氯化物熔盐体系中Gd的电化学行为及提取效率的评估

杨晓南 颜永得 张密林 李星 薛云 韩伟

引用本文: 杨晓南, 颜永得, 张密林, 李星, 薛云, 韩伟. 氯化物熔盐体系中Gd的电化学行为及提取效率的评估[J]. 物理化学学报, 2015, 31(5): 920-926. doi: 10.3866/PKU.WHXB201503251 shu
Citation:  YANG Xiao-Nan, YAN Yong-De, ZHANG Mi-Lin, LI Xing, XUE Yun, HAN Wei. Electrochemical Behavior and Extraction Efficiency Evaluation of Gd in Chloride Molten Salt System[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2015, 31(5): 920-926. doi: 10.3866/PKU.WHXB201503251 shu

氯化物熔盐体系中Gd的电化学行为及提取效率的评估

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21103033, 21101040, 91226201, 51104050) (21103033, 21101040, 91226201, 51104050)

    中国和黑龙江博士后特别资助科学基金(2013T60344, LBH-TZ0411) (2013T60344, LBH-TZ0411)

    中央高校基本科研业务经费(HEUCF20151007) (HEUCF20151007)

    黑龙江省普通高等学校和哈尔滨工程大学青年学术骨干支持计划项目(1253G016, HEUCFQ1415)资助 (1253G016, HEUCFQ1415)

摘要:

研究了773 K时GdCl3在LiCl-KCl熔盐体系中在Mo和Al 电极上的电化学行为和热力学特性. 利用开路计时电位曲线得到了Gd(III)/Gd(0)体系在723-873 K温度范围的平衡电极电位和表观电极电位. 结果表明: 平衡电极电位和表观电极电位随着温度的升高而变正. 通过吉布斯自由能变进一步计算得到了GdCl3在LiCl-KCl熔盐体系中不同温度下的活度系数. 结合稳态极化曲线, 求得去极化值, 并通过热力学计算, 求得773 K时Gd的理论提取效率. 在773 K时, 在LiCl-KCl-GdCl3体系中, 以Al 为工作电极在-1.5 V左右通过恒电位电解提取Gd, 电解20 h后实际电解提取效率为94.22%. 对电解沉积物进行X射线衍射(XRD)分析, 检测到了Al3Gd合金相.

English

    1. [1]

      (1) Gu, Z. M.; Ye, G. A. Atomic Energy Science and Technology 2002, 36 (2), 97. [顾忠茂, 叶国安. 原子能科学技术, 2002, 36 (2), 97.]

      (1) Gu, Z. M.; Ye, G. A. Atomic Energy Science and Technology 2002, 36 (2), 97. [顾忠茂, 叶国安. 原子能科学技术, 2002, 36 (2), 97.]

    2. [2]

      (2) Liu, X. G. Journal of Nuclear and Radiochemistry 2009, 31 (Suppl.), 35. [刘学刚. 核化学与放射化学, 2009, 31 (Suppl.), 35.](2) Liu, X. G. Journal of Nuclear and Radiochemistry 2009, 31 (Suppl.), 35. [刘学刚. 核化学与放射化学, 2009, 31 (Suppl.), 35.]

    3. [3]

      (3) Caravaca, C.; de Córdoba, G.; Tomás, M. J.; Rosado, M. J. Nucl. Mater. 2007, 360, 25. doi: 10.1016/j.jnucmat.2006.08.009(3) Caravaca, C.; de Córdoba, G.; Tomás, M. J.; Rosado, M. J. Nucl. Mater. 2007, 360, 25. doi: 10.1016/j.jnucmat.2006.08.009

    4. [4]

      (4) de Córdoba, G.; Laplace, A.; Conocar, O.; Lacquement, J.; Caravaca, C. Electrochim. Acta 2008, 54, 280. doi: 10.1016/j.electacta.2008.08.002(4) de Córdoba, G.; Laplace, A.; Conocar, O.; Lacquement, J.; Caravaca, C. Electrochim. Acta 2008, 54, 280. doi: 10.1016/j.electacta.2008.08.002

    5. [5]

      (5) Castrillejo, Y.; Bermejo, M. R.; Barrado, E.; Martínez, A. M. Electrochim. Acta 2006, 51, 1941. doi: 10.1016/j.electacta.2005.07.004(5) Castrillejo, Y.; Bermejo, M. R.; Barrado, E.; Martínez, A. M. Electrochim. Acta 2006, 51, 1941. doi: 10.1016/j.electacta.2005.07.004

