/jp501620h(15) Wang, L.; He, C. Z.; Zhang, W. H.; Li, Z. Y.; Yang, J. L. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 17511. doi: 10.1021/jp501620h

    16. [16]

      (16) Lv, C. Q.; Liu, J. H.;Wang, H.;Wang, G. C. Catal. Commun. 2015, 60, 60. doi: 10.1016/j.catcom.2014.11.013(16) Lv, C. Q.; Liu, J. H.;Wang, H.;Wang, G. C. Catal. Commun. 2015, 60, 60. doi: 10.1016/j.catcom.2014.11.013

    17. [17]

      (17) Yuan, D.W.; Gong, X. G.;Wu, R. Q. J. Chem. Phys. 2008, 128, 064706. doi: 10.1063/1.2835545(17) Yuan, D.W.; Gong, X. G.;Wu, R. Q. J. Chem. Phys. 2008, 128, 064706. doi: 10.1063/1.2835545

    18. [18]

      (18) Zhong, W. H.; Liu, Y. X.; Zhang, D. J. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 2994. doi: 10.1021/jp210304z(18) Zhong, W. H.; Liu, Y. X.; Zhang, D. J. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 2994. doi: 10.1021/jp210304z

    19. [19]

      (19) Montero, M. A.; Gennero de Chialvo, M. R.; Chialvo, A. C. Int. J. Hydrog. Energy 2011, 36, 3811. doi: 10.1016/j.ijhydene.2010.12.115(19) Montero, M. A.; Gennero de Chialvo, M. R.; Chialvo, A. C. Int. J. Hydrog. Energy 2011, 36, 3811. doi: 10.1016/j.ijhydene.2010.12.115

    20. [20]

      (20) Ren, H.; Humbert, M. P.; Menning, C. A.; Chen, J. G.; Shu, Y. Y.; Singh, U. G.; Cheng, W. C. Appl. Catal. A 2010, 375, 303. doi: 10.1016/j.apcata.2010.01.018(20) Ren, H.; Humbert, M. P.; Menning, C. A.; Chen, J. G.; Shu, Y. Y.; Singh, U. G.; Cheng, W. C. Appl. Catal. A 2010, 375, 303. doi: 10.1016/j.apcata.2010.01.018

    21. [21]

      (21) Qiu, C. C.; Guo, Y. G.; Zhang, J. T.; Ma, H. Y.; Cai, Y. Q. Mater. Chem. Phys. 2011, 127, 484. doi: 10.1016/j.matchemphys.2011.02.041(21) Qiu, C. C.; Guo, Y. G.; Zhang, J. T.; Ma, H. Y.; Cai, Y. Q. Mater. Chem. Phys. 2011, 127, 484. doi: 10.1016/j.matchemphys.2011.02.041

    22. [22]

      (22) Xu, J. B.; Zhao, T. S.; Yang, W.W.; Shen, S. Y. Int. J. Hydrog. Energy 2010, 35, 8699. doi: 10.1016/j.ijhydene.2010.05.008(22) Xu, J. B.; Zhao, T. S.; Yang, W.W.; Shen, S. Y. Int. J. Hydrog. Energy 2010, 35, 8699. doi: 10.1016/j.ijhydene.2010.05.008

    23. [23]

      (23) Yang, L.; Chen, J. H.; Zhong, X. X.; Cui, K. Z.; Xu, Y.; Kuang, Y. F. Colloids Surf. A 2007, 295, 21. doi: 10.1016/j.colsurfa.2006.08.023(23) Yang, L.; Chen, J. H.; Zhong, X. X.; Cui, K. Z.; Xu, Y.; Kuang, Y. F. Colloids Surf. A 2007, 295, 21. doi: 10.1016/j.colsurfa.2006.08.023

    24. [24]

      (24) Kresse, G.; Hafner, J. Phys. Rev. B 1994, 49, 14251. doi: 10.1103/PhysRevB.49.14251(24) Kresse, G.; Hafner, J. Phys. Rev. B 1994, 49, 14251. doi: 10.1103/PhysRevB.49.14251

    25. [25]

