注册 English

不同载体对负载型氧化钨催化剂在己二酸合成反应中的结构及性能影响

张召艳 ,  祝全敬 ,  丁靖 ,  戴维林 ,  宗保宁

downloadPDF
引用本文: 张召艳, 祝全敬, 丁靖, 戴维林, 宗保宁. 不同载体对负载型氧化钨催化剂在己二酸合成反应中的结构及性能影响[J]. 物理化学学报, 2014, 30(8): 1527-1534. doi: 10.3866/PKU.WHXB201406121 shu
Citation:  ZHANG Zhao-Yan, ZHU Quan-Jing, DING Jing, DAI Wei-Lin, ZONG Bao-Ning. Effect of Support on the Structural Evolution and Catalytic Performance of WO3-Supported Catalysts in the Synthesis of Adipic Acid[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2014, 30(8): 1527-1534. doi: 10.3866/PKU.WHXB201406121 shu

不同载体对负载型氧化钨催化剂在己二酸合成反应中的结构及性能影响

  • 基金项目:

    国家重点基础研究发展规划项目（973）（2012CB224804) 

    国家自然科学基金（21173052，21373054) 

    石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室（中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院）开放基金课题及上海市科委科技基金（08DZ2270500）资助 

摘要:

以SBA-15、六角介孔二氧化硅（HMS）和SnO2为载体，通过浸渍法合成了含钨负载型催化剂，并考察了三种催化剂在环氧环己烷选择氧化制备己二酸反应中的催化性能. 通过X射线衍射（XRD），透射电镜/场发射透射电镜（TEM/FETEM），紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS），拉曼（Raman）光谱，X射线光电子能谱（XPS）以及傅里叶变换红外（FTIR）光谱等手段对各种催化剂的结构进行表征. 结果表明，载体与催化剂的性能有密切的关系. 以SnO2为载体的WO3/SnO2催化剂活性最高，其次是WO3/HMS催化剂，WO3/SBA-15 催化剂的活性最差.XRD 分析显示WO3/SnO2催化剂中氧化钨物种的晶化程度最低，TEM 和XPS 结果表明氧化钨物种在WO3/SnO2催化剂表面高度分散并且粒径尺寸很小（约2 nm），UV-Vis DRS结果表明在WO3/SnO2催化剂中存在孤立[WO4]四面体和低聚态的钨物种，这些物种的存在可能是WO3/SnO2催化剂具有高活性的主要原因. 此外，WO3/SnO2催化剂可以重复使用多次，6 次反应后己二酸（AA）得率仍然保持在80%以上，说明氧化钨物种与SnO2载体间存在强烈的相互作用，从而提高了催化剂的稳定性.

English

    1. [1]

      (1) Yang, X. L.; Yin, A. Y.; Dai,W. L.; Fan, K. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (1), 177. [杨新丽, 尹安远, 戴维林, 范康年. 物理化学学报, 2011, 27 (1), 177.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20110105

      (1) Yang, X. L.; Yin, A. Y.; Dai,W. L.; Fan, K. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (1), 177. [杨新丽, 尹安远, 戴维林, 范康年. 物理化学学报, 2011, 27 (1), 177.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20110105

    2. [2]

      (2) Somma, F.; Strukul, G. J. Catal. 2004, 227 (2), 344. doi: 10.1016/j.jcat.2004.07.006(2) Somma, F.; Strukul, G. J. Catal. 2004, 227 (2), 344. doi: 10.1016/j.jcat.2004.07.006

    3. [3]

      (3) Yang, X. L.; Dai,W. L.; Chen, H.; Cao, Y.; Li, H. X.; He, H. Y.; Fan, K. N. J. Catal. 2005, 229, 259.(3) Yang, X. L.; Dai,W. L.; Chen, H.; Cao, Y.; Li, H. X.; He, H. Y.; Fan, K. N. J. Catal. 2005, 229, 259.

    4. [4]

      (4) Sels, B. F.; Devos, D. E.; Jacobs, P. A. Angew. Chem. Int. Edit. 2005, 44 (2), 310.(4) Sels, B. F.; Devos, D. E.; Jacobs, P. A. Angew. Chem. Int. Edit. 2005, 44 (2), 310.