    6. [6]

      (6) Bermejo, M. R.; Barrado, E.; Martínez, A. M.; Castrillejo, Y. J. Electroanal. Chem. 2008, 617, 85. doi: 10.1016/j.jelechem.2008.01.017(6) Bermejo, M. R.; Barrado, E.; Martínez, A. M.; Castrillejo, Y. J. Electroanal. Chem. 2008, 617, 85. doi: 10.1016/j.jelechem.2008.01.017

    7. [7]

      (7) Castrillejo, Y.; Fernández, P.; Bermejo, M. R.; Barrado, E.; Martínez, A. M. Electrochim. Acta 2009, 54, 6212. doi: 10.1016/j.electacta.2009.05.095(7) Castrillejo, Y.; Fernández, P.; Bermejo, M. R.; Barrado, E.; Martínez, A. M. Electrochim. Acta 2009, 54, 6212. doi: 10.1016/j.electacta.2009.05.095

    8. [8]

      (8) Bermejo, M. R.; Gómez, J.; Martínez, A. M.; Barrado, E.; Castrillejo, Y. Electrochim. Acta 2008, 53, 5106. doi: 10.1016/j.electacta.2008.02.058(8) Bermejo, M. R.; Gómez, J.; Martínez, A. M.; Barrado, E.; Castrillejo, Y. Electrochim. Acta 2008, 53, 5106. doi: 10.1016/j.electacta.2008.02.058

    9. [9]

      (9) Serp, J.; Chamelot , P.; Fourcaudot, S.; Konings, R. J. M.; Malmbeck, R.; Pernel, C.; Poignet, J. C.; Rebizant, J.; Glatz, J. P. Electrochim. Acta 2006, 51, 4024. doi: 10.1016/j.electacta.2005.11.016(9) Serp, J.; Chamelot , P.; Fourcaudot, S.; Konings, R. J. M.; Malmbeck, R.; Pernel, C.; Poignet, J. C.; Rebizant, J.; Glatz, J. P. Electrochim. Acta 2006, 51, 4024. doi: 10.1016/j.electacta.2005.11.016

    10. [10]

      (10) Serp, J.; Allibert, M.; Terrier, A. L.; Malmbeck, R.; Ougier, M.; Rebizant, J.; Glatz, J. P. J. Electrochem. Soc. 2005, 152, C167.(10) Serp, J.; Allibert, M.; Terrier, A. L.; Malmbeck, R.; Ougier, M.; Rebizant, J.; Glatz, J. P. J. Electrochem. Soc. 2005, 152, C167.

    11. [11]

      (11) Serp, J.; Lefebvre, P.; Malmbeck, R.; Rebizant, J.; Vallet, P.; Glatz, J. P. J. Nucl. Mater. 2005, 340, 266. doi: 10.1016/j.jnucmat.2004.12.004(11) Serp, J.; Lefebvre, P.; Malmbeck, R.; Rebizant, J.; Vallet, P.; Glatz, J. P. J. Nucl. Mater. 2005, 340, 266. doi: 10.1016/j.jnucmat.2004.12.004

    12. [12]

      (12) Saïla, A.; Gibilaro, M.; Massot, L.; Chamelot, P.; Taxil, P.; Affoune, A. M. J. Electroanal. Chem. 2010, 642, 150. doi: 10.1016/j.jelechem.2010.03.002(12) Saïla, A.; Gibilaro, M.; Massot, L.; Chamelot, P.; Taxil, P.; Affoune, A. M. J. Electroanal. Chem. 2010, 642, 150. doi: 10.1016/j.jelechem.2010.03.002

    13. [13]

      (13) Gibilaro, M.; Massot, L.; Chamelot, P.; Cassayre, L.; Taxil, P. Electrochim. Acta 2009, 55, 281. doi: 10.1016/j.electacta.2009.08.052(13) Gibilaro, M.; Massot, L.; Chamelot, P.; Cassayre, L.; Taxil, P. Electrochim. Acta 2009, 55, 281. doi: 10.1016/j.electacta.2009.08.052

    14. [14]

      (14) Massot, L.; Chamelot, P.; Cassayre, L.; Taxil, P. Electrochim. Acta 2009, 54, 6361. doi: 10.1016/j.electacta.2009.06.016(14) Massot, L.; Chamelot, P.; Cassayre, L.; Taxil, P. Electrochim. Acta 2009, 54, 6361. doi: 10.1016/j.electacta.2009.06.016

    15. [15]

