TiOx/SiO2复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能

李晓坤 马冬冬 郑燕萍 张宏 丁丁 陈明树 万惠霖

引用本文: 李晓坤, 马冬冬, 郑燕萍, 张宏, 丁丁, 陈明树, 万惠霖. TiOx/SiO2复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能[J]. 物理化学学报, 2015, 31(9): 1753-1760. doi: 10.3866/PKU.WHXB201507091 shu
Citation:  LI Xiao-Kun, MA Dong-Dong, ZHENG Yan-Ping, ZHANG Hong, DING Ding, CHEN Ming-Shu, WAN Hui-Lin. Performance of CO Oxidation over Highly Dispersed ld Catalyst on TiOx/SiO2 Composite Supports[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2015, 31(9): 1753-1760. doi: 10.3866/PKU.WHXB201507091 shu

TiOx/SiO2复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能

  • 基金项目:

    国家重点基础研究发展规划项目(973) (2010CB732303, 2013CB933102) (973) (2010CB732303, 2013CB933102)

    教育部重大研究计划(309019) (309019)

    国家自然科学基金(20923004,21033006, 21073149, 21273178) (20923004,21033006, 21073149, 21273178)

    教育部创新研究团队项目(IRT1036)资助 (IRT1036)

摘要:

负载型Au催化剂中金与载体间存在相互作用, 载体性质能够影响Au纳米颗粒分散度及稳定性. 本文通过表面溶胶-凝胶(SSG)法制备了TiOx/SiO2复合载体, 以期增加氧化物载体表面配位不饱和度从而使其具有较高的金属分散性, 并利用低能离子散射(LEIS)谱、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及N2物理吸附(BET)等手段对载体及催化剂进行表征分析. 实验表明TiOx/SiO2复合载体表面TiOx分散性良好, 没有形成明显的TiO2晶相, 且与SiO2间形成Ti―O―Si键. 与Au/TiO2相比, Au/TiOx/SiO2催化剂中Au纳米颗粒的分散性更好, 因而CO氧化活性显著提高. TiOx/SiO2复合载体上的TiO2膜是Au的主要表面键合位, 导致Au与载体间相互作用增强, 从而使得Au纳米颗粒抗烧结能力提高, 同时催化剂反应稳定性得到改善.

English

    1. [1]

      (1) Haruta, M.; Kobayashi, T.; Sano, H.; Yamada, N. Chem. Lett. 1987, 16 (2), 405.

      (1) Haruta, M.; Kobayashi, T.; Sano, H.; Yamada, N. Chem. Lett. 1987, 16 (2), 405.

    2. [2]

      (2) Nkosi, B.; Coville, N. J.; Hutchings, G. J. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1988, No. 1, 71.(2) Nkosi, B.; Coville, N. J.; Hutchings, G. J. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1988, No. 1, 71.

    3. [3]

      (3) Feng, X.; Duan, X. Z.; Qian, G.; Zhou, X. G.; Chen, D.; Yuan, W. K. J. Catal. 2014, 317, 99. doi: 10.1016/j.jcat.2014.05.006(3) Feng, X.; Duan, X. Z.; Qian, G.; Zhou, X. G.; Chen, D.; Yuan, W. K. J. Catal. 2014, 317, 99. doi: 10.1016/j.jcat.2014.05.006

    4. [4]

      (4) Sacaliuc, E.; Beale, A. M.; Weckhuysen, B. M.; Nijhuis, T. A. J. Catal. 2007, 248 (2), 235. doi: 10.1016/j.jcat.2007.03.014(4) Sacaliuc, E.; Beale, A. M.; Weckhuysen, B. M.; Nijhuis, T. A. J. Catal. 2007, 248 (2), 235. doi: 10.1016/j.jcat.2007.03.014

    5. [5]

      (5) Ueda, A.; Haruta, M. Appl. Catal. B 1998, 18 (1-2), 115. doi: 10.1016/S0926-3373(98)00026-5(5) Ueda, A.; Haruta, M. Appl. Catal. B 1998, 18 (1-2), 115. doi: 10.1016/S0926-3373(98)00026-5

    6. [6]

      (6) Niakolas, D.; Andronikou, C.; Papadopoulou, C.; Matralis, H. Catal. Today 2006, 112 (Suppl. 1-4), 184.(6) Niakolas, D.; Andronikou, C.; Papadopoulou, C.; Matralis, H. Catal. Today 2006, 112 (Suppl. 1-4), 184.