    5. [5]

      (5) Wilson, R. D.; Barton, D. G.; Baertsch, C. D.; Iglesia, E. J. Catal. 2000, 194 (2), 175. doi: 10.1006/jcat.2000.2942(5) Wilson, R. D.; Barton, D. G.; Baertsch, C. D.; Iglesia, E. J. Catal. 2000, 194 (2), 175. doi: 10.1006/jcat.2000.2942

    6. [6]

      (6) Engweiler, J.; Harf, J.; Baiker, A. J. Catal. 1996, 159 (2), 259. doi: 10.1006/jcat.1996.0087(6) Engweiler, J.; Harf, J.; Baiker, A. J. Catal. 1996, 159 (2), 259. doi: 10.1006/jcat.1996.0087

    7. [7]

      (7) Sivula, K.; Formal, F. L.; Grätzel, M. Chem. Mater. 2009, 21, 2862. doi: 10.1021/cm900565a(7) Sivula, K.; Formal, F. L.; Grätzel, M. Chem. Mater. 2009, 21, 2862. doi: 10.1021/cm900565a

    8. [8]

      (8) Ham, D. J.; Phuruangrat, A.; Thongtem, S.; Lee, J. S. Chem. Eng. J. 2010, 165, 365. doi: 10.1016/j.cej.2010.09.003(8) Ham, D. J.; Phuruangrat, A.; Thongtem, S.; Lee, J. S. Chem. Eng. J. 2010, 165, 365. doi: 10.1016/j.cej.2010.09.003

    9. [9]

      (9) Takehara, K.; Yamazaki, K.; Miyazaki, M.; Yamada, Y.; Ruenphet, S.; Jahangir, A.; Shoham, D.; Okamura, M.; Nakamura, M. Virus Res. 2010, 151, 102. doi: 10.1016/j.virusres.2010.03.006(9) Takehara, K.; Yamazaki, K.; Miyazaki, M.; Yamada, Y.; Ruenphet, S.; Jahangir, A.; Shoham, D.; Okamura, M.; Nakamura, M. Virus Res. 2010, 151, 102. doi: 10.1016/j.virusres.2010.03.006

    10. [10]

      (10) Abe, R.; Takami, H.; Murakami, N.; Ohtani, B. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 7780. doi: 10.1021/ja800835q(10) Abe, R.; Takami, H.; Murakami, N.; Ohtani, B. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 7780. doi: 10.1021/ja800835q

    11. [11]

      (11) Qamar, M.; ndal, M. A.; Yamani, Z. H. Catal. Commun. 2010, 11, 768. doi: 10.1016/j.catcom.2010.02.012(11) Qamar, M.; ndal, M. A.; Yamani, Z. H. Catal. Commun. 2010, 11, 768. doi: 10.1016/j.catcom.2010.02.012

    12. [12]

      (12) Morales,W.; Cason, M.; Aina, O.; Tacconi, N. R.; Rajeshwar, K. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 6318. doi: 10.1021/ja8012402(12) Morales,W.; Cason, M.; Aina, O.; Tacconi, N. R.; Rajeshwar, K. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 6318. doi: 10.1021/ja8012402

    13. [13]

      (13) Huang, L. Y.; Xu, H.; Li, Y. P.; Li, H. M.; Cheng, X. N.; Xia, J. X.; Xu, Y. G.; Cai, G. B. Dalton Trans. 2013, 42, 8606. doi: 10.1039/c3dt00115f(13) Huang, L. Y.; Xu, H.; Li, Y. P.; Li, H. M.; Cheng, X. N.; Xia, J. X.; Xu, Y. G.; Cai, G. B. Dalton Trans. 2013, 42, 8606. doi: 10.1039/c3dt00115f

    14. [14]

      (14) Li, F. B.; Gu, G. B.; Li, X. J.;Wan, H. F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2000, 16 (11), 997. [李芳柏, 古国榜, 李新军, 万洪富. 物理化学学报, 2000, 16 (11), 997.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20001108(14) Li, F. B.; Gu, G. B.; Li, X. J.;Wan, H. F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2000, 16 (11), 997. [李芳柏, 古国榜, 李新军, 万洪富. 物理化学学报, 2000, 16 (11), 997.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20001108

    15. [15]

      (15) Horsley, J. A.;Wachs, I. E.; Brown, J. M.; Via, G. H.; Hardcastle, F. D. J. Phys. Chem. 1987, 91 (15), 4014. doi: 10.1021/j100299a018(15) Horsley, J. A.;Wachs, I. E.; Brown, J. M.; Via, G. H.; Hardcastle, F. D. J. Phys. Chem. 1987, 91 (15), 4014. doi: 10.1021/j100299a018

    16. [16]