      (15) Liu, Y. L.; Yuan, L. Y.; Ye, G. A.; Zhang, M. L.; He, H.; Tang, H. B.; Lin, R. S.; Chai, Z. F.; Shi, W. Q. Electrochim. Acta 2014, 120, 369. doi: 10.1016/j.electacta.2013.12.081(15) Liu, Y. L.; Yuan, L. Y.; Ye, G. A.; Zhang, M. L.; He, H.; Tang, H. B.; Lin, R. S.; Chai, Z. F.; Shi, W. Q. Electrochim. Acta 2014, 120, 369. doi: 10.1016/j.electacta.2013.12.081

    16. [16]

      (16) Li, X.; Yan, Y. D.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Tang, H.; Zhou, Z. P.; Yang, X. N.; Zhang, Z. J. J. Radioanal. Nucl. Chem. 2014, 299, 657. doi: 10.1007/s10967-013-2785-3(16) Li, X.; Yan, Y. D.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Tang, H.; Zhou, Z. P.; Yang, X. N.; Zhang, Z. J. J. Radioanal. Nucl. Chem. 2014, 299, 657. doi: 10.1007/s10967-013-2785-3

    17. [17]

      (17) Yan, Y. D.; Tang, H.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Han, W.; Cao, D. X.; Zhang, Z. J. Electrochim. Acta 2012, 59, 531. doi: 10.1016/j.electacta.2011.11.007(17) Yan, Y. D.; Tang, H.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Han, W.; Cao, D. X.; Zhang, Z. J. Electrochim. Acta 2012, 59, 531. doi: 10.1016/j.electacta.2011.11.007

    18. [18]

      (18) Yan, Y. D.; Xu, Y. L.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Han, W.; Huang, Y.; Chen, Q.; Zhang, Z. J. J. Nucl. Mater. 2013, 433, 152. doi: 10.1016/j.jnucmat.2012.09.008(18) Yan, Y. D.; Xu, Y. L.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Han, W.; Huang, Y.; Chen, Q.; Zhang, Z. J. J. Nucl. Mater. 2013, 433, 152. doi: 10.1016/j.jnucmat.2012.09.008

    19. [19]

      (19) Bermejo, M. R.; Gómez, J.; Medina, J.; Martínez, A. M.; Castrillejo, Y. J. Electroanal. Chem. 2006, 588, 253. doi: 10.1016/j.jelechem.2005.12.031(19) Bermejo, M. R.; Gómez, J.; Medina, J.; Martínez, A. M.; Castrillejo, Y. J. Electroanal. Chem. 2006, 588, 253. doi: 10.1016/j.jelechem.2005.12.031

    20. [20]

      (20) Caravaca, C.; Córdoba, G. D. Z. Naturforsch 2008, 63A, 98.(20) Caravaca, C.; Córdoba, G. D. Z. Naturforsch 2008, 63A, 98.

    21. [21]

      (21) Liu, K.; Liu, Y. L.; Yuan, L. Y.; Zhao, X. L.; Chai, Z. F.; Shi, W. Q. Electrochim. Acta 2013, 109, 732. doi: 10.1016/j.electacta.2013.07.084(21) Liu, K.; Liu, Y. L.; Yuan, L. Y.; Zhao, X. L.; Chai, Z. F.; Shi, W. Q. Electrochim. Acta 2013, 109, 732. doi: 10.1016/j.electacta.2013.07.084

    22. [22]

      (22) Nourry, C.; Massot, L.; Chamelot, P.; Taxil, P. Electrochim. Acta 2008, 53, 2650. doi: 10.1016/j.electacta.2007.10.050(22) Nourry, C.; Massot, L.; Chamelot, P.; Taxil, P. Electrochim. Acta 2008, 53, 2650. doi: 10.1016/j.electacta.2007.10.050

    23. [23]

      (23) Nourry, C.; Massot, L.; Chamelot, P.; Taxi, P. J. Appl. Electrochem. 2009, 39, 927. doi: 10.1007/s10800-008-9740-y(23) Nourry, C.; Massot, L.; Chamelot, P.; Taxi, P. J. Appl. Electrochem. 2009, 39, 927. doi: 10.1007/s10800-008-9740-y

    24. [24]

      (24) Chen, Z.; Zhang, M. L.; Han, W.; Li, S. J.; Wang, J.; Yan, Y. D.; Hou, Z. Y. Rare Met. Mater. Eng. 2009, 38 (3), 456. [陈增, 张密林, 韩伟, 李胜军, 王君, 颜永得, 候智尧. 稀有金属材料与工程, 2009, 38 (3), 456.](24) Chen, Z.; Zhang, M. L.; Han, W.; Li, S. J.; Wang, J.; Yan, Y. D.; Hou, Z. Y. Rare Met. Mater. Eng. 2009, 38 (3), 456. [陈增, 张密林, 韩伟, 李胜军, 王君, 颜永得, 候智尧. 稀有金属材料与工程, 2009, 38 (3), 456.]