    7. [7]

      (7) Lu, H. F.; Zhou, Y.; Xu, B. Q.; Chen, Y. F.; Liu, H. Z. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008, 24 (3), 459. [卢晗锋, 周瑛, 徐柏庆, 陈银飞, 刘化章. 物理化学学报, 2008, 24(3), 459.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20080319(7) Lu, H. F.; Zhou, Y.; Xu, B. Q.; Chen, Y. F.; Liu, H. Z. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008, 24 (3), 459. [卢晗锋, 周瑛, 徐柏庆, 陈银飞, 刘化章. 物理化学学报, 2008, 24(3), 459.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20080319

    8. [8]

      (8) Daly, H.; guet, A.; Hardacre, C.; Meunier, F. C.; Pilasombat, R.; Thompsett, D. J. Catal. 2010, 273 (2), 257. doi: 10.1016/j.jcat.2010.05.021(8) Daly, H.; guet, A.; Hardacre, C.; Meunier, F. C.; Pilasombat, R.; Thompsett, D. J. Catal. 2010, 273 (2), 257. doi: 10.1016/j.jcat.2010.05.021

    9. [9]

      (9) Ye, Q.; Huo, F. F.; Yan, L. N.; Wang, J.; Cheng, S. Y.; Kang, T. F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (12), 2872. [叶青, 霍飞飞, 闫立娜, 王娟, 程水源, 康天放. 物理化学学报, 2011, 27 (12), 2872.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20112872(9) Ye, Q.; Huo, F. F.; Yan, L. N.; Wang, J.; Cheng, S. Y.; Kang, T. F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (12), 2872. [叶青, 霍飞飞, 闫立娜, 王娟, 程水源, 康天放. 物理化学学报, 2011, 27 (12), 2872.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20112872

    10. [10]

      (10) Hashmi, A. S.; Hutchings, G. J. Angew. Chem. Int. Edit. 2006, 45 (47), 7896.(10) Hashmi, A. S.; Hutchings, G. J. Angew. Chem. Int. Edit. 2006, 45 (47), 7896.

    11. [11]

      (11) Lai, X. F.; odman, D. W. J. Mol. Catal. A: Chem. 2000, 162 (1-2), 33. doi: 10.1016/S1381-1169(00)00320-4(11) Lai, X. F.; odman, D. W. J. Mol. Catal. A: Chem. 2000, 162 (1-2), 33. doi: 10.1016/S1381-1169(00)00320-4

    12. [12]

      (12) Schubert, M. M.; Hackenberg, S.; van Veen, A. C.; Muhler, M.; Plzak, V.; Behm, R. J. J. Catal. 2001, 197 (1), 113. doi: 10.1006/jcat.2000.3069(12) Schubert, M. M.; Hackenberg, S.; van Veen, A. C.; Muhler, M.; Plzak, V.; Behm, R. J. J. Catal. 2001, 197 (1), 113. doi: 10.1006/jcat.2000.3069

    13. [13]

      (13) Yang, Q. Y.; Zhu, Y.; Tian, L.; Pei, Y.; Qiao, M. H.; Fan, K. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25 (9), 1853. [杨秋芸, 朱渊, 田莉, 裴燕, 乔明华, 范康年. 物理化学学报, 2009, 25 (9), 1853.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20090906(13) Yang, Q. Y.; Zhu, Y.; Tian, L.; Pei, Y.; Qiao, M. H.; Fan, K. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25 (9), 1853. [杨秋芸, 朱渊, 田莉, 裴燕, 乔明华, 范康年. 物理化学学报, 2009, 25 (9), 1853.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20090906

    14. [14]

      (14) Al-Sayari, S.; Carley, A. F.; Taylor, S. H.; Hutchings, G. J. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 123. doi: 10.1007/s11244-007-0285-9(14) Al-Sayari, S.; Carley, A. F.; Taylor, S. H.; Hutchings, G. J. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 123. doi: 10.1007/s11244-007-0285-9

    15. [15]

      (15) Valden, M.; Lai, X.; odman, D. W. Science 1998, 281 (5383), 1647. doi: 10.1126/science.281.5383.1647(15) Valden, M.; Lai, X.; odman, D. W. Science 1998, 281 (5383), 1647. doi: 10.1126/science.281.5383.1647

    16. [16]

      (16) Chen, M. S.; odman, D. W. Catal. Today 2006, 111 (1-2), 22. doi: 10.1016/j.cattod.2005.10.007(16) Chen, M. S.; odman, D. W. Catal. Today 2006, 111 (1-2), 22. doi: 10.1016/j.cattod.2005.10.007