      (16) Engweiler, J.; Harf, J.; Baiker, A. J. Catal. 1996, 159 (2), 259. doi: 10.1006/jcat.1996.0087(16) Engweiler, J.; Harf, J.; Baiker, A. J. Catal. 1996, 159 (2), 259. doi: 10.1006/jcat.1996.0087

    17. [17]

      (17) Hilbrig, F.; Göbel, H. E.; Knözinger, H.; Schmelz, H.; Lengeler, B. J. Phys. Chem. 1991, 95 (18), 6973. doi: 10.1021/j100171a046(17) Hilbrig, F.; Göbel, H. E.; Knözinger, H.; Schmelz, H.; Lengeler, B. J. Phys. Chem. 1991, 95 (18), 6973. doi: 10.1021/j100171a046

    18. [18]

      (18) Colque, S.; Payen, E.; Grange, P. J. Mater. Chem. 1994, 4 (8), 1343. doi: 10.1039/jm9940401343(18) Colque, S.; Payen, E.; Grange, P. J. Mater. Chem. 1994, 4 (8), 1343. doi: 10.1039/jm9940401343

    19. [19]

      (19) Kim, D. S.; Ostromecki, M.;Wachs, I. E. J. Mol. Catal. A: Chem. 1996, 106 (1-2), 93. doi: 10.1016/1381-1169(95)00186-7(19) Kim, D. S.; Ostromecki, M.;Wachs, I. E. J. Mol. Catal. A: Chem. 1996, 106 (1-2), 93. doi: 10.1016/1381-1169(95)00186-7

    20. [20]

      (20) Kim, D. S.; Ostromecki, M.;Wachs, I. E.; Kohler, S. D.; Ekerdt, J. G. Catal. Lett. 1995, 33 (3-4), 209. doi: 10.1007/BF00814225(20) Kim, D. S.; Ostromecki, M.;Wachs, I. E.; Kohler, S. D.; Ekerdt, J. G. Catal. Lett. 1995, 33 (3-4), 209. doi: 10.1007/BF00814225

    21. [21]

      (21) Zhu, Q. J.; Chu, X. F.; Zhang, Z. Y.; Dai,W. L.; Fan, K. N. Appl. Catal. A: Gen. 2012, 435 -436, 141.(21) Zhu, Q. J.; Chu, X. F.; Zhang, Z. Y.; Dai,W. L.; Fan, K. N. Appl. Catal. A: Gen. 2012, 435 -436, 141.

    22. [22]

      (22) Mallesham, B.; Sudarsanam, P.; Raju, G.; Reddy, B. M. Green Chem. 2013, 15 (2), 478. doi: 10.1039/c2gc36152c(22) Mallesham, B.; Sudarsanam, P.; Raju, G.; Reddy, B. M. Green Chem. 2013, 15 (2), 478. doi: 10.1039/c2gc36152c

    23. [23]

      (23) Klepel, O.; Böhlmann,W.; Ivanov, E. B.; Riede, V.; Papp, H. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 76 (1-3), 105. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.07.038(23) Klepel, O.; Böhlmann,W.; Ivanov, E. B.; Riede, V.; Papp, H. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 76 (1-3), 105. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.07.038

    24. [24]

      (24) Koo, D. H.; Kim, M.; Chang, S. Org. Lett. 2005, 7 (22), 5015. doi: 10.1021/ol052019i(24) Koo, D. H.; Kim, M.; Chang, S. Org. Lett. 2005, 7 (22), 5015. doi: 10.1021/ol052019i

    25. [25]

      (25) Niu, X. S.; Liu, Y. L.; Hu, P.; Xu, J. Q. Electron. Comp. Mater. 2002, 21 (1), 10. [牛新书, 刘艳丽, 胡平, 徐甲强. 电子元件与材料, 2002, 21 (1), 10.](25) Niu, X. S.; Liu, Y. L.; Hu, P.; Xu, J. Q. Electron. Comp. Mater. 2002, 21 (1), 10. [牛新书, 刘艳丽, 胡平, 徐甲强. 电子元件与材料, 2002, 21 (1), 10.]