    25. [25]

      (25) Tang, H.; Pesic, B. Electrochim. Acta 2014, 119, 120. doi: 10.1016/j.electacta.2013.11.148(25) Tang, H.; Pesic, B. Electrochim. Acta 2014, 119, 120. doi: 10.1016/j.electacta.2013.11.148

    26. [26]

      (26) Yang, L.; Hudson, R. G. J. Electrochem. Soc. 1959, 106, 986. doi: 10.1149/1.2427195(26) Yang, L.; Hudson, R. G. J. Electrochem. Soc. 1959, 106, 986. doi: 10.1149/1.2427195

    27. [27]

      (27) Cassayre, L.; Serp, J.; Soucek, P.; Malmbeck, R.; Rebizant, J.; Glatz, J. P. Electrochim. Acta 2007, 52, 7432. doi: 10.1016/j.electacta.2007.06.022(27) Cassayre, L.; Serp, J.; Soucek, P.; Malmbeck, R.; Rebizant, J.; Glatz, J. P. Electrochim. Acta 2007, 52, 7432. doi: 10.1016/j.electacta.2007.06.022

    28. [28]

      (28) Roine, A. HSC Chemistry, 5.0; Outokumpu Research Oy: Pori, Finland, 2002.(28) Roine, A. HSC Chemistry, 5.0; Outokumpu Research Oy: Pori, Finland, 2002.

    29. [29]

      (29) Chamelot, P.; Massot, L.; Hamel, C.; Nourry, C.; Taxil. P. J. Nucl. Mater. 2007, 360, 64. doi: 10.1016/j.jnucmat.2006.08.015(29) Chamelot, P.; Massot, L.; Hamel, C.; Nourry, C.; Taxil. P. J. Nucl. Mater. 2007, 360, 64. doi: 10.1016/j.jnucmat.2006.08.015

    30. [30]

      (30) Cassayre, L.; Malmbeck, R.; Masset, P.; Rebizant, J.; Serp, J.; Soucek, P.; Glatz, J. P. J. Nucl. Mater. 2007, 360, 49. doi: 10.1016/j.jnucmat.2006.08.013(30) Cassayre, L.; Malmbeck, R.; Masset, P.; Rebizant, J.; Serp, J.; Soucek, P.; Glatz, J. P. J. Nucl. Mater. 2007, 360, 49. doi: 10.1016/j.jnucmat.2006.08.013

    31. [31]

      (31) Tang, H.; Yan, Y. D.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Zhang, Z. J.; Du, W. C.; He, H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29 (8), 1698. [唐浩, 颜永得, 张密林, 薛云, 张志俭, 杜卫超, 何辉. 物理化学学报, 2013, 29 (8), 1698.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201305102(31) Tang, H.; Yan, Y. D.; Zhang, M. L.; Xue, Y.; Zhang, Z. J.; Du, W. C.; He, H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29 (8), 1698. [唐浩, 颜永得, 张密林, 薛云, 张志俭, 杜卫超, 何辉. 物理化学学报, 2013, 29 (8), 1698.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201305102

    32. [32]

      (32) Xue, Y.; Zhou, Z. P.; Yan, Y. D.; Zhang, M. L.; Li, X.; Ji, D. B.; Han, W.; Zhang, M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30 (9), 1674. [薛云, 周志萍, 颜永得, 张密林, 李星, 纪德彬, 韩伟, 张萌. 物理化学学报, 2014, 30 (9), 1674.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201407022

      (32) Xue, Y.; Zhou, Z. P.; Yan, Y. D.; Zhang, M. L.; Li, X.; Ji, D. B.; Han, W.; Zhang, M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30 (9), 1674. [薛云, 周志萍, 颜永得, 张密林, 李星, 纪德彬, 韩伟, 张萌. 物理化学学报, 2014, 30 (9), 1674.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201407022

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  250
  • 文章访问数:  694
  • HTML全文浏览量:  43
文章相关
  • 发布日期:  2015-05-08
  • 收稿日期:  2014-12-18
  • 网络出版日期:  2015-03-25
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章