    17. [17]

      (17) Li, W. C.; Cottomi, M.; Schüth, F. J. Catal. 2006, 237 (1), 190. doi: 10.1016/j.jcat.2005.11.006(17) Li, W. C.; Cottomi, M.; Schüth, F. J. Catal. 2006, 237 (1), 190. doi: 10.1016/j.jcat.2005.11.006

    18. [18]

      (18) Yang, F.; Chen, M. S.; odman, D. W. J. Phys. Chem. C 2009, 113 (1), 254. doi: 10.1021/jp807865w(18) Yang, F.; Chen, M. S.; odman, D. W. J. Phys. Chem. C 2009, 113 (1), 254. doi: 10.1021/jp807865w

    19. [19]

      (19) Huang, X. Q.; Guo, C. Y.; Zuo, J. Q.; Zheng, N. F.; Stucky, G. D. Small 2009, 5 (3), 361. doi: 10.1002/smll.v5:3(19) Huang, X. Q.; Guo, C. Y.; Zuo, J. Q.; Zheng, N. F.; Stucky, G. D. Small 2009, 5 (3), 361. doi: 10.1002/smll.v5:3

    20. [20]

      (20) Qian, K.; Lv, S. S.; Xiao, X. Y.; Sun, H. X.; Lu, J. Q.; Luo, M. F.; Huang, W. X. J. Mol. Catal. A: Chem. 2009, 306 (1-2), 40. doi: 10.1016/j.molcata.2009.02.014(20) Qian, K.; Lv, S. S.; Xiao, X. Y.; Sun, H. X.; Lu, J. Q.; Luo, M. F.; Huang, W. X. J. Mol. Catal. A: Chem. 2009, 306 (1-2), 40. doi: 10.1016/j.molcata.2009.02.014

    21. [21]

      (21) Min, B. K.; Wallace, W. T.; Santra, A. K.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (42), 16339. doi: 10.1021/jp046519p(21) Min, B. K.; Wallace, W. T.; Santra, A. K.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (42), 16339. doi: 10.1021/jp046519p

    22. [22]

      (22) Min, B. K.; Wallace, W. T.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (38), 14609. doi: 10.1021/jp0492974(22) Min, B. K.; Wallace, W. T.; odman, D. W. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (38), 14609. doi: 10.1021/jp0492974

    23. [23]

      (23) Wahlström, E.; Lopez, N.; Schaub, R.; Thostrup, P.; Rønnau, A.; Africh, C.; Lægsgaard, E.; Nørskov, J. K.; Besenbacher, F. Phys. Rev. Lett. 2003, 90 (2), doi: 10.1103/PhysRevLett.90.026101(23) Wahlström, E.; Lopez, N.; Schaub, R.; Thostrup, P.; Rønnau, A.; Africh, C.; Lægsgaard, E.; Nørskov, J. K.; Besenbacher, F. Phys. Rev. Lett. 2003, 90 (2), doi: 10.1103/PhysRevLett.90.026101

    24. [24]

      (24) Chen, M. S.; odman, D. W. Science 2004, 306 (5694), 252. doi: 10.1126/science.1102420(24) Chen, M. S.; odman, D. W. Science 2004, 306 (5694), 252. doi: 10.1126/science.1102420

    25. [25]

      (25) Srinivasan, S.; Datye, A. K.; Hampden-Smith, M.; Wachs, I. E.; Deo, G.; Jehng, J. M.; Turek, A. M.; Peden, C. H. F. J. Catal. 1991, 131 (1), 260. doi: 10.1016/0021-9517(91)90343-3(25) Srinivasan, S.; Datye, A. K.; Hampden-Smith, M.; Wachs, I. E.; Deo, G.; Jehng, J. M.; Turek, A. M.; Peden, C. H. F. J. Catal. 1991, 131 (1), 260. doi: 10.1016/0021-9517(91)90343-3

    26. [26]

      (26) Cozzolino, M.; Di Serio, M.; Tesser, R.; Santacesaria, E. Appl. Catal. A 2007, 325 (2), 256. doi: 10.1016/j.apcata.2007.02.032(26) Cozzolino, M.; Di Serio, M.; Tesser, R.; Santacesaria, E. Appl. Catal. A 2007, 325 (2), 256. doi: 10.1016/j.apcata.2007.02.032

    27. [27]