    26. [26]

      (26) Kamata, K.; Yonehara, K.; Sumida, Y.; Hirata, K.; Nojima, S.; Mizuno, N. Angew. Chem. Int. Edit. 2011, 50 (50), 12062. doi: 10.1002/anie.v50.50(26) Kamata, K.; Yonehara, K.; Sumida, Y.; Hirata, K.; Nojima, S.; Mizuno, N. Angew. Chem. Int. Edit. 2011, 50 (50), 12062. doi: 10.1002/anie.v50.50

    27. [27]

      (27) Wang, J. M. Chem. Technol. Market 2010, 33 (11), 1. [汪家铭. 化工科技市场, 2010, 33 (11), 1.](27) Wang, J. M. Chem. Technol. Market 2010, 33 (11), 1. [汪家铭. 化工科技市场, 2010, 33 (11), 1.]

    28. [28]

      (28) Penate, I. Q.; Lesage, G.; Cognet, P.; Poux, M. Chem. Eng. J. 2012, 200 -202, 357.(28) Penate, I. Q.; Lesage, G.; Cognet, P.; Poux, M. Chem. Eng. J. 2012, 200 -202, 357.

    29. [29]

      (29) Wei, L.; Chen, M.; Liu, N.;Wang, S. J.;Wang, J. F. J. Dalian Polytech. University 2010, 29 (3), 216. [魏莉, 陈梅, 刘娜, 王少君, 王吉峰. 大连工业大学学报, 2010, 29 (3), 216.](29) Wei, L.; Chen, M.; Liu, N.;Wang, S. J.;Wang, J. F. J. Dalian Polytech. University 2010, 29 (3), 216. [魏莉, 陈梅, 刘娜, 王少君, 王吉峰. 大连工业大学学报, 2010, 29 (3), 216.]

    30. [30]

      (30) Jiang, H.; ng, H.; Yang, Z. H.; Zhang, X. T.; Sun, Z. L.; Kinet, R. Catal. Lett. 2002, 75 (2), 315. doi: 10.1023/A:1015207214720(30) Jiang, H.; ng, H.; Yang, Z. H.; Zhang, X. T.; Sun, Z. L.; Kinet, R. Catal. Lett. 2002, 75 (2), 315. doi: 10.1023/A:1015207214720

    31. [31]

      (31) Cheng, C.Y.; Lin, K. J.; Prasad, M. R.; Fu, S. J.; Chang, S. Y.; Shyu, S. G.; Sheu, H. S.; Chen, C. H.; Chuang, C. H.; Lin, M. T. Catal. Commun. 2007, No. 8, 1060.(31) Cheng, C.Y.; Lin, K. J.; Prasad, M. R.; Fu, S. J.; Chang, S. Y.; Shyu, S. G.; Sheu, H. S.; Chen, C. H.; Chuang, C. H.; Lin, M. T. Catal. Commun. 2007, No. 8, 1060.

    32. [32]

      (32) Bohstrom, Z.; Lattes, I. R.; Holmberg, K. Green Chem. 2010, 12, 1861. doi: 10.1039/c0gc00032a(32) Bohstrom, Z.; Lattes, I. R.; Holmberg, K. Green Chem. 2010, 12, 1861. doi: 10.1039/c0gc00032a

    33. [33]

      (33) Sheng, X. L.; Zhou, Y. M.; Zhang, Y.W.; Duan, Y. Z.; Xue, M. W. Catal. Lett. 2012, 142, 360. doi: 10.1007/s10562-012-0769-5(33) Sheng, X. L.; Zhou, Y. M.; Zhang, Y.W.; Duan, Y. Z.; Xue, M. W. Catal. Lett. 2012, 142, 360. doi: 10.1007/s10562-012-0769-5

    34. [34]

      (34) Stein, A.; Fendorf, M.; Jarvie, T. P.; Mueller, K. T.; Benesi, A. J.; Mallouk, T. E. Chem. Mater. 1995, 7 (2), 304. doi: 10.1021/cm00050a012(34) Stein, A.; Fendorf, M.; Jarvie, T. P.; Mueller, K. T.; Benesi, A. J.; Mallouk, T. E. Chem. Mater. 1995, 7 (2), 304. doi: 10.1021/cm00050a012

    35. [35]

      (35) Briot, E.; Piquemat, J. Y.; Vennat, M.; Brégeault, J. M.; Chottard, G.; Manoli, J. M. J. Mater. Chem. 2000, 10 (4), 953. doi: 10.1039/a908428b(35) Briot, E.; Piquemat, J. Y.; Vennat, M.; Brégeault, J. M.; Chottard, G.; Manoli, J. M. J. Mater. Chem. 2000, 10 (4), 953. doi: 10.1039/a908428b

    36. [36]