      (25) Kresse, G.; Furthmüller, J. Comp. Mater. Sci. 1996, 6, 15. doi: 10.1016/0927-0256(96)00008-0(25) Kresse, G.; Furthmüller, J. Comp. Mater. Sci. 1996, 6, 15. doi: 10.1016/0927-0256(96)00008-0

    26. [26]

      (26) Perdew, J. P.; Chevary, J. A.; Vosko, S. H.; Jackson, K. A.; Pederson, M. R.; Singh, D. J.; Fiolhais, C. Phys. Rev. B 1992, 46, 6671. doi: 10.1103/PhysRevB.46.6671(26) Perdew, J. P.; Chevary, J. A.; Vosko, S. H.; Jackson, K. A.; Pederson, M. R.; Singh, D. J.; Fiolhais, C. Phys. Rev. B 1992, 46, 6671. doi: 10.1103/PhysRevB.46.6671

    27. [27]

      (27) Kresse, G.; Joubert, D. Phys. Rev. B 1999, 59, 1758. doi: 10.1103/PhysRevB.59.1758(27) Kresse, G.; Joubert, D. Phys. Rev. B 1999, 59, 1758. doi: 10.1103/PhysRevB.59.1758

    28. [28]

      (28) Blöhl, P. E. Phys. Rev. B 1994, 50, 17953. doi: 10.1103/ PhysRevB.50.17953(28) Blöhl, P. E. Phys. Rev. B 1994, 50, 17953. doi: 10.1103/ PhysRevB.50.17953

    29. [29]

      (29) Monkhorst, H. J.; Pack, J. D. Phys. Rev. B 1976, 13, 5188. doi: 10.1103/PhysRevB.13.5188(29) Monkhorst, H. J.; Pack, J. D. Phys. Rev. B 1976, 13, 5188. doi: 10.1103/PhysRevB.13.5188

    30. [30]

      (30) Henkelman, G.; Uberuaga, B. P.; Jónsson, H. J. Chem. Phys. 2000, 113, 9901. doi: 10.1063/1.1329672(30) Henkelman, G.; Uberuaga, B. P.; Jónsson, H. J. Chem. Phys. 2000, 113, 9901. doi: 10.1063/1.1329672

    31. [31]

      (31) Kittel, C. Introduction to Solid State Physics, 8th ed.;Wiley: New York, 2004(31) Kittel, C. Introduction to Solid State Physics, 8th ed.;Wiley: New York, 2004

    32. [32]

      (32) Hammer, B. Surf. Sci. 2000, 459, 323. doi: 10.1016/S0039-6028(00)00467-2(32) Hammer, B. Surf. Sci. 2000, 459, 323. doi: 10.1016/S0039-6028(00)00467-2

    33. [33]

      (33) Greeley, J.; Mavrikakis, M. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 3910. doi: 10.1021/ja037700z(33) Greeley, J.; Mavrikakis, M. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 3910. doi: 10.1021/ja037700z

    34. [34]

      (34) Pacchioni, G.; Ricart, J. M.; Illas, F. J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 10152. doi: 10.1021/ja00101a038(34) Pacchioni, G.; Ricart, J. M.; Illas, F. J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 10152. doi: 10.1021/ja00101a038

    35. [35]

      (35) Torres, D.; Lopez, N.; Illas, F.; Lambert, R. M. Angew. Chem. Int. Edit. 2007, 46, 2055. doi: 10.1002/ange.200603803(35) Torres, D.; Lopez, N.; Illas, F.; Lambert, R. M. Angew. Chem. Int. Edit. 2007, 46, 2055. doi: 10.1002/ange.200603803

    36. [36]

      (36) Zhao, S.; Ma, X. D.; Pang, Q.; Sun, H.W.;Wang, G. C. Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 5553. doi: 10.1039/C3CP55048F(36) Zhao, S.; Ma, X. D.; Pang, Q.; Sun, H.W.;Wang, G. C. Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 5553. doi: 10.1039/C3CP55048F

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  0
  • 文章访问数:  475
  • HTML全文浏览量:  36
文章相关
  • 发布日期:  2016-01-19
  • 收稿日期:  2015-09-28
  • 网络出版日期:  2016-01-18
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net