      (27) Druce, J.; Téllez, H.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Int. J. Hydrog. Energy 2014, 39 (35), 20850. doi: 10.1016/j.ijhydene.2014.07.005(27) Druce, J.; Téllez, H.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Int. J. Hydrog. Energy 2014, 39 (35), 20850. doi: 10.1016/j.ijhydene.2014.07.005

    28. [28]

      (28) Druce, J.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. 2014, 332, 261. doi: 10.1016/j.nimb.2014.02.074(28) Druce, J.; Simrick, N.; Ishihara, T.; Kilner, J. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. 2014, 332, 261. doi: 10.1016/j.nimb.2014.02.074

    29. [29]

      (29) Luo, X. S.; Zha, C. J.; Luther-Davies, B. J. Non-Cryst. Solids 2005, 351 (1), 29. doi: 10.1016/j.jnoncrysol.2004.09.001(29) Luo, X. S.; Zha, C. J.; Luther-Davies, B. J. Non-Cryst. Solids 2005, 351 (1), 29. doi: 10.1016/j.jnoncrysol.2004.09.001

    30. [30]

      (30) Castillo, R.; Koch, B.; Ruiz, P.; Delmon, B. J. Catal. 1996, 161 (2), 524. doi: 10.1006/jcat.1996.0214(30) Castillo, R.; Koch, B.; Ruiz, P.; Delmon, B. J. Catal. 1996, 161 (2), 524. doi: 10.1006/jcat.1996.0214

    31. [31]

      (31) Rasalingam, S.; Kibombo, H. S.; Wu, C.; Budhi, S.; Peng, R.; Baltrusaitis, J.; Koodali, R. T. Catal. Commun. 2013, 31, 66. doi: 10.1016/j.catcom.2012.11.016(31) Rasalingam, S.; Kibombo, H. S.; Wu, C.; Budhi, S.; Peng, R.; Baltrusaitis, J.; Koodali, R. T. Catal. Commun. 2013, 31, 66. doi: 10.1016/j.catcom.2012.11.016

    32. [32]

      (32) Gao, X. T.; Bare, S. R.; Fierro, J. L. G.; Banares, M. A.; Wachs, I. E. J. Phys. Chem. B 1998, 102 (29), 5653. doi: 10.1021/jp981423e(32) Gao, X. T.; Bare, S. R.; Fierro, J. L. G.; Banares, M. A.; Wachs, I. E. J. Phys. Chem. B 1998, 102 (29), 5653. doi: 10.1021/jp981423e

    33. [33]

      (33) Lassaletta, G.; Fernández, A.; Espinós, J. P.; nzález-Elipe, A. R. J. Phys. Chem. 1995, 99 (5), 1484. doi: 10.1021/j100005a019(33) Lassaletta, G.; Fernández, A.; Espinós, J. P.; nzález-Elipe, A. R. J. Phys. Chem. 1995, 99 (5), 1484. doi: 10.1021/j100005a019

    34. [34]

      (34) Kim, W. B.; Choi, S. H.; Lee, J. S. J. Phys. Chem. B 2000, 104 (36), 8670. doi: 10.1021/jp000042+(34) Kim, W. B.; Choi, S. H.; Lee, J. S. J. Phys. Chem. B 2000, 104 (36), 8670. doi: 10.1021/jp000042+

    35. [35]

      (35) Benito, N.; Palacio, C. J. Phys. D: Appl. Phys. 2014, 47 (1), doi: 10.1088/0022-3727/47/1/015308(35) Benito, N.; Palacio, C. J. Phys. D: Appl. Phys. 2014, 47 (1), doi: 10.1088/0022-3727/47/1/015308

    36. [36]

      (36) Haruta, M. Catal. Today 1997, 36 (1), 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8(36) Haruta, M. Catal. Today 1997, 36 (1), 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8

    37. [37]

      (37) Chen, M. S.; odman, D. W. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 41. doi: 10.1007/s11244-007-0276-x(37) Chen, M. S.; odman, D. W. Top. Catal. 2007, 44 (1-2), 41. doi: 10.1007/s11244-007-0276-x

    38. [38]

      (38) Chen, M. S.; Cai, Y.; Yan, Z.; odman, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128 (19), 6341. doi: 10.1021/ja0557536

      (38) Chen, M. S.; Cai, Y.; Yan, Z.; odman, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128 (19), 6341. doi: 10.1021/ja0557536

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  250
  • 文章访问数:  699
  • HTML全文浏览量:  36
文章相关
  • 发布日期:  2015-09-06
  • 收稿日期:  2015-04-16
  • 网络出版日期:  2015-07-09
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章