      (36) Klepel, O.; Böhlmann,W.; Ivanov, E. B.; Riede, V.; Papp, H. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 76 (1-3), 105. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.07.038(36) Klepel, O.; Böhlmann,W.; Ivanov, E. B.; Riede, V.; Papp, H. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 76 (1-3), 105. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.07.038

    37. [37]

      (37) Weber, R. S. J. Catal. 1995, 151 (2), 470. doi: 10.1006/jcat.1995.1052(37) Weber, R. S. J. Catal. 1995, 151 (2), 470. doi: 10.1006/jcat.1995.1052

    38. [38]

      (38) Iglesia, E.; Barton, D. G.; Soled, S. L.; Miseo, S.; Baumgartner, J. E.; Gates,W. E.; Fuentes, G. A.; Meitzner, G. D. Stud. Surf. Sci. Catal. 1996, 101, 533. doi: 10.1016/S0167-2991(96)80264-3(38) Iglesia, E.; Barton, D. G.; Soled, S. L.; Miseo, S.; Baumgartner, J. E.; Gates,W. E.; Fuentes, G. A.; Meitzner, G. D. Stud. Surf. Sci. Catal. 1996, 101, 533. doi: 10.1016/S0167-2991(96)80264-3

    39. [39]

      (39) Yang, X. L.; Dai,W. L.; Chen, H.; Xu, J. H.; Cao, Y.; Li, H. X.; Fan, K. N. Appl. Catal. A: Gen. 2005, 283, 1. doi: 10.1016/j.apcata.2004.12.029(39) Yang, X. L.; Dai,W. L.; Chen, H.; Xu, J. H.; Cao, Y.; Li, H. X.; Fan, K. N. Appl. Catal. A: Gen. 2005, 283, 1. doi: 10.1016/j.apcata.2004.12.029

    40. [40]

      (40) Ansari, S. G.; Dar, M. A.; Dhage, M. S.; Kim, Y. S.; Ansari, Z. A.; Al-Hajry, A.; Shin, H. S. Rev. Sci. Instrum. 2009, 80 (4), 045112-1. doi: 10.1063/1.3115222(40) Ansari, S. G.; Dar, M. A.; Dhage, M. S.; Kim, Y. S.; Ansari, Z. A.; Al-Hajry, A.; Shin, H. S. Rev. Sci. Instrum. 2009, 80 (4), 045112-1. doi: 10.1063/1.3115222

    41. [41]

      (41) Chen, C. Y.; Li, H. X.; Davis, M. E. Micropor. Mater. 1993, 2 (1), 17. doi: 10.1016/0927-6513(93)80058-3(41) Chen, C. Y.; Li, H. X.; Davis, M. E. Micropor. Mater. 1993, 2 (1), 17. doi: 10.1016/0927-6513(93)80058-3

    42. [42]

      (42) Fu, Z. H.; Yin, D. L.; Xie, Q. J.; Zhao,W.; Lv, A.; Yin, D. H.; Xu, Y. Z.; Zhang, L. X. J. Mol. Catal. A: Chem. 2004, 208 (1-2), 159. doi: 10.1016/S1381-1169(03)00508-9(42) Fu, Z. H.; Yin, D. L.; Xie, Q. J.; Zhao,W.; Lv, A.; Yin, D. H.; Xu, Y. Z.; Zhang, L. X. J. Mol. Catal. A: Chem. 2004, 208 (1-2), 159. doi: 10.1016/S1381-1169(03)00508-9

    43. [43]

      (43) Zhu, J. J.; Lu, Z. H.; Aruna, S. T.; Aurbach, D.; Aharon, G. Chem. Mater. 2000, 12, 2557. doi: 10.1021/cm990683l(43) Zhu, J. J.; Lu, Z. H.; Aruna, S. T.; Aurbach, D.; Aharon, G. Chem. Mater. 2000, 12, 2557. doi: 10.1021/cm990683l

    44. [44]

      (44) Kotbagi, T. V.; Biradar, A. V.; Umbarkar, S. B.; Dongare, M. K. ChemCatChem 2013, 5, 1531. doi: 10.1002/cctc.v5.6

      (44) Kotbagi, T. V.; Biradar, A. V.; Umbarkar, S. B.; Dongare, M. K. ChemCatChem 2013, 5, 1531. doi: 10.1002/cctc.v5.6

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  701
  • 文章访问数:  578
  • HTML全文浏览量:  6
文章相关
  • 发布日期:  2014-07-18
  • 收稿日期:  2014-04-14
  • 网络出版日期:  2014-06-12